, 潘玉英1,2,3
, 杨楠柠1, 杨建丰1, 童奕涵1, 蒋巧丽1, 刘港华11. 浙江海洋大学水产学院, 舟山 316022;
2. 浙江省海洋渔业装备技术研究重点实验室, 舟山 316022;
3. 临港石油天然气储运技术国家地方联合工程实验室, 舟山 316022
收稿日期: 2018-06-26; 修回日期: 2018-08-16; 录用日期: 2018-08-16
基金项目: 国家自然科学基金项目（No.41502261）；浙江省自然科学基金项目（No.LY19D060003）；浙江省大学生科技创新活动计划（新苗人才计划）项目（No.2017R411029，2018R411005）；国家级大学生创新创业训练计划项目（No.201810340014）
作者简介: 童森炜(1997-), 男, E-mail:929176844@qq.com
通讯作者（责任作者）: 潘玉英, E-mail:pyyhj02bh@163.com
摘要: 原油作为主要能源之一对现代社会的重要作用不言而喻，但其所带来的污染危害同样不容忽视.通过自制的有机玻璃水槽，建立模型模拟自然地层的非均质性，模拟了原油在沿海土-水系统中的运移过程，探讨了局部非渗透性透镜体、底部隔水层、土壤初始含水率、土壤质地、岩性突变界面对原油在砂土中运移速度和路径的影响.结果表明，局部非渗透性透镜体和底部隔水层对原油的运移具有阻碍作用，会改变其运动速度和路径.在一定范围内，土壤初始含水率越高，原油的侧向运移速率和垂向运移速率越大（模拟成层性土层中原油垂向运移速率随含水率增大，由0.43 cm·min-1增大到1.00 cm·min-1，在低含水率区域原油侧向运移速率分别为0.08 cm·min-1（粗-细界面）和0.10 cm·min-1（细-粗界面），而在含水率较高的区域则为0.14 cm·min-1），而过高的含水率又会阻碍原油的运移.土壤孔隙越大，垂向运移越快，侧向运移越慢，反之，垂向运移越慢，侧向运移越快（模拟成层性土层中，原油在粗砂中的垂向平均运移速率为0.54 cm·min-1，而在细砂中仅为0.33 cm·min-1，自然泄漏时原油在粗砂中的最大扩散范围为9.10 cm，在细砂中为12.50 cm）.原油在土壤中运移遇到岩性突变界面时，会产生聚集效应，在聚集处产生侧向运移，试验中在粗-细界面扩散宽度为6.70 cm，在细-粗界面扩散宽度为29.00 cm.
关键词:原油污染运移锋面非均质土层运移与分布特性
Study on movement and mechanism of mobile phase crude oil in coastal soil-water system under special geological conditions
TONG Senwei1
, PAN Yuying1,2,3 , YANG Nanning1, YANG Jianfeng1, TONG Yihan1, JIANG Qiaoli1, LIU Ganghua1 1. College of Fisheries, Zhejiang Ocean University, Zhoushan 316022;
2. Key Laboratory of Marine Fishery Equipment and Technology of Zhejiang, Zhejiang Ocean University, Zhoushan 316022;
3. United National-Local Engineering Laboratory of Harbor Oil & Gas Storage and Transportation Technology, Zhejiang Ocean University, Zhoushan 316022
Received 26 June 2018; received in revised from 16 August 2018; accepted 16 August 2018
Abstract: It is self-evident that crude oil plays an important role in modern society, but its pollution can not be ignored. The migration of crude oil in the coastal soil-water system in a self-made plexiglass sink were studied through simulating the heterogeneity of natural strata. the effects of the local low permeability lens, bottom water barrier, initial moisture content of soil, lithology mutation interface on the migration velocities and paths of crude oil in soil were explored. The results show that the local low permeability lens and bottom water barrier have hindering effect an will change the migration velocity and route of crude oil. Within a certain range, the higher the initial soil water content, the higher the lateral and vertical migration rates of crude oil (in the experiment of layered soil, the vertical migration velocity of crude oil increases with the water content from 0.43 cm·min-1 to 1.00 cm·min-1, and the lateral migration rate of crude oil in the low water content region is 0.01 cm·min-1 and 0.08 cm·min-1, while in the region with a high water content, it is 0.14 cm·min-1), but the excessive moisture content will impede the migration of crude oil. The larger of the soil porosity, the faster of the vertical migration and the slower of the lateral migration; on the contrary, the smaller of the soil porosity, the slower of the vertical migration and the faster the lateral migration is (in the experiment of layered soil, the vertical average migration rate of crude oil in coarse sand is 0.54 cm·min-1, while it is only 0.33 cm·min-1 in fine sand, the maximum diffusion range of crude oil in coarse sand during natural leakage is 9.10 cm, while it is 12.50 cm in fine sand).When the crude oil comes across lithology mutation interface in the migration in the soil, it will produce an aggregation effect, and the lateral migration will produce at the gathering place, the diffusion width at the coarse-fine interface was 6.70 cm, and the diffusion width at the fine-coarse interface was 29.00 cm in the experiment.
Keywords: crude oil pollutionmigration frontheterogeneous soil layermigration and distribution characteristics
1 引言(Introduction)随着海洋工程和海岸工程的发展, 沿海土壤污染问题已经越来越受到重视.原油作为一种难溶于水的有毒有机污染物, 其成分复杂, 污染环境介质后短期内不易去除, 易对环境造成累积性影响.原油密度比水小, 属于轻非水相液体(LNAPL), 泄漏后会穿透土层非饱和带, 进入饱和带, 并漂浮在地下水面上, 但也有研究指出LNAPL会扩展到地下水面之下(Oostrom et al., 2006).沿海地区是生境高度敏感区, 也是各种原油作业和污染事故的高发区, (Nambi等2017)通过获取地下电阻率分布图来评估受漏油影响的城市沿海含水土层的污染状况.为了避免原油因泄漏而对沿海地带的环境造成污染, 首先必须弄清原油在沿海土-水系统中的迁移和释放规律, 以利于更好地控制和减少原油污染物, 将原油对沿海土壤的污染程度降至最低(束善治等, 2002).20世纪中期以来, 国内外便开始了对石油类污染物的研究(刘晓艳等, 2005).研究人员通过各种实验方式来认识石油污染物在土壤中的迁移机理.国外的研究早于国内, 代表性的研究有：(Verstraete1976)模拟了石油在非饱和土壤中的分解和迁移；(Cooke1991)采用了离心模型模拟了流体和污染物在非饱和土壤中的运移过程；(Larsen等1992)采用土柱实验测定了3种含水介质中12种石油化合物的突破曲线, 进而确定了它们的阻滞系数；(Semprini等2000)使用氡-222定位和量化NAPL的污染, 以此来减少成本, 并且加快检测速度；(Berlin等2015)建立了一维数值模型来模拟苯在非饱和地下土-水系统中的输运, 并评估了地下水受污染的程度；Jeong和Charbeneau建立了非均质含水层LNAPL的分布和回收分析模型, 模拟结果表明, LNAPL分布及其回收量受土壤性质的影响较大(Jeong et al., 2014)；(Halihan等2017)在二维砂箱内通过电阻率成像对NAPL的含量进行检测, 证明在土壤中含有较少非水相液体(NAPL)时, 微弱的饱和NAPL壁垒可以阻塞毛细孔并产生可被检测到的电阻信号.近年来, 国内诸多****对石油在土壤中的运移做了大量研究.例如, (刘晓艳等2006)用室内土柱研究了石油类有机物污染物对油田土壤环境的污染状况, 结果表明, 大庆油田土壤石油污染的防治重点应放在浅层土壤中.楚伟华(2006)研究了在静态条件下黑钙土对石油类污染物的吸附与解吸, 以及石油污染物在黑钙土中的纵向迁移特性, 发现分配和扩散是石油迁移的主要途径.(朱雷等2010)用原油作为人工污染物, 采用土柱模拟试验研究了原油在土壤剖面中的纵向迁移特点及影响因素, 结果表明, 影响原油纵向迁移的因素主要有原油黏度和土壤总有机碳的质量分数.(潘峰等2012)采用土柱淋滤的方法, 模拟了陇东黄土塬区降雨对石油类污染物在土壤中纵向迁移的情况, 研究表明, 石油类污染物在土壤中的纵向迁移规律与污染强度、淋滤量、柱长等众多因素有关.(张海玲等2013)研究了原油在以黄绵土为主要形态的土壤中的分布特征和迁移规律, 为该地区环境治理提供了科学依据.刘汉乐等(2014)采用二维砂槽模型来模拟柴油在不同粒径多孔介质中的运移与分布, 并且用图像法获取了油流锋和二维分布图.(王学力等2015)采用箱体动态模拟法及球体积预测模型, 研究了林源俄油在漠大线沿线的主要土壤中的迁移规律.(张鹏等2016)利用室内试验对土壤温度场、水分和石油总量分布进行监测和分析, 研究了冻融循环作用对原油迁移过程的影响机制, 为多年冻土区石油污染物迁移的过程和定量评价及防治提供了重要基础和参考.(朱振慧等2015)在一维土柱模型中模拟了柴油在多孔介质中的运移, 并用紫外分光光度计测量各层土样柴油残留量所占的百分比, 并在一定程度上验证了LNAPL在地下环境中运动的渗漏、顶托阶段.
前人的研究只关注一维或二维渗流特征及建立和改进多相流的本构模型, 并没有对原油在非均质土-水系统中运移规律的控制因素及机理进行系统的分析, 也没有完全实现场地验证, 尤其是在局部非渗透性透镜体存在及内部泄漏条件下.本文通过室内模拟试验, 研究原油在沿海土-水系统中的物理运移过程, 并进行机理分析, 以期为快速判断沿海土层原油污染程度及提出正确合理的修复措施提供理论支持.
2 材料与方法(Materials and methods)2.1 试验材料2.1.1 供试原油试验所用原油来源于舟山册子岛, 用NDJ-5S旋转粘度计(上海昌吉地质仪器有限公司)测得其黏度为980 mPa · s, 并委托国家海洋局第一海洋研究所采用色谱法测定其挥发前和挥发1个月后的各组分含量, 相关指标如表 1所示.从表 1可以看出, 该原油烷烃含量最多, 经过挥发之后, 易挥发的烷烃减少, 含量降低, 因此, 多环芳烃和生物标志物的相对含量升高.
表 1(Table 1)
| 表 1 试验所用原油基本组成 Table 1 Basic compositions of crude oil used in the experiments | ||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 1 试验所用原油基本组成 Table 1 Basic compositions of crude oil used in the experiments
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2.1.2 供试土样试验所用土样为粗砂、细砂和粉质亚黏土, 其中, 粉质亚黏土由高岭土和黄土按1 : 1的比例混合而成.粗砂和细砂由原始砂分别过1、0.5 mm筛网, 除去大颗粒和其他贝壳杂质所得, 即粗砂的粒径范围为0.5~1.0 mm, 细砂的粒径范围为 < 0.5 mm.黄土来源于浙江省庆元县, 并过0.5 mm筛网得到；高岭土来源于国药集团化学试剂有限公司.各土样具体粒径组成由中国海洋大学岩土工程实验室测定, 结果见表 2.
表 2(Table 2)
| 表 2 试验所用土样粒径组成 Table 2 The compositions of soil particle size used in the experiments | |||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 2 试验所用土样粒径组成 Table 2 The compositions of soil particle size used in the experiments
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2.2 试验装置试验装置(图 1)采用自制的透明有机玻璃水槽(70 cm×6 cm×65 cm), 上方开口, 水槽由两块透水隔板分成3部分, 左右两边的区域为水位调节区, 水槽中间的区域为试验区.透水隔板上均匀地分布0.5 cm的小孔, 可维持水位调节区与试验区的水力联系.同时, 为防止砂土漏入水位调节区, 在隔板表面覆盖一层纱布.水槽侧壁设有水位调节孔, 每侧8个, 间距5 cm, 通过胶皮管和止水夹控制开关.原油的泄漏量和泄漏速度由龙头瓶控制.
图 1(Fig. 1)
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| 图 1 试验装置示意图 Fig. 1Experimental device schematic |
2.3 试验方法自然地层中存在局部隔水层或弱透水层, 地下水或其他非水相流体(油类等)赋存其上会形成上层滞水(油), 如在较厚的砂层或砂砾石层中夹有黏土或亚黏土透镜体(陈南祥, 2008).自然界中由于流水、风等的搬运和沉积, 地层一般是非均质的, 自然界没有绝对的不透水岩层, 只有透水性强弱之分, 根据透水性的不同, 分为含水层和隔水层.例如, 在冲洪积扇中上部, 砂、砾石构成含水层, 黏土、粉质黏土、粉土等作为隔水层(陈南祥, 2008).在潮汐和流水的作用下地层会产生递变层理和韵律层理, 递变层理指从层的底部至顶部, 粒度可能为正粒序即由粗逐渐变细, 或者为逆粒序即由细逐渐变粗；韵律层理指两种或以上的岩性层互相重复出现(姜在兴, 2010).根据这些自然地质条件, 将模型简化分成3组模拟土层, 同时由于在原油的运输、装卸、储存中, 陆上部分可能会由于抛洒或腐蚀产生原油浅层泄漏, 地下管道或储罐的腐蚀会造成内部泄漏, 因此, 试验采用了浅层和内部两种泄漏方式进行研究, 组合结果见图 2.其中, Y-1为均质细砂夹高度为5 cm的黏土非渗透性透镜体(距离装置底部32 cm处), 黏土块采用市售新鲜高岭土陶泥, 泄漏源在土层表面；Y-2最上层为粗砂层, 中间层为细砂层, 最下层为粉质亚黏土层, 泄漏源在土层中间的细砂层(距离装置底部28 cm处).Y-3为粗砂层夹细砂层的组合, 即上、下层为粗砂层, 中间层为细砂层, 泄漏源在土层表面.
图 2(Fig. 2)
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| 图 2 不同类型岩性组合 Fig. 2Different types of lithological combinations |
为了方便快捷地记录试验现象, 试验开始前, 先在水槽表面覆盖一层透明的PET聚酯膜, 并用记号笔画上平面直角坐标系(原点和X、Y轴见图 2)及其刻度, 同时在膜上绘出不同岩性组合中各土层的分界线.试验前用止水夹夹住胶皮管, 再往水槽左右两侧的水位调节区加水, 以此来实现对地下水位的模拟.加水过程中记录加入水的体积, 加水完成后稳定24 h, 待形成固定地下水位和稳定毛细带后, 用记号笔绘出初始饱和地下水位线和初始毛细带上缘.原油的泄漏量和泄漏速率通过龙头瓶的开关控制, 由于原油颜色为黑色, 原油泄漏后由于重力和渗透作用形成的运移锋面能够清晰地透过PET膜被观察到, 然后用记号笔分时段描绘其运移锋面.在整个试验过程中, 不定时地用CCD相机从同一角度拍照, 方便之后的对比研究.试验过程中具体的操作参数见表 3.
表 3(Table 3)
| 表 3 试验相关参数 Table 3 Related parameters in the experiments | ||||||||||||||||||||||||||||
表 3 试验相关参数 Table 3 Related parameters in the experiments
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3 结果与讨论(Results and discussion)3.1 原油在不同岩性组合模型中的运移特征在龙头瓶的控制下, 原油以一定速度在土层中运移, 在水槽表面形成了黑色的运移锋面, 随着时间的推移出现明显的锋面时, 将运移锋面在PET聚酯膜上画出, 并标明时间, 再将得到的运移图以白色为背景, 拍成照片, 用Photoshop软件(Adobe Photoshop CC 2017)进行适当处理后, 得到以下原油自然泄漏运移锋面, 结果见图 3.
图 3(Fig. 3)
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| 图 3 Y-1组(a)、Y-2组(b)和Y-3组(c)原油自然泄漏锋面 Fig. 3Natural crude oil leakage fronts of group Y-1(a), Y-2(b) and Y-3(c) |
Y-1组试验采用浅层泄漏的方式, 主要探究原油在土-水系统中受到局部非渗透性透镜体阻碍时的运移情况.由图 3a可以看出, 渗透前期, 原油在重力的作用下迅速进行纵向扩散, 大约67 min后到达透镜体上方, 在此段时间内, 原油也在土壤的毛细作用下进行侧向扩散, 但速度比较缓慢, 侧向扩散主要受土壤毛细作用影响, 产生的锋面线条多曲折, 无规则形状.由于局部非渗透性透镜体对原油向下运移的阻碍作用, 原油在一段时间内聚集在透镜体上方, 聚集到一定高度后绕过透镜体继续向下渗透.在透镜体下方以极缓慢的速度向透镜体中部运移, 但直到试验结束也没有观察到透镜体中部附近位置的正下方有原油出现, 即局部非渗透性透镜体中部附近位置的正下方出现了一个无原油区.整体来看, 原油的垂直扩散速度远大于侧向扩散速度, 试验结束后, 最大扩散范围纵向向下为38.00 cm, 侧向为44.00 cm.
Y-2组试验采用内部泄漏的方式, 主要研究在内部泄漏情况下, 原油在遇到底部大面积不透水层时的运移情况.由图 3b可以看出, 原油在开始泄漏后一段时间内并没有在水槽表面出现, 直到1 min后, 在泄漏源下方大约5.00 cm处刚开始出现渗透到表面的原油, 然后以该处为起点, 逐渐向四周扩散, 由于粉质亚黏土层的阻挡, 以及下方饱水层的影响, 且原油密度小于水, 故原油的向下运移被阻断.由于重力作用比毛细作用大, 原油向上扩散被限制在毛细带上缘以下, 原油主要进行侧向扩散, 为椭圆形, 即上下方向整体扩散较慢, 扩散范围小；左右方向整体扩散较快, 扩散范围大.整体来看, 原油最大扩散范围为向上5.00 cm向下5.00 cm, 侧向扩散了46.00 cm.
Y-3组试验采用浅层泄漏的方式, 主要探究原油在不同的岩性组合和突变界面的运移情况.由图 3c可以看出, 在粗砂带, 泄漏的原油没有渗透到水槽表面, 原油第一次在水槽表面被观察到是在粗砂带与细砂带的交界处(即粗-细界面)附近, 并且直到试验结束, 粗砂带表面也未出现任何原油迹象, 说明原油在间隙较大的粗砂中主要以垂直运移为主, 而极少受毛细作用进行侧向扩散.当原油进入孔隙较小的细砂带后, 垂直扩散速度变慢, 导致侧向扩散范围变大.当原油到达位于30.00 cm处的细砂带与粗砂带的交界处(即细-粗界面)时, 原油出现了聚集现象, 并在该界面上持续侧向扩散.再次进入粗砂带后, 垂直扩散速度再次加快, 侧向扩散速度变小, 侧向扩散范围相应减小.当原油到达初始水位线上方后, 由于水的浮力作用, 垂向扩散逐渐停止, 原油在初始水位线上方再次聚集, 进行侧向扩散, 左右两侧的扩散范围几乎相等, 由于此处存在大量的原油, 所以侧向扩散的范围大于30.00 cm处细-粗界面的侧向扩散范围.同时有很小一部分原油向下扩散至初始水位线以下的位置, (Oostrom等2006)在试验中也发现了这个情况.整体来看, 原油纵向向下扩散了53.00 cm, 侧向扩散了58.00 cm, 几乎扩散至水槽两侧边缘.
3.2 不同因素对原油在非均质土层中运移的影响3.2.1 原油组成及性质对原油运移路径及速度的影响原油的组成见表 1, 由于所用土样为砂土, 砂子就像过滤层, 将原油中的不同组分截留、过滤, 流动性强的轻质组分迁移深度更深, 但本研究仅从宏观角度观测原油湿润前锋的物理迁移, 组分对其路径和速度影响不大.若从不同来源的角度对原油进行对比, 轻质组分含量高的原油迁移速度更快、深度更深.由于原油在挥发过程中, 其所含有的烷烃类物质会减少, 因此, 原油黏度会变高, 流动性变得更弱, 但本试验仅仅考虑物理运移, 所用时间较短(具体泄漏持续时间分别见图 3), 而表 1显示, 挥发1个月后, 烷烃、多环芳烃、生物标志物的降低率分别为6.8%、5.3%、10.2%, 故本试验中原油挥发的量可以忽略不计.
黏度对运移的影响非常大, 例如, 黏度很小的柴油在细砂中自然泄漏时, 垂向运移25.00 cm所需时间为26 min, 而黏度较大的原油在细砂中垂向运移25.00 cm所需时间为67 min；在侧向运移中, 到达位于相同位置的透镜体前, 柴油可运移的范围大于60.00 cm, 而原油的侧向运移范围只有30.00 cm(潘玉英, 2013).
有研究显示, 土壤有机质对农药等有机污染物有强烈的亲和力, 可溶性腐殖质能增加农药从土壤向地下水的迁移(孙向阳, 2004), 据此类推, 原油为多种有机物的混合物, 土壤有机质可能同样会引起原油向地下水的迁移.但本试验采用的原始砂来源于舟山沿海砂质岸滩, 根据实验室测定, 该种砂质中的有机物含量非常少, 故该种土壤的有机质对原油运移的影响可忽略.
3.2.2 局部非渗透性透镜体及底部不透水层对原油运移路径及速度的影响1) 局部非渗透性透镜体对原油运移路径及速度的影响
现实中, 原油在土层中运移会遇到许多局部非渗透性透镜体, 造成原油的聚集.图 4为Y-1组装置X=30.00 cm(泄漏源中心位置)处的原油在不同时刻的运移速度.从图中可以看出, 原油在土壤中的垂直运移速度整体呈降低趋势, 在9：46时, 原油到达透镜体正上方, 在接下来的14 min内, 原油一直在透镜体上方进行聚集, 故垂直运移速度始终为0 cm · min-1.由于聚集, 所以原油在透镜体上方的侧向扩散速度非常快.在10：00之后, 在透镜体上方聚集的大量原油重新开始从透镜体的侧边向下渗透, 所以原油的垂向运移速度重新出现了一个小高峰, 达到0.38 cm · min-1.在此之后, 随着时间的推移, 运移速度又重新呈现降低趋势.在11：19之后, 速度逐渐稳定, 趋向于0 cm · min-1.这说明局部非渗透性透镜体对原油的运移有着很强的阻碍作用, 当原油向下迁移至透镜体上方时, 不能渗入透镜体内, 而在透镜体上方聚集, 被迫绕过透镜体两侧继续向下运移.从图 3a可以看到, 原油绕过透镜体后并没有立刻到达透镜体正下方, 而是从透镜体侧边向下渗透, 同时进行侧向扩散.当从透镜体左右两个侧边流下的两股原油由于侧向扩散汇合在一起后, 整体向上迁移, 到达透镜体正下方, 逐渐包围透镜体, 但直到试验结束原油也没有完全包裹透镜体, 而是在透镜体中部附近的正下方出现了一个无原油区.
图 4(Fig. 4)
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| 图 4 Y-1组原油在不同时刻不同方向上的运移速度 Fig. 4The migration speeds of crude oil in different directions at different time of group Y-1 |
2) 底部不透水层对原油运移路径及速度的影响
原油内部泄漏时更容易在底部遇到大面积不透水层, 图 5为Y-2组原油在内部泄漏时遇到大面积不透水层时, 不同时间的Y=22.00 cm(横向扩散最大位置)处的侧向运移速度和X=30.00 cm(泄漏源中心位置)处原油的垂直向上、向下的运移速度.由于原油受到重力的作用, 故原油向下运移的速度远大于向上运移的速度, 向下运移的速度最大为1.30 cm · min-1, 而向上运移的速度最大仅为0.60 cm · min-1.原油向下运移时遇到大面积不透水层, 受到阻碍, 速度瞬间接近于0 cm · min-1.原油向上运移时, 重力对运移的阻碍作用远大于毛细力对运移的支持作用, 所以向上运移很快停止.由于侧向扩散主要受毛细作用影响, 原油向左右两侧持续扩散, 但扩散速度整体上逐渐减慢, 原因是扩散过程中部分原油残留在砂土中, 导致自由相的原油量减少, 速度降低.故在现实情况中, 原油内部泄漏遇到大面积不透水层时, 原油会在不透水层上方聚集, 而后主要进行侧向扩散.
图 5(Fig. 5)
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| 图 5 Y-2组原油在不同时刻不同方向上的运移速度 Fig. 5The migration speeds of crude oil in different directions at different time of group Y-2 |
3.2.3 土壤质地及岩性突变界面对原油运移路径及速度的影响1) 土壤质地对原油运移路径及速度的影响
土壤质地的差异主要体现在土粒的孔隙大小上, 试验中所用的砂质为粗砂与细砂, 粗砂的孔隙较大, 细砂的孔隙较小.毛细力的大小与孔隙有关, 孔隙越小, 毛细力越大, 故粗砂中的毛细力小于细砂.为排除含水率的影响, 选择Y-3组原油进入毛细带上缘之前的路径进行分析, 由运移锋面图可以看出(图 3c), 试验开始后, 原油第一次进入粗砂带时, 并没有侧向运移到水槽侧壁而被观察到, 原因是泄漏源在装置表层砂的中间位置, 粗砂的毛细作用很弱, 无法使原油通过毛细作用渗透到水槽侧壁, 因此, 原油在孔隙较大的土壤中主要以垂向运移为主.而当原油进入细砂层时, 细砂的毛细作用增强, 原油渗透到了水槽前侧壁位置, 并且原油在细砂带侧向扩散的宽度明显大于粗砂带, 最大处达到12.50 cm, 而粗砂带仅为9.10 cm.综上, 砂质越细, 原油侧向扩散越容易, 扩散范围越大, 造成的污染范围也越大.因此, 减小土壤的孔隙大小可以阻碍原油向更深处运移, 如Wang和Shao提出在容易漏油的地区压实土壤是减少污染的有效措施(Wang et al., 2009).如图 3c所示, 原油穿过15.00 cm的粗砂带用时为28 min, 平均速度为0.54 cm · min-1；穿过15.00 cm的细砂带用时为45 min, 平均速度为0.33 cm · min-1.因此, 土壤土粒的孔隙越大, 原油运移速度越快.
2) 岩性突变界面对原油运移路径及速度的影响
现实情况下, 原油泄漏时会遇到很多岩性突变界面, Y-3组试验存在两个模拟的岩性突变界面, 分别为粗-细界面和细-粗界面, 两界面处的运移情况见图 6.垂向运移速度选取X=30.00 cm(泄漏源中心)位置, 横向运移速度分别选取Y=15.00 cm(横向扩散最大)和两界面的位置, 具体见图 7.从图 6可以看出, 原油从粗砂进入细砂时, 以重力渗透为主, 在细砂带的最上方渗透到水槽侧壁, 并进行了少量的侧向扩散.这是因为细砂的孔隙比粗砂小, 毛细作用更强, 故从粗砂带渗透进细砂带的原油由于较强的毛细作用而产生了强烈的侧向扩散.由于粗砂带的孔隙大, 侧向扩散较少, 故停留在砂层内部, 未从水槽侧壁观察到.粗-细界面的扩散速度变化如图 7所示,界面处侧向扩散速度一开始达到最大值0.20 cm · min-1, 之后逐渐减小直到变成0 cm · min-1.从图 6可以看出, 原油从细砂进入粗砂时, 在细砂带的最下方产生了聚集, 并且进行了大面积的侧向扩散.这是因为细砂孔隙小, 毛细作用较强, 此时毛细作用取代重力作用成为主导, 所以细砂带的原油不易进入粗砂带, 于是在该界面上大量聚集并进行较大范围的侧向运移, 无法立刻到达粗砂层.如图 7所示, 此界面处最大侧向运移速度达到0.25 cm · min-1, 且该细-粗界面侧向运移速度基本大于粗-细界面侧向运移速度.由图 3c可以看出, 原油突破细-粗界面大约用了10 min, 故在该界面聚集了大量原油.由图 7可以看出, 原油在10：40到达该界面后, 垂向速度马上降低, 从0.34 cm · min-1降低至0.02 cm · min-1.说明该细-粗界面对原油的垂向运移具有短暂的阻碍作用, 细粒层毛细阻力大于粗砂层, 原油从细砂进入粗砂的过程需要克服细-粗砂界面的毛细阻力差, 当原油累积到一定程度, 产生巨大的油压, 重力大于阻力, 突破该层之后, 原油进入正常的粗砂层, 粗砂孔隙大, 垂向运移速度又马上加快, 在9 min之内达到0.67 cm · min-1.(Simantiraki等2009)和(Pan等2016)在研究中也得到类似的结论, 即细砂层和粗砂层的界面能够起到毛细屏障作用, 阻止LNAPL渗入.
图 6(Fig. 6)
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| 图 6 Y-3组原油在不同粗细界面的聚集情况 Fig. 6Aggregation situations of crude oil in different kinds of interfaces of group Y-3 |
图 7(Fig. 7)
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| 图 7 Y-3组原油在不同时刻不同孔隙与不同含水率土层的运移速度 Fig. 7The migration speeds of crude oil in soil layers with different porosity and water content at different time of group Y-3 |
3.2.4 土壤初始含水率对原油运移路径及速度的影响1) 土壤初始含水率对原油垂向运移路径及速度的影响
(Ngien等2012)提出，土壤孔隙中流体的润湿性也会影响LNAPL在土壤中的运移.在装置两侧加水后, 土壤被润湿, 在初始水位线及以下的土壤为饱和水带；初始水位线以上至毛细带上缘为毛细带, 是由饱和水带的水因毛细作用上升形成, 砂土高度越高, 含水率越小；毛细带上缘以上部分为干砂带, 含水量为0.由图 7可以看出, 原油于11 : 11进入毛细带, 在此之前原油在干粗砂带的平均运移速度约为0.43 cm · min-1, 进入毛细带后, 垂向速度达到局部最大值, 达到1.00 cm · min-1.说明土壤中含有少量的水能够加快原油在土壤中的运移速度, 这可以用(张博闻2010)的水膜理论来解释：砂粒带负电, 砂粒会与水分子形成砂粒-水膜结构, 原油进入土壤时, 原油与砂表面存在摩擦力, 阻碍原油的运动, 而当砂粒表面被水膜包围时, 摩擦力会大大减小, 所以加快了原油在土壤中的运移速度.另一方面, 土壤初始含水率增高, 砂土的水润湿性增大, 油润湿性减小, 相对水而言油变为非润湿性流体, 即砂土斥油性增加, 油不容易包裹砂粒, 故原油的运移速率出现暂时加快.随着初始含水率的继续增大, 油水界面张力增大, 油为非润湿性, 毛细力指向油(潘玉英, 2013; 陈昭年, 2005), 毛细阻力逐渐增大, 逐渐克服了油的重力和水的润滑作用, 因此, 垂向运移速率出现大幅减小, 至饱和区浮力也开始出现, 垂向速度慢慢趋于0 cm · min-1, 然后主要进行侧向运移.大部分原油停留在距离初始水位线即饱和水带上方3.00~5.00 cm处, 同时有一小部分原油能进入初始水位线下方即进入饱和水带(图 3c), 原因是土壤为复杂的多孔介质, 初始水位线附近部分土壤孔隙通道较大, 该区域有大量原油聚集, 在孔隙中产生巨大的油压, 最终油的重力大于水的浮力, 从而使该部分原油进入了初始水位线下方, 为局部现象.
由图 3b可以清楚地看出, 原油向上运移时, 被限制在毛细带, 无法突破毛细带上缘, 原因是毛细带的砂质湿润, 减少了原油与砂粒之间的摩擦力, 有利于毛细作用.同时, 水也为原油提供了向上的浮力, 也有利于原油向上运移.(潘玉英2013)用柴油进行了相同的试验, 进行内部泄漏时, 柴油在垂直方向上运移路程较远, 虽然到达一个相对较高的位置(因为其毛细带上缘位置比本试验的毛细带上缘位置高), 但最终也没有超过毛细带上缘.
2) 土壤初始含水率对原油侧向运移速度的影响
由图 3c和图 7可以看出, Y=15.00 cm区域属于土壤含水率较高的区域, 粗-细界面和细-粗界面所在区域均在毛细带上缘上方, 基本为干砂, 故含水率极低, 计算3块区域2 h内的侧向运移平均速度, 得到Y=15.00 cm区域侧向运移的平均速度为0.14 cm · min-1；粗-细界面区域为0.08 cm · min-1, 细-粗界面区域为0.10 cm · min-1.因此, 可以得到结论, 一定含水率的土壤能加快原油的侧向运移速度.原因类似于3.2.4节中所述, 垂向运移和侧向运移相互关联, 含水率增高, 垂向运移速度短暂升高后减小, 导致侧向运移速度增大.
4 结论(Conclusions)1) 局部非渗透性透镜体对原油的运移具有阻碍作用.原油运移至透镜体处时, 其垂向扩散会被阻断, 使其在透镜体上方聚集, 并进行侧向扩散, 扩散至透镜体两侧边缘后, 会在透镜体周围绕行, 并且在透镜体下方重新汇合, 但在透镜体正下方并没有出现原油, 而是出现了一个无原油区.当原油内部泄漏遇到底部大面积不透水层时, 会在不透水层上方聚集, 进行大面积侧向扩散, 同时会向上运移, 但不会超过毛细带上缘.
2) 土壤质地不同, 原油的扩散速度和路径也不同.土粒越大, 土壤孔隙越大, 垂向运移速度越快, 毛细作用越小, 侧向运移越慢且范围越小；土粒越小, 土壤孔隙越小, 垂向运移速度越慢, 毛细作用越大, 侧向运移越快且范围越大.试验中发现原油在大孔隙砂质中进行垂向运移时, 速度比在小孔隙中快63.60%；原油在大孔隙砂质中进行侧向运移时, 最大运移范围比在小孔隙中小27.20%.原油从粗砂带进入细砂带后, 原油在土壤中遇到岩性突变界面时, 会产生聚集效应.通过粗-细界面时, 运移以重力为主, 原油快速突破界面进入细砂层, 在细砂层产生明显侧向扩散, 范围达到6.70 cm.通过细-粗界面时, 由于细砂层较大的毛细力, 在细砂层底部出现了原油聚集情况, 由此产生较大范围的侧向运移, 范围达到29.00 cm.由此可见, 原油通过细-粗界面比通过粗-细界面的聚集范围大, 污染更重.
3) 土层初始含水率不同, 原油的运移路径和速度存在很大差异.在低含水率范围内, 砂粒表面形成水膜, 原油受到的摩擦力变小, 另一方面, 含水砂土的水润湿性增大, 油润湿性减小, 故原油的垂向运移速率随着初始含水率升高出现暂时加快(试验Y-3组刚进入毛细带砂土中的向下运移速度比干砂带快133.00%).但随着含水率继续增大, 油水的界面张力会阻碍原油垂直向下迁移, 进而产生大面积侧向扩散及部分向上扩散(试验Y-3组高含水率砂土中的侧向运移速度比低含水率砂土快59.60%).当土壤变为饱和后, 大部分原油的垂向扩散停止, 转而在水面上进行侧向扩散, 部分大孔隙通道内原油由于重力克服水的浮力进入水面下.
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