, 黄志炯1, 史博文1, 郑传增1, 白莉2, 黄江荣2, 郑君瑜1
1. 暨南大学环境与气候研究院, 广州 511486;
2. 广东省环境监测中心, 广州 510220
收稿日期: 2020-01-14; 修回日期: 2020-02-16; 录用日期: 2020-02-16
基金项目: 国家自然科学基金(No.41805068);广东省自然科学基金(No.2018A030310654)
作者简介: 于凯阳(1994-), 男, E-mail:yky951263@163.com
通讯作者（责任作者）: 郑君瑜, E-mail:zhengjunyu_work@hotmail.com
摘要：由于受到模型输入参数不确定性和模型结构不确定性的影响，利用大气化学传输模型模拟空气质量普遍存在偏差.对大气化学传输模型进行不确定性诊断分析、识别其关键不确定性来源是提高空气质量模拟的重要手段，本研究以珠三角为研究区域，利用HDDM-SRSM不确定性诊断方法量化了清单排放（SO2、NOx、VOCs和NH3）、边界条件浓度和气象（风速和温度）等模型输入参数不确定性对空气质量模拟的影响.结果表明：SO2、NO2和O3模拟受排放、边界条件和气象不确定性影响明显，其相对不确定性为15.19%~43.33%.在这些因素中，边界条件、风速和前体物（NOx和VOCs）排放是O3模拟的关键不确定性来源，但各因素不确定性贡献比例在昼夜存在明显差异.在夜间，风速不确定性对O3模拟影响增大，其平均贡献比例上升至29.6%，表明改进风速模拟有助于改善夜间O3模拟；在白天，NOx和VOCs排放不确定性对O3峰值浓度模拟影响增大，其平均贡献比例上升至32.26%，表明改进前体物排放模拟有助于提高白天O3模拟准确性.不同于O3，SO2、NO2模拟更容易受到排放不确定性的影响，尤其是垂直分配的不确定性.模拟与观测结果对比也表明，合理的烟囱参数设置可以降低源排放垂直分配不确定性，提高SO2和NO2的模拟效果.
关键词：空气质量模拟不确定性分析来源识别垂直分配
Identification of key uncertainties of air quality simulation in Pearl River Delta
YU Kaiyang1
, HUANG Zhijiong1, SHI Bowen1, ZHENG Chuanzeng1, BAI Li2, HUANG Jiangrong2, ZHENG Junyu11. Institute for Environmental and Climate Research, Jinan University, Guangzhou 511486;
2. Guangdong Environmental Monitoring Center, Guangzhou 510220
Received 14 January 2020; received in revised from 16 February 2020; accepted 16 February 2020
Abstract: Affected by uncertainties of input parameters of model and model structures, atmospheric chemical transport models are generally biased when simulating air quality. Uncertainty diagnostic analysis of atmospheric chemical transport models and identification of their key uncertainty sources are important means to improve air quality simulations. In this study, taking Pearl River Delta as the target area, HDDM-SRSM uncertainty diagnostic method was applied to quantify the impact of uncertainties of input parameters of model on air quality simulation, such as inventory emissions (SO2、NOx、VOCs and NH3), O3 concentrations in lateral boundary conditions and meteorological parameters (wind speed and temperature). Results show that simulations of SO2, NO2 and O3 were significantly affected by the uncertainty of emissions, lateral boundary conditions, and meteorological, and their relative uncertainties were between 15.19% and 43.33%. Among these factors, lateral boundary conditions, wind speed, and precursor emissions were the key uncertainty sources of O3 simulation, but the proportion of uncertainty contributions of each factor varied significantly between day and night. At night, the impact of uncertainties of wind speed on simulation of O3 increased, and its average contribution ratio increased to 29.6%, implying that improving wind speed simulation can help improve O3 simulation at night; during the daytime, the impact of uncertainties of NOx and VOCs emissions on simulation of O3 peak concentrations increased, and its average contribution ratio increased to 32.26%, implying that improving precursor emissions simulation can help improve daytime O3 simulation accuracy. Unlike O3, simulations of SO2 and NO2 were more susceptible to the uncertainty of emissions, especially the uncertainty of vertical distribution. The comparison of simulation and observation results also showed that reasonable stack parameter settings can reduce the vertical distribution of point source emissions and improve simulations of SO2 and NO2.
Keywords: air quality simulationuncertainty analysissource identificationvertical distribution
1 引言(Introduction)大气化学传输模型以大气动力学理论为基础, 在给定的气象场、排放源数据以及初始条件和边界条件下, 通过一套复杂的偏微分方程组描述大气污染物在空气中的各种物理化学过程(中国环境监测总站, 2014).随着计算机的发展, 大气化学传输模型已成为研究污染形成与传输机制、制定大气污染控制对策、开展空气质量达标规划研究、预报空气质量以及分析大气污染与全球气候变化关系的重要手段(程亚芳等, 2008; Jiang et al., 2010).
然而, 由于受到源排放清单、气象参数、初始条件与边界条件等模型输入不确定性(Ansari et al., 1999; Pilinis et al., 2000; Miffre et al., 2010)和尚未清楚认识的污染形成机制、机制参数化过程简化处理引起的模型结构不确定性的影响, 利用大气化学传输模型开展空气质量模拟普遍还存在偏差.Heather等(2012)总结了2006—2012年期间美国和加拿大地区的模型评价, 在69个模拟研究中, O3最大8 h平均模拟的评价指标标准化平均误差(NME)和决定系数(R2)平均值分别为17%和0.48.在我国由于基础数据的匮乏和源排放清单的不完善, O3模拟效果更加差强人意.Li等(2016)、Shen等(2011)分别在长三角和珠三角开展了小时O3模拟评价, 结果显示NME分别为39.76%~47.8%和36.8%~37.9%.相较于二次污染物O3, SO2和NO2通常更容易模拟, 其源排放清单的不确定性较小(±30%~50%).但实际上, SO2和NO2模拟也存在较大偏差, 甚至高于O3模拟.Liu等(2010)评价了空气质量模型CMAQ(Community Multiscale Air Quality)对中国空气质量的模拟效果, 结果表明SO2和NO2模拟偏差明显, NME高达94.1%和70.9%, 而O3模拟的NME仅有20.9%.Tan等(2017)评价了2012年上海市空气质量模拟结果, 其中NO2的NME为105.23%.
如何提高大气化学传输模型模拟效果一直是国内外研究人员关注的重点方向之一.定量不确定性分析能够通过概率分析的方法来分析模型输入不确定性对模拟结果的影响, 进而识别模型模拟的关键不确定性来源, 被认为是模型诊断的X-ray(陈吉宁, 2001).目前, 国内外****已经将定量不确定性分析应用于大气化学传输模型的诊断和改进之中.早期大多研究采用简单的蒙特卡罗法开展模型不确定性分析.蒙特卡罗法是一种基于概率和统计的随机抽样方法, 通过改变模型输入取值然后运行大气化学传输模型获取模拟结果概率分布(Hanna et al., 2001；唐晓等, 2010；Rojas et al., 2016).然而, 蒙特卡罗法需要运行大气化学传输模型上千次, 计算量大, 不确定性分析效率低.对此, 有****提出了基于简化模型的方法, 即通过构建简化模型代替原始大气化学传输模型开展不确定性分析, 以提高不确定性分析效率.常用的简化模型法包括HDDM-RFM(Reduced Form Model based on HDDM)、SRSM(Stochastic Response Surface Method)、HDDM-SRSM(耦合HDDM与SRSM法)等.例如, 国内外****通过HDDM-RFM法和HDDM-SRSM法分析了排放清单、边界条件、气象参数不确定性对PM2.5模拟的影响并识别了PM2.5模型不确定性来源(Zhang et al., 2015；Huang et al., 2019).我国****郑君瑜等(2012)采用SRSM方法量化珠三角地区O3模拟的不确定性.但这些研究都只是针对单一污染物进行定量不确定性分析, 并未开展多种污染物的不确定性分析.
本研究基于WRF/SMOKE/CMAQ模拟平台, 利用HDDM-SRSM不确定性传递方法, 以2013年4月和12月珠三角空气质量模拟为研究案例, 定量分析了排放清单、边界条件和气象场对SO2、NO2和O3模拟的不确定性影响, 并解析了SO2、NO2和O3模拟的关键不确定性来源, 为珠三角空气质量模拟改进提供指导方向.
2 数据与方法(Research methods and data)2.1 珠三角空气质量模拟平台搭建2.1.1 模拟区域及模拟时间本研究搭建了WRFv3.3/SMOKE-PRD/CMAQv.5.0.2珠三角空气质量模拟平台.其中, WRF是由美国NCAR(national Center for Atmospheric Research)和NCEP(National Centers for Environmental Prediction)联合开发的新一代中尺度气象预报模型, 主要为空气质量模拟提供气象场驱动, WRF采用1.0°×1.0°NCEPFNL再分析数据为模拟提供初始条件和边界条件, 采用MODIS卫星遥感反演得到的地形数据提供模型所需要的地形资料, 运行步长取120 s, 预报时长为6 h, 采用WSM6微物理过程方案、Kain-FRITSCH积云对流参数化方案(只用于D1和D2)、YSU边界层参数化方案、Noah陆面过程方案、RRTM长波辐射方案和Dudhia短波辐射方案.SMOKE-PRD系统是由Wang等(2011)开发的珠三角本地化大气排放源清单处理系统, 主要对排放源清单数据进行时间分配、空间分配、垂直分配和物种分配等处理, 进而提供满足大气化学传输模型格式需求的排放清单网格化数据.CMAQ模型是由U.S.EPA国家暴露研究实验室大气建模与分析部在1998年开发的综合空气质量模型, 能够利用气象输入数据和排放源清单输入数据模拟污染物的传输和扩散过程、气相化学过程、液相化学过程和气溶胶化学过程, 本研究使用的CMAQ采用AERO6气溶胶模拟模块、CB05气相化学机制和ACM2垂直扩散方案.CMAQ模拟区域采用三层嵌套网格(图 1), 第一层模拟区域(D1)网格精度为27 km, 覆盖东亚地区、东南亚部分国家以及西太平洋海域, 第二层模拟区域(D2)网格精度为9 km, 覆盖广东省全境, 第三层模拟区域(D3)网格精度为3 km, 覆盖整个珠三角及香港地区, 是本研究的研究区域.参考Wu等(2013)研究结果, 珠三角大气污染形成特征在春季和秋冬季存在差异, 4月份更容易受到本地排放的影响, 12月份容易受到区域传输的影响.因此, 本研究选取2013年4月份和12月份为模拟时段, 以代表不同季节珠三角的大气污染特征.
图 1(Fig. 1)
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| 图 1 D3模拟区域和监测站点的位置分布 Fig. 1Modeling domains of D3 and Locations of monitoring stations |
2.1.2 清单与观测数据本研究采用的源排放清单数据包含人为源和天然源, 其中人为源清单包括：2012年广东省排放清单(Zhong et al., 2018)、香港环保署提供的2012年香港排放清单(Hong Kong Environmental Protection Department, HKEPD., http://www.epd.gov.hk/)和清华大学主持开发的2010年亚洲网格化排放清单(MIX., http://www.meicmodel.org/).天然源排放采用MEGANv2.04(Model of Emissions of Gases and Aerosols from Nature)天然源估算模型的计算结果.其中, 2012年广东省排放清单包含9种大气污染物(SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、VOCs、NH3、BC和OC), 涵盖电厂、机动车、工业过程、溶剂使用等12类人为排放源, MIX清单涵盖电力、工业、民用、交通和农业5类源.
本研究采用粤港珠江三角洲区域空气监控网络数据评价CMAQ对珠三角空气质量的模拟效果.评价指标包括标准化平均偏差(NMB)、标准化平均误差(NME)和相关系数(R).NMB反映的是模拟值与观测值的平均偏离程度, NME反映的是模拟值与观测值平均绝对误差, R反映的是模拟值与观测值之间的相关性.粤港珠江三角洲区域空气监控网络包含16个空气质量监测站点, 13个分布于珠三角地区, 3个分布于香港地区, 各站点位置见图 1, 提供的观测数据包括SO2、NO2和O3的小时浓度.
2.2 空气质量模拟的不确定性量化与溯源方法本研究利用Huang等(2019)建立的大气化学传输模型定量不确定性分析框架开展珠三角空气质量模拟不确定性分析.这个框架体系的主要步骤包括：重要敏感性参数的识别、模型输入的不确定性量化、模型不确定性传递和关键不确定性来源识别.其中, 重要敏感性输入参数识别能够减少不确定性分析中需要考虑的不确定性来源, 提高模型不确定性分析的效率和可行性；不确定性传递将模型输入不确定性传递到模型输出从而量化模拟结果的不确定性；关键不确定性来源识别有助于指导模型改进的方向和重点, 降低模型模拟的不确定性, 提高模拟效果.
2.2.1 不确定性来源选择与量化参考Huang等(2019)、唐晓等(2010)、Rojas等(2016)开展的模型模拟敏感性分析结果和不确定性分析结果, 源清单中前体物排放、边界条件和气象参数中温度、风速不确定性对PM2.5和O3等影响较为明显, 因此, 本研究选择SO2、NOx、NH3、VOCs排放、边界条件中O3浓度以及气象场中温度和风速作为不确定性输入参数, 分析其不确定性对珠三角SO2、NO2和O3模拟的影响.边界条件中的SO2、NO2、NH3、PM2.5浓度等、初始场浓度和化学反应速率对SO2、NO2和O3模拟的影响总体较小, 在不确定性分析中不考虑；另外, 本研究重点关注模型输入参数不确定性对珠三角空气质量模拟的影响, 不考虑化学机制等结构不确定性的影响.本研究沿用Huang等(2019)量化的输入参数不确定性结果作为这些输入参数的不确定性, 其中, 利用基于自展模拟的统计方法量化清单输入不确定性, 通过模拟与观测对比的偏差和文献调研(Hanna et al., 1998)推算边界条件和气象参数的不确定性, 不确定性结果见表 1.
表 1(Table 1)
| 表 1 重要敏感性输入参数的不确定性量化结果(Huang et al., 2019) Table 1 Uncertainty quantification of important sensitivity input parameters | ||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 1 重要敏感性输入参数的不确定性量化结果(Huang et al., 2019) Table 1 Uncertainty quantification of important sensitivity input parameters
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2.2.2 不确定性传递(HDDM-SRSM)本研究利用HDDM-SRSM方法进行大气化学传输模型不确定性传递, HDDM-SRSM克服了SRSM方法的缺陷, 在不确定性传递准确性和高效性上达到了较好的平衡.采用HDDM-SRSM构建简化模型主要包括3个步骤：①首先模型输入参数转化为符合标准正态分布的标准随机变量ξi；②然后, 以Hermite多项式Γk(ξi1, ξi2, …, ξin)为基, 将大气化学传输模型输出表示为由标准变量组成的多项式(式(1)和(2)), 多项式中的待定系数个数(式(3))取决于Hermite的最高阶数k 和考虑的输入参数个数n, 本研究采用的最高阶数为3, 使得构建的多项式能够准确反映原始模型对输入参数的响应.③最后, 采用基于回归分析的配点法求解响应多项式的待定系数, 即使多项式(式(1)与式(2))在给定配点处的响应值与原模型在给定配点所对应的模拟值和敏感性系数相等, 由此可得出一组关于待定系数的超定方程组, 求解此方程组即可得到响应多项式中各待定系数的值.配点的个数可通过式(4)计算得到.详细方法可参见黄志炯(2017).简化模型构建成功后则可以利用蒙特卡罗的随机抽样方法进行不确定性传递.
 | (1) |
 | (2) |
 | (3) |
 | (4) |
2.2.3 不确定性量化与诊断本研究采用相对不确定性(Relative Uncertainty, RUN, 式(5)和模拟浓度95%置信区间范围来量化大气污染物模拟的不确定性.相对不确定性为单值, 在表达上更加灵活并且方便进行不同污染物不确定性的对比, 而模拟浓度95%置信区间能够更为直观的表达污染物模拟的不确定性范围.
 | (5) |
模型模拟不确定性是模拟值的可能取值范围, 理论上会覆盖观测数据.因此, 本文通过量化模拟不确定性对观测值的覆盖程度(式(6)), 以判断考虑的模型不确定性来源能否解释模型模拟偏差, 及可能存在的其他重要模型不确定性来源.
 | (6) |
最后, 本文采用基于方差的来源解析法识别模型模拟不确定性来源.模型输出的方差可分解为单参数作用方差和多参数相互作用方差, 其中前者只由单个模型输入变化引起而不受其他模型输入变化的影响, 后者是由多个模型输入变化相互作用引起.鉴于模型的不确定性与方差相关, 输入参数不确定性对模型的影响可采用单参数作用方差(σi2)与模型输出的方差(σoutput2)之比进行量化, 其过程见公式(7)~(9).
 | (7) |
 | (8) |
 | (9) |
2.3 源排放垂直分配案例设置源排放清单在输入大气化学传输模型前需要进行时空分配、垂直分配和物种分配的处理, 因此, 除了源排放清单中各污染物总量的不确定性外, 时空分配、垂直分配和物种分配过程也会带来不确定性, 导致大气化学传输模型模拟产生偏差.例如, 电厂和工业源等点源通过烟囱进行排放, 排放出的烟气在浮力和惯性力的作用下会抬升到一定的高度.源排放清单处理系统会根据烟囱高度、烟囱直径、出口烟气温度和出口烟气流速将点源排放的污染物分配到模型各垂直层.如果烟囱参数存在遗漏或者错误, 污染物垂直分配结果将存在偏差, 从而影响大气化学传输模型的模拟.目前, 珠三角地区点源的烟囱参数缺失严重, 点源垂直分配不确定性较大, 但这些不确定性难以直接通过HDDM-SRSM方法进行量化.因此, 本研究通过设置4个不同烟囱高度的案例来探讨垂直分配不确定性对SO2、NO2模拟结果的影响.案例1(定义为Case1)中所有点源烟囱高度设置为160 m；案例2(定义为Case2)中所有点源烟囱使用SMOKE默认烟囱高度, 具体参考付飞等(2013)；案例3(定义为Case3)中点源烟囱高度使用用付飞等(2013)基于最大落地浓度烟囱参数估算方法得到的结果；案例4(定义为Case4)中所有点源烟囱高度设置为3 m, 其中, Case1和Case4为点源垂直分配结果最高和最低的极端案例.
3 结果与讨论(Results and discussion)3.1 空气质量模拟评价本研究利用观测数据与模型模拟结果对比来评价大气化学传输模型模拟表现, 表 2为珠三角SO2、NO2和O3模拟的评价结果.总体上, 珠三角空气质量模拟仍然存在一定的偏差.其中, 二次污染物O3污染模拟偏差相对较小, 4月份、12月份O3最大8 h的NME均小于30%, 表明模型系统能够较为准确的捕捉到O3高值的趋势变化, O3小时浓度的NMB为-9.1%和-7.6%, 表明O3模拟浓度整体上稍有低估.一次污染物SO2和NO2的模拟效果也存在较大偏差.4月份、12月份SO2和NO2的NMB为-6.1%~-37.7%, 说明模型明显低估了SO2和NO2的模拟浓度, 这可能与SO2和NOx排放低估、时空分配和气象不确定性有关.另外, SO2和NO2模拟值与观测值变化趋势的一致性也较差, 尤其是SO2, 其4月份的相关系数R仅有0.35.与本研究结果相似, Qin等(2015)利用CMAQ模型模拟了珠三角SO2和NO2浓度, SO2和NO2模拟效果同样较差(SO2的R为0.48, NO2的R为0.47).
表 2(Table 2)
| 表 2 不同污染物模拟结果统计 Table 2 Statistical of different pollutants | ||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 2 不同污染物模拟结果统计 Table 2 Statistical of different pollutants
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总体而言, 珠三角SO2、NO2和O3模拟效果较差, 为了识别SO2、NO2和O3模拟偏差的关键不确定性来源, 提高模型模拟效果, 需要开展接下来的定量不确定性分析.
3.2 珠三角空气质量模拟不确定性图 2为珠三角污染物模拟的不确定性与观测数据时间序列图.总体上, 清单排放, 边界条件和气象参数不确定性对珠三角空气质量模拟影响明显.SO2、NO2和O3模拟的相对不确定性为15.19%~43.33%, 根据其模拟浓度95%置信区间, 受清单排放, 边界条件和气象参数不确定性影响, SO2、NO2和O3模拟浓度在其基准浓度的0.5~2.5倍之间浮动.特别是O3, 其相对不确定性最大, 12月高达44.33%, 模拟浓度95%置信区间范围为(-56.42%, 145.46%), 表明O3模拟更容易受到清单排放, 边界条件和气象参数不确定性的影响.
图 2(Fig. 2)
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| 图 2 珠三角污染物模拟不确定性与观测数据时间序列图(灰色区域为模拟浓度的95%置信区间, 黑点为观测数据, 蓝线为基准情景模拟浓度, 红线为不确定性结果的平均浓度, 相对不确定性下为模拟浓度95%置信区间) Fig. 2Time series of uncertainty of pollutant simulation and observation in the Pearl River Delta(The gray shaded area is the 95% CI of simulated concentrations, The black points are observed concentration, The blue lines are simulated concentrations at the base case, The red lines are average concentration of the uncertainty result, The 95% confidence interval for the simulated concentration is below relative uncertainty) |
对于二次污染物O3, 其观测值大部分时间都处于各自模拟浓度95%置信区间上下限变化范围之内.其中, 4月份O3模拟浓度95%置信区间范围覆盖的观测数据程度(95%POC)为79.63%, 12月份95% POC为90.28%.表明O3大部分模拟偏差是由清单排放、边界条件和气象参数不确定性造成, 降低清单排放、边界条件和气象的不确定性可以提高O3的模拟效果.尽管如此, 部分时段的观测数据依然落在O3模拟浓度95%置信区间范围之外, 表明本研究没有考虑的化学过程等不确定性对O3模拟也存在一定影响.对于一次污染物SO2和NO2, 其模拟浓度95%置信区间范围覆盖的观测数据程度(95%POC)较小, 尤其是在12月份, SO2和NO2的95%POC仅为62.5%和56.94%, 有较大的一部分观测数据超过95%置信区间的上下限, 在这些时段, 即使降低清单排放、边界条件和气象参数的不确定性也无法改进SO2和NO2的模拟.根据本研究2.3小节的分析, 除了清单排放、边界条件和气象参数不确定性, 源排放垂直分配和时空分配等其他不确定性来源也可能是SO2和NO2模拟偏差的重要来源, 但这些不确定性来源难以通过HDDM-SRSM进行不确定性传递.
3.3 源排放垂直分配不确定性对SO2和NO2模拟的影响本研究继续以垂直分配为例子, 通过设置不同烟囱高度模拟案例分析排放清单时空分配不确定性对SO2和NO2模拟影响, 并挑选DGHG(东莞南城, 工业区)和GZLH(广州麓湖, 城区)两个站点的结果进行分析.从图 3可以看出, 在高架点源较为密集的工业区(DGHG), 不同垂直分配方案下的SO2和NO2模拟差异明显, 说明在工业区点源排放的垂直分配不确定性对SO2、NO2模拟影响较大.对比4种案例, SO2模拟浓度最大差值为257.7 μg·m-3, 平均差值为39.12 μg·m-3；NO2模拟浓度最大差值为42.89 μg·m-3, 平均差值为16.34 μg·m-3.在点源相对较少的城区(GZLH), 不同垂直分配方案下SO2和NO2也有差异, 但有所减小.对比3种案例, SO2模拟浓度最大差值下降到60.9 μg·m-3, 平均差值下降到3.1 μg·m-3；NO2模拟浓度最大差值下降到2.5 μg·m-3, 平均差值下降到1.2 μg·m-3.在城区, 点源排放垂直分配不确定性对SO2模拟影响较大, 对NO2模拟影响较小这是因为：在城区, 高架点源相对较少, 但其依然是SO2的主要排放源, SO2模拟浓度受点源垂直分配不确定性影响依然较大.相比之下, 除高架点源外, 道路移动源和非道路移动源也是NOx的重要排放源, 这两类源基本都在地表层排放, 因此点源垂直分配不确定性对NO2模拟的影响相对较小.
图 3(Fig. 3)
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| 图 3 不同垂直分配案例SO2、NO2模拟时间序列图 Fig. 3Time series of simulated SO2、NO2 concentrations in different vertical allocaton cases |
对比4种源排放垂直分配案例下SO2和NO2模拟效果可以看出, 总体上, 在使用SMOKE默认烟囱高度参数(Case2)和基于最大落地浓度估算方法得到烟囱高度参数(Case3)进行源排放垂直分配时, SO2和NO2的模拟值更接近观测值, 且模拟值与观测值趋势变化的一致性最好, 表明合理的源排放垂直分配可以减少大气化学传输模型的模拟偏差, 提高空气质量的模拟效果.但目前珠三角地区点源的烟囱参数缺失严重, 点源垂直分配仍然存在着较大的不确定性, 这很有可能是导致SO2和NO2 95%POC较低的原因.通过更新、补充较为准确的烟囱参数信息, 使点源在垂直空间的分配更加合理, 对提高大气化学传输模型的模拟性能有较重要的研究意义.
3.4 珠三角空气质量模拟不确定性来源解析图 4为各输入参数对珠三角空气质量模拟不确定性贡献比例.总体上, 不同污染物的关键不确定性来源存在明显差异.SO2和NO2模拟关键不确定性来源都为风速和排放.其中, 风速不确定性对SO2模拟影响占主导地位, 其平均贡献比例为55.62%；NOx排放不确定性对NO2模拟影响占主导地位, 其平均贡献比例为52.18%.可以看出, 排放不确定性对SO2和NO2模拟影响较大, 如果考虑了源排放时空分配和垂直分配的不确定性, 排放不确定性对SO2和NO2模拟的影响将会更大.因此, 改进源排放清单不确定性, 尤其是源排放时空分配不确定性是提高SO2、NO2模拟效果的重中之重.除了排放外, 风速不确定性对SO2和NO2模拟影响也较大, 主要因为SO2和NO2主要排放源是一些高架点源, 其扩散传输更容易受到风速的影响, 降低风速不确定性也能够有效的提高SO2和NO2的模拟效果.
图 4(Fig. 4)
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| 图 4 珠三角各大气污染物模拟不确定性来源 Fig. 4Sources of uncertainty in simulated air pollutants in Pearl River Delta |
O3整体上模拟的关键不确定性来源为边界条件O3浓度、风速和NOx排放, 其中, 边界条件O3浓度不确定性对O3模拟影响最大, 其平均贡献比例为44.81%~83.39%.O3作为区域性污染物, 能够进行长距离传输(Ni et al., 2018), Lu等(2019)发现背景O3浓度对珠三角O3浓度贡献比例为59.3%, 因此, 边界条件O3浓度模拟准确与否对O3模拟影响很大.NOx排放不确定性对O3模拟有一定影响, 而VOCs排放不确定性对O3模拟影响却较小, 可能是因为VOCs排放具有明显的日变化特征, 珠三角大部分地区O3在早上到下午处于VOCs控制区, 更容易受到VOCs排放的影响(叶绿萌等, 2016), 而不确定性分析平均了白天、黑夜的结果, 降低了VOCs排放不确定性对O3模拟的影响.
因此, 本研究进一步量化了各输入参数对夜间O3和白天O3峰值模拟浓度不确定性贡献.在夜间, 风速不确定性对O3模拟的影响增大, 主要原因为：大气边界层高度降低, 风速受边界层高度影响变大, O3扩散增强, 且夜间没有太阳辐射, 使得O3没有生成过程, 此时O3浓度主要受到大气扩散传输能力的影响, 因此风速不确定性对O3模拟的影响变大.在白天, NOx排放和VOCs排放不确定性对O3峰值浓度模拟影响增大：4月份, 排放不确定性贡献的比例达到40.96%, 表明提高NOx和VOCs排放清单质量对O3峰值浓度准确模拟非常重要.与本研究结果相似, 郑君瑜等(2012)利用SRSM方法量化O3模拟不确定性时发现O3峰值浓度模拟对NOx及VOCs源清单不确定性较为敏感.另外, 在12月份, 虽然NOx和VOCs排放不确定性对O3峰值浓度模拟影响增大, 但是O3峰值浓度主要还是受区域传输的影响.
另外, 与二次污染物O3模拟关键不确定性来源相似, Huang等(2019)研究发现珠三角2013年4月份PM2.5模拟的关键不确定性来源为PM2.5一次排放、边界条件PM2.5浓度和风速, 其不确定性贡献总和为81.4%.因此, 降低风速、边界条件PM2.5浓度或者PM2.5一次排放不确定性能够有效提高PM2.5模拟效果.例如, Huang等(2018)通过矫正边界条件PM2.5浓度提高了冬季珠三角PM2.5模拟效果.
4 结论(Conclusions)1) 珠三角空气质量模拟存在一定的偏差.SO2、NO2和O3模拟受清单排放、边界条件和气象不确定性影响明显, 其模拟相对不确定性为15.19%~43.33%.与清单排放、边界条件和气象相关的不确定性能够覆盖80%左右O3观测数据, 能够覆盖60%~70% SO2和NO2观测数据, O3不确定性来源考虑较为完整, 难以通过HDDM-SRSM方法量化排放清单时空分配也可能是SO2和NO2模拟的重要不确定性来源.
2) 一次污染物SO2模拟最大不确定性来源为风速, 其次是SO2排放, 两者不确定性贡献比例分别为52.16%~59.08%和38.67%~45.69%；NO2模拟最大不确定性来源为NOx排放, 其次是风速, 两者不确定性贡献比例分别为50.14%~54.22%和32.92%~34.42%.另外, 排放清单中点源空间分配不确定性同样会导致SO2和NO2模拟出现较大偏差(不同垂直分配方案下SO2模拟浓度最大相差256.99 μg·m-3, NO2最大相差42.89 μg·m-3).通过降低源清单排放、风速不确定性或者使用合理的点源排放垂直分配可以减少SO2和NO2的模拟偏差, 提高其模拟效果.
3) 二次污染物O3整体上模拟最大不确定性来源为边界条件, 其不确定性贡献比例为48.81%~83.39%, 其次是前体物排放和风速, 其不确定性贡献比例分别为6%~20.86%和6.59%~19.93%.此外, O3模拟关键不确定性来源的贡献比例还存在明显的昼夜差异性和季节差异性.白天, NOx和VOCs排放不确定性对O3峰值浓度模拟影响增大, 夜间, 风速不确定性对O3模拟影响增大, 表明改进前体物排放模拟有助于提高O3模拟准确性, 改进风速模拟有助于提高夜间O3模拟准确性.12月份, 珠三角污染物形成更容易受区域传输的影响, 边界条件不确定性对O3模拟影响更加明显, 因此, 改进边界条件模拟可以更为有效提高O3模拟准确性.
4) 空气质量模拟不确定性来源众多, 本研究分析的模型输入参数不确定性对空气质量模拟具有明显影响, 其他不确定性来源如模型机制不确定性也是影响模拟结果的重要因素, 需要开展进一步研究.
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