, 陈卫平1,2, 杨阳1
, 王天齐1,2, 刘长峰1,2, 蔡斌11. 中国科学院生态环境研究中心城市与区域生态国家重点实验室, 北京 100085;
2. 中国科学院大学, 北京 100049
收稿日期: 2019-11-18; 修回日期: 2020-01-15; 录用日期: 2020-01-18
基金项目: 国家自然科学基金项目（No.41907353，41977146）
作者简介: 李艳玲(1988-), 女, E-mail:ylli_st@rcees.ac.cn
通讯作者（责任作者）: 杨阳, E-mail:yyang@rcees.ac.cn
摘要：铅锌冶炼区农田重金属污染问题受到广泛关注.本研究通过区域调查和空间分析明确济源市东部平原区农田土壤-小麦重金属污染特征，应用富集因子、潜在生态风险指数法和Monte Carlo模拟方法评估区域土壤重金属生态风险以及小麦Cd和Pb健康风险.结果表明：土壤Cd、Pb、Cu和Zn平均含量分别为1.51、97.1、29.0和79.5 mg·kg-1，均高于河南省土壤元素背景值.其中74.2%和10.8%的样点Cd、Pb含量分别超过农田土壤风险筛选值，61.3%和40.9%的样点小麦Cd、Pb含量分别超过国家食品安全限量标准.富集因子研究结果表明土壤Cd污染程度最高.高风险区主要分布在西南部、西北部和中东部以铅锌冶炼为主的工业区.健康风险评估结果显示研究区小麦Cd非致癌风险和致癌风险高于国际推荐安全值的概率分别高达27.5%和100%.济源市小麦田Cd、Pb累积显著，需引起当地有关部门足够关注.空间分析与风险评价结果相结合，可以有效辨识高风险区域，进而为研究区污染防治和管控提供理论依据.
关键词：农田重金属富集因子潜在生态风险健康风险
Heavy metal pollution characteristics and comprehensive risk evaluation of farmland across the eastern plain of Jiyuan city
LI Yanling1,2
, CHEN Weiping1,2, YANG Yang1, WANG Tianqi1,2, LIU Changfeng1,2, CAI Bin11. State Key Laboratory of Urban and Regional Ecology, Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085;
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049
Received 18 November 2019; received in revised from 15 January 2020; accepted 18 January 2020
Abstract: The contamination of heavy metals in upland field due to lead and zinc smelting is of great concern. In this study,a regional survey in the wheat field across the eastern plain of Jiyuan city,Northern China,was conducted to investigate the characteristics of heavy metals in soils and wheat grains. Based on the enrichment factor,potential ecological risk factor,the health risk assessment and Monte Carlo simulation method,the ecological risk of heavy metals in soil and the dietary Cd and Pb intake to consumers of locally harvested wheat grain were evaluated. Results showed that the concentrations of Cd,Pb,Cu,and Zn in soil average 1.51,97.1,29.0 and 79.5 mg·kg-1,respectively,which were significantly higher than their respective background values in Henan province. The concentrations of Cd and Pb in soils exceeded the national standard values by 74.2% and 10.8%,respectively. And the concentrations of Cd and Pb in wheat grain exceeded the national food safety limit standard values by 61.3% and 40.9%,respectively. Enrichment factors of heavy metals showed that the soil was extremely enriched in Cd. The high-risk areas were mainly distributed in the industrial areas in the southwest,northwest and mid-east regions,which are dominated by lead and zinc smelting. Health risk assessment results showed that the probability of non-carcinogenic risk and carcinogenic risk of Cd in wheat was higher than the international recommended safety value by 27.5% and 100%,respectively. The accumulation of Cd and Pb in the wheat field of Jiyuan City is significant,which needs to be paid enough attention by the relevant departments. The combination of spatial analysis and risk assessment provides an effective risk-based approach for safer crop practices.
Keywords: croplandheavy metalsenrichment factorpotential ecological riskhealth risk
1 引言(Introduction)农田污染直接影响农产品质量和食品安全, 严重威胁人体健康(Zhao et al., 2015; Rai et al., 2019).我国农田土壤污染形势严峻, 重金属污染约占土壤总面积的1/6, 其中以Cd污染最为严重(宋伟等, 2013).我国每年约有1200万吨粮食受到重金属污染, 造成直接经济损失超过200亿元(傅国伟, 2012).调查研究表明, 甘肃(Li et al., 2019)、河南(Xing et al., 2016)、河北(Cai et al., 2019)和江苏(Ran et al., 2016)等地区均出现不同程度的小麦Cd含量超标现象.Guo等(2018)和Li等(2019)研究表明研究区居民通过食用当地小麦存在严重的Cd非致癌风险(Guo et al., 2018; Li et al., 2019).系统研究农田重金属累积特征与综合风险, 可以为土壤污染防治、农田土壤修复和农产品安全生产等提供理论依据.
目前用于评价土壤重金属污染的方法主要包括指数法、模型指数法、健康风险评价和地统计学评价等方法(Xu et al., 2019).采用两种及以上评价方法可以更全面的反映土壤污染状况(郭笑笑等, 2011), Wu等(2018)、邵金秋等(2019)和余志等(2019)均采用指数法、模型指数法与健康风险评价等多种方法对研究区土壤重金属污染进行评价(Wu et al., 2018; 邵金秋等, 2019; 余志等, 2019).地统计学方法可以从空间上直接体现土壤或农作物重金属含量变化(Hou et al., 2017), 但与风险评价结果相结合的研究还相对较少(陈怡先等, 2018), 本研究通过将潜在生态风险指数与地统计学方法相结合, 从空间上对研究区重金属污染生态风险进行评价.
济源市是我国重要的铅锌冶炼集中区域, 2017年全市铅产量112×104 t, 占全国总产量24%.由于早期工矿企业扩张以及清洁生产工艺的不完善, 导致当地土壤、小麦均出现不同程度的重金属污染现象(Qiu et al., 2016), 农田土壤Cd、Pb污染面积约达384 km2 (Xing et al., 2019).甚至有研究表明冶炼厂附近农田25种小麦品种中籽粒Cd、Pb含量超标率分别达100%和64.0%(Xing et al., 2016).作为我国华北地区小麦主要产区之一, 当地农产品及生态环境安全已受到广泛关注, 目前关于当地农田重金属污染方面的研究大都集中于某冶炼厂周边(Li et al., 2013), 而对当地农田重金属的整体分析还鲜见报道.本研究选取济源市东部平原区农田为研究对象, 分析其土壤-小麦重金属污染状况, 应用富集因子分析土壤重金属污染程度, 并采用潜在生态风险指数法与地统计方法对研究区土壤生态风险进行空间分析, 利用Monte Carlo模拟对小麦Cd和Pb健康风险进行概率评估.
2 材料与方法(Material and methods)2.1 研究区概况济源市(112°01′~112°45′E、34°53′~35°16′N)位于华北地区西部、河南省西北部, 总面积1931 km2, 市境西北高、东南低, 呈中低山区向丘陵、岗地、平原逐级下降趋势(图 1).属暖温带季风气候, 年平均气温为14.5 ℃, 年平均降雨量为567 mm.主要盛行东风, 其次为西南风和西风.土壤类型为褐土和潮土, pH为6.07~8.16, 是我国主要冬小麦产区之一.其东部平原区占济源市总面积19.2%, 为当地人口集中区和粮食主产区(图 1).
图 1(Fig. 1)
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| 图 1 采样点空间分布 Fig. 1Samples distribution in the study area |
2.2 样品采集与分析农田污染调查于2017年6月(小麦成熟期)在济源市东部平原区进行, 共采集93对土壤-小麦籽粒样品, 采样点分布见图 1.每个样点对耕作层土壤(0~20 cm)进行混合采样, 按四分法取1.0 kg样品装袋备用, 每个土壤样品对应一个小麦籽粒混合样品.
土壤样品在室内风干, 剔除杂物, 研磨后过孔径100目尼龙筛装袋储存备用.采用HCl-HNO3-HF-HClO4对土壤样品进行消解(王美娥等, 2016), 小麦样品在105 ℃下杀青0.5 h, 65 ℃烘干至恒重, 脱壳后粉碎, 应用微波消解法(GB 5009.268-2016)进行消解.利用电感耦合等离子体光谱仪(ICP-OES, PerkinElmer Optima 8300, USA)测定Cu和Zn含量, 利用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS, Agilent 7500a, USA)测定Cd、Pb、Cr和Ni含量.采用GSS-13、GSB-24标准物质进行质量控制, 回收率为84.9%~108%.
2.3 重金属污染评价方法2.3.1 土壤重金属污染评价采用富集因子对土壤重金属污染程度进行评价(Zoller et al., 1974, Buatmenard et al., 1979).该方法选择满足一定条件的元素作为参比元素, 从而判断环境介质中的人为污染程度.其计算公式见式(1).
 | (1) |
采用潜在生态风险指数法对土壤重金属生态风险进行评价.该方法不仅考虑土壤重金属的种类与含量, 而且将重金属的环境生态效应与毒理效应结合在一起, 采用具有可比的等价属性指数分级方法进行评价(Hakanson, 1980, Yang et al., 2009).其计算公式见式(2)~(3).
 | (2) |
 | (3) |
2.3.2 小麦重金属风险评价采用美国环境保护署(USEPA)提出的健康风险评价模型对研究区小麦Cd和Pb分别进行致癌与非致癌健康风险评价(EPA, 1989, EPA, 1992).具体计算公式见式(4)~(6).
 | (4) |
 | (5) |
 | (6) |
Monte Carlo模拟通过将符合一定概率分布的大量随机样本作为参数带入数学模型, 从而获得目标变量最终结果的概率分布, 常被用来提高风险评估的准确性(Li et al., 2018, Tong et al., 2018).本研究中运用Monte Carlo模拟方法进行健康风险概率评估, 设定随机模拟迭代次数为10000次.
2.4 数据统计与分析采用Spearman非参数检验、半变异函数和空间插值对土壤和小麦重金属含量进行数据分析.数据分析和作图采用SPSS 23.0和Origin 2018软件.空间分析采用GS+9.0和ArcGIS 10.2.2软件.Monte Carlo模拟通过MatLab R2018a软件实现.
3 结果与讨论(Results and discussion)3.1 土壤-小麦重金属含量研究区土壤重金属含量见表 1.土壤Cd、Pb、Cu、Zn、Cr和Ni平均含量分别为1.51、97.1、29.0、79.5、45.6和24.3 mg · kg-1, 是河南省表层土壤各元素背景值的20.5、4.96、1.47、1.32、0.78和0.91倍, 以Cd、Pb、Cu、Zn含量累积较为显著, 土壤Cd和Pb含量超标率分别为74.2%和10.8%(以《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准》(GB 15618—2018)风险筛选值为参比值), 说明研究区土壤Cd、Pb含量具有一定的污染风险, 以Cd污染风险程度最高.各元素变异系数表现为：Cd>Pb>Zn>Cu>Ni>Cr, Cd呈强变异, 其余重金属均为中等强度变异, 说明研究区土壤Cd受人为活动影响较为强烈.
表 1(Table 1)
| 表 1 研究区土壤重金属含量 Table 1 Soil heavy metal concentrations in the study area | |||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 1 研究区土壤重金属含量 Table 1 Soil heavy metal concentrations in the study area
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小麦籽粒Cd含量主要分布在0.073~0.310 mg · kg-1(25%和75%分布)之间, 平均含量为0.210 mg · kg-1, 高于国家标准限值(0.1 mg · kg-1, GB 2762—2017), 样点超标率达61.3%.小麦籽粒Pb含量主要分布在0.052~0.236 mg · kg-1(25%和75%分布)之间, 平均含量为0.170 mg · kg-1, 低于国家标准限值(0.2 mg · kg-1, GB 2762—2017), 但部分样点超过标准限值, 超标率达40.9%.说明研究区小麦Cd和Pb含量均存在超标现象, 且以Cd超标现象最为严重.
3.2 土壤-小麦镉和铅含量空间分布依据数据分布类型以及半变异函数模型拟合结果, 采用反距离加权法对土壤-小麦Cd和Pb含量进行空间插值, 结果见图 2.研究区土壤和小麦Cd含量显著相关(r=0.910, p < 0.01).进一步选取不同污染程度区域的样点进行空间分析(图 2), 结果显示研究区西北部中高污染区土壤Cd含量为1.18~4.48 mg · kg-1时, 对应小麦Cd含量为0.223~0.524 mg · kg-1(超标率100%)；南部轻污染区土壤Cd含量为0.581~0.828 mg · kg-1时, 对应小麦Cd含量为0.064~0.188 mg · kg-1(超标率62.5%)；东北部非污染区土壤Cd含量为0.351~0.552 mg · kg-1时, 对应小麦Cd含量为0.033~0.084 mg · kg-1(超标率0%).
图 2(Fig. 2)
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| 图 2 土壤、小麦Cd和Pb含量空间分布 Fig. 2Spatial distribution maps of heavy metal concentration in soil and wheat |
研究区土壤和小麦籽粒Pb含量显著相关(r=0.715, p < 0.01).其中西北部中高污染区土壤Pb含量为120~379 mg · kg-1时, 对应小麦Pb含量为0.223~0.620 mg · kg-1(超标率100%)；南部轻污染区土壤Pb含量为61.9~133 mg · kg-1时, 对应小麦Pb含量为0.194~0.336 mg · kg-1(超标率87.5%)；东北部非污染区土壤Pb含量为36.5~54.8 mg · kg-1时, 对应小麦Pb含量为0.133~0.164 mg · kg-1(超标率0%).可见研究区土壤Cd和Pb含量对小麦籽粒Cd和Pb含量影响较大, 威胁当地农产品质量安全.
重金属主要通过大气沉降、交通运输、污水灌溉、化肥或有机肥施入等途径进入农田土壤(Zhao et al., 2015).Zhang等(2019)研究表明我国土壤Pb含量主要受采矿与冶炼活动、交通运输等影响(Zhang et al., 2019).据调查, 济源市铅锌冶炼主要依靠外源矿石, 且土壤Pb含量空间分布格局与当地交通运输在空间上未表现出明显的相关性.Xing等(2019)研究表明豫光金铅冶炼厂造成研究区空气颗粒物中Cd、Pb、Cu和Zn含量明显富集(Xing et al., 2019).Qiu等(2016)通过研究当地重金属大气沉降通量结果表明冶炼厂周围Cd和Pb平均通量分别为对照区的29.2和29.4倍, 每年在土壤耕层(0~20 cm)的累积量可达0.161 mg · kg-1和4.16 mg · kg-1(Qiu et al., 2016).由图 2可知, Cd、Pb空间分布表现为由西北向东南逐渐降低, 高值区主要分布在研究区西南部、西北部和中东部3个区域, 与研究区重金属重点行业分布位置基本一致(Qiu et al., 2016), 说明研究区土壤Cd和Pb受到冶炼厂等工业活动的强烈影响.同时, 李真理等(2015)研究表明冶炼厂附近石河(蟒河流域上游)底泥存在严重的Cd、Pb污染现象, 故研究区Cd、Pb污染的带状分布也可能受污水灌溉的影响(李真理等, 2015).
3.3 土壤重金属污染风险评价土壤重金属富集因子按均值大小排序为：Cd(24.2)>Pb(5.88)>Cu(1.73)>Zn(1.56)>Ni(1.06)>Cr(0.91).按富集因子进行污染程度分级(图 3), 结果显示研究区土壤Cd为显著富集(EF>5), Pb为中度富集(EF>2), Cu、Zn和Ni为轻度富集(1 < EF < 2), Cr则为无富集(EF < 1).说明土壤Cd和Pb污染程度较高, 其它重金属元素污染程度较轻.
图 3(Fig. 3)
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| 图 3 土壤重金属污染程度分级 Fig. 3Class distribution of pollution degree of heavy metals in soils |
潜在生态风险指数评价结果见图 4.各重金属Er按均值大小排序为：Cd(614)>Pb(24.8)>Cu(7.36)>Ni(4.54)>Cr(1.55)>Zn(1.32).其中, Cd风险指数为124~7225, 所有样点均在强风险及以上水平, 74.2%样点区域为极强风险, 说明研究区农田Cd风险水平普遍较高；Pb风险指数为9.40~96.6, 0.3%样点区域为较强风险, 26.9%样点区域为中等风险；Cu、Ni、Cr和Zn在所有区域均为轻度风险.说明研究区以Cd单项潜在生态风险水平最为严重, 其次为Pb.
图 4(Fig. 4)
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| 图 4 土壤重金属潜在生态风险评价 (a.单项(Er)和综合(RI)潜在生态风险指数分布特征, b.各样点综合风险的空间分布以及各元素Er对RI的平均贡献率) Fig. 4Assessment of potential ecological risk of heavy metals in soil |
6种重金属的综合潜在生态风险指数RI为146~7341, 44.1%样点区域为极强风险, 37.6%样点区域为强风险, 18.3%样点区域为中等风险, 说明研究区总体处于强风险水平, 且强风险区主要分布于西南部、西北部和中东部(图 4b), 与工业区分布位置较为一致.各重金属元素Er对RI平均贡献率大小分别为Cd(95.0%)>Pb(3.79%)>Cu(1.13%)>Ni(0.70%)>Cr(0.24%)>Zn(0.20%).结合单项潜在生态风险指数分析结果表明：研究区总体呈强潜在生态风险, 主要分布于西南部、西北部和中东部工业区, 以Cd生态风险最为严重.
3.4 小麦重金属污染健康风险评价研究区小麦Cd和Pb健康风险评估结果(图 5)显示, 小麦Cd非致癌风险主要(25%~75%)分布在0.341 ~1.064, 有27.5%的可能性分布在不可接受范围内(HQ >1)(EPA, 1989).小麦Pb非致癌风险主要(25%~75%)分布在0.090~0.274, 有0.08%的可能性分布在不可接受范围内(HQ >1)(EPA, 1989).研究区成人通过食用小麦存在一定的Cd非致癌风险, 基本不存在Pb非致癌风险.Guo等(2018)早期研究表明研究区某污染农田小麦Cd非致癌风险显著大于Pb非致癌风险, 其小麦Cd非致癌风险指数分布范围为0.247~0.603(Guo et al., 2018), 与本研究结果较为一致. Li等(2019)研究表明甘肃白银小麦Cd和Pb非致癌风险分别为2.6和4.1(Li et al., 2019).而Lei等(2015)通过调查陕西泾惠渠灌区结果表明当地小麦Cd和Pb非致癌风险分别为0.045和0.084(Lei et al., 2015).Cai等(2019)研究表明河北省农村和城市居民通过食用小麦摄入Cd的非致癌风险分别为0.043±0.022和0.035±0.018, Pb非致癌风险分别为0.062±0.037和0.050±0.030(Cai et al., 2019).Huang等(2008)研究表明江苏昆山农村和城市居民小麦Cd非致癌风险分别为0.130和0.065, Pb的非致癌风险分别为0.100和0.053(Huang et al., 2008).可见与我国其它小麦产区相比, 除甘肃白银外, 研究区小麦Cd和Pb非致癌风险高于陕西、河北和江苏等地区.分析原因除与本研究区小麦Cd和Pb污染严重有关以外, 可能还与河南地区人群小麦摄入量较高有关(307 g · d-1)(环境保护部, 2013).
图 5(Fig. 5)
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| 图 5 基于Monte Carlo模拟的小麦Cd和Pb健康风险累积概率分布 (“◇”从左到右分别表示5%、25%、50%、75%和95%分位数；“☆”表示平均值) Fig. 5Cumulative probability distribution of the health risks of Cd and Pb from wheat ingestion based on Monte Carlo simulation |
小麦Cd致癌风险主要分布在5.11×10-3~1.60×10-2之间(25%~75%), 中位数为9.25×10-3.从累积概率分布来看, 研究区小麦Cd致癌风险有100%的可能性分布在不可接受范围内(CE >1.0×10-4)(EPA, 1989, Tong et al., 2018).小麦Pb致癌风险主要分布在2.68×10-6~8.16×10-6之间(25%~75%), 中位数为5.06×10-6.研究区小麦Pb致癌风险指数均小于1.0×10-4, 其中有93.6%的可能性存在潜在的致癌风险(1.0×10-6~1.0×10-4)(EPA, 1989, Tong et al., 2018), 说明研究区居民通过食用当地小麦存在严重的Cd致癌风险和潜在的Pb致癌风险.Lei等(2015)对陕西泾惠渠灌区研究表明当地小麦Cd和Pb致癌风险分别为1.96×10-4和4.75×10-7(Lei et al., 2015).邵金秋等(2019){邵金秋, 2019 #5203}对河北某污灌区小麦Cd的致癌风险(成人)评价结果为3.26×10-6(邵金秋等, 2019), 均低于本研究结果.通过与其它地区比较, 研究区小麦Cd和Pb健康风险均较高, 其中小麦Cd对当地成人具有较高健康风险, 需当地政府予以重视, 并采取适当防范措施以减少重金属通过小麦摄入途径威胁人体健康.
4 结论(Conclusions)1) 济源市土壤Cd和Pb累积趋势明显, 小麦Cd和Pb含量超标现象较为普遍.区域农田Cd和Pb含量空间分布均表现为从西北向东南逐渐降低趋势, 与铅锌冶炼等工业活动显著相关.
2) 研究区处于强潜在生态风险水平, 以西北部、西南部和中东部工业区最为严峻.研究区成人通过食用当地小麦存在一定程度的Cd非致癌风险和严重的Cd致癌风险；基本不存在Pb非致癌风险, 但存在潜在的Pb致癌风险.
3) 研究区农田土壤-小麦系统以Cd和Pb累积风险较为严重, 需引起当地有关部门足够关注.空间分析与风险评价结果相结合, 可以有效辨识高风险区域, 进而为研究区污染防治和管控提供理论依据.
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