卞雅慧¹, 范小莉¹, 李成², 叶潇¹, 王肖丽¹, 黄志炯², 郑君瑜¹
1. 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006;
2. 暨南大学环境与气候研究院, 广州 511486
收稿日期: 2018-01-24; 修回日期: 2018-03-28; 录用日期: 2018-03-28
基金项目: 国家自然科学基金项目（No.41627809）；国家****科学基金项目（No.41325020）；广东省省级科技计划项目（No.2016B050502005）
作者简介: 卞雅慧(1992—), 女, E-mail:effiebian@foxmail.com
通讯作者（责任作者）: 郑君瑜, E-mail:zhengjunyu_work@hotmail.com

摘要: 随着工业源和机动车等重点污染源减排空间的下降，非道路移动机械排放已成为大气污染防治领域的研究热点之一.本研究通过资料收集与实地调研，初步构建了广东省非道路机械基于机型的活动水平数据集、综合排放因子及时空分配因子，采用自下而上的排放因子法，建立了广东省2014年非道路移动机械排放清单.并利用蒙特卡洛方法定量评估清单结果不确定性.结果表明，广东省2014年非道路移动机械的SO₂、NO_x、PM₁₀、PM_2.5、VOCs和CO排放总量分别为4.9、61.1、4.8、4.5、11.6 kt和45.1 kt.其中，农业机械排放以四轮农用运输车和小型拖拉机为主，贡献率分别为38.4%和18.0%，主要分布在非珠三角的农村地区；工程机械排放以建筑运输车和挖掘机为主，贡献率分别为40.1%和33.9%，主要分布在珠三角地区.此外，不确定性分析结果显示VOCs和PM_2.5排放结果不确定性较大，不确定性范围分别为-25.2%~41.7%和-23.4%~32.8%. NO_x不确定性较小，不确定性范围为-15.2%~17.5%.
关键词:非道路移动机械综合排放因子排放清单不确定性分析
A sector-based emission inventory and its uncertainty from non-road mobile machinery in Guangdong Province, China
BIAN Yahui¹, FAN Xiaoli¹, LI Cheng², YE Xiao¹, WANG Xiaoli¹, HUANG Zhijiong², ZHENG Junyu¹
1. School of Environment and Energy, South China University of Technology, Guangzhou 510006;
2. Institute for Environmental and Climate Research, Jinan University, Guangzhou 511486
Received 24 January 2018; received in revised from 28 March 2018; accepted 28 March 2018
Supported by the National Natural Science Foundation of China(No. 41627809), the National Science Fund for Distinguished Young Scholars(No. 41325020)and the Key Technology Research and Development Program of Guangdong Province, China(No. 2016B050502005)
Biography: BIAN Yahui(1992—), female, E-mail:effiebian@foxmail.com
^*Corresponding author: ZHENG Junyu, E-mail:zhengjunyu_work@hotmail.com
Abstract: With the shrink of emission reduction potential on major sources (e.g., industrial sector and vehicle), emissions from non-road mobile machinery have become one of the research hotspots in the field of air pollution control. Through data mining and field surveys, this study developed a sector-based activity dataset, well-considered emission factors and temporal and spatital profiles in Guangdong Province. On this basis, a non-road mobile machinery emission inventory from Guangdong Province was also developed by using a bottom-up method. Results showed that total emission amounts of sulfur dioxide (SO₂), nitrogen oxides (NO_x), particulate matter (PM₁₀ and PM_2.5), volatile organic compounds (VOCs) and carbon monoxide (CO) from non-road mobile machinery in Guangdong Province in 2014 were 4.9, 61.1, 4.8, 4.5, 11.6 kt and 45.1 kt, respectively. Among them, four-wheeled agricultural machinery and construction machinery were the two important contributors to agricultural machinery emissions, accounting for 38.4% and 18.0%, respectively. Their emissions were mainly distributed in the rural areas of the non-Pearl River Delta region. Engineering machinery emissions were mostly from slag vehicles and excavators with the proportion of 40.1% and 33.9%, respectively, and intensive emissions were concentrated in the Pearl River Delta region. VOCs and PM_2.5 emissions were more uncertain with the range being -23.2%~-41.7% and -23.9%~-32.8%, respectively, and the uncertainty of NO_x was smaller with the range being -15.2%~17.5%.
Key words: non-road mobile machinerywell-considered emission factorsemission inventoryuncertainty
1 引言(Introduction)随着我国大气污染防治工作不断推进, 电厂、工业源和机动车等重点污染源的减排潜力缩减(Lu et al., 2013; Liu et al., 2015; Liu et al., 2017), 非道路移动机械排放已成为大气污染防治领域的研究热点之一.李成(2017)研究表明, 中国非道路移动机械排放的SO₂和NO_x在移动源中占比均可达30%, 对沿海城市和农业大省的大气污染有显著贡献.
近年来, 关于非道路移动机械排放特征研究取得了一定成果, 在源分类体系、活动水平统计及排放因子测试等方面皆有所推进(樊守彬等, 2011; 李东玲等, 2012; 谭华等, 2013; Cui et al., 2017; 叶潇等, 2017).特别是《中国非道路移动源排放清单编制指南(试行)》(环境保护部, 2014)的颁布, 更加深化了国内****对非道路移动机械研究的认识, 并对非道路机械排放清单工作有重要指导作用.目前, 非道路移动机械清单研究工作已在全国各区域开展, 张礼俊等(2010)、隗潇等(2013)、鲁君等(2017)及Wang et al. (2016)的研究分别对于珠三角、京津冀、长三角及中国区域的非道路移动机械清单建立有里程碑意义, 为完善中国非道路移动机械清单提供了具有实用价值的借鉴.
广东省作为中国经济快速发展的发达省份之一, 其城市化建设及农业机械化高速发展, 工程机械与农业机械使用量逐年增加(李海明, 2010; 叶斯琪等, 2014; 叶潇等, 2017).截至2015年底, 全省港口货物集装箱吞吐量达5512万TEU, 占全国比例为27.2% (中国港口年鉴编辑委员会, 2016).这些非道路移动机械生产工业的迅速发展, 给广东省带来良好的发展机遇, 但其引起的大气污染问题也不容忽视. 潘月云等(2015)建立了广东省2010年人为源排放清单, 表明非道路移动源已成为全省的第三大NO_x排放源, 占排放总量的18.4%, 而工程机械和农业机械是除船舶外的最主要贡献源, 韩昊等(2017)建立2015年广东省典型农业机械和工程机械的排放清单, 表明其NO_x和PM_2.5排放分别占机动车污染排放的7.8%和4.5%. 范小莉等(2017)建立了基于作业量的港口机械排放清单估算方法, 弥补国内缺乏港口机械保有量和燃油量等统计数据的不足.然而, 现阶段对广东省非道路移动机械清单的研究仍存在一些局限性, 如采用传统燃油法或功率法的活动数据难以获取; 排放因子的选择主观性较强, 难以客观反映本地排放水平; 对输入参数及清单结果的不确定性仍以定性分析为主, 缺乏定量评估; 时空分配不够精细等.
为进一步完善广东省非道路移动机械清单研究工作, 本研究通过改进估算方法、构建本地化综合排放因子、识别时空精细化特征及定量分析不确定性几方面的工作, 以工程机械、港口机械和农业机械为研究对象, 建立广东省2014年非道路移动机械清单, 以期为实现非道路移动机械的精细化管理和制定合理有效的非道路移动机械减排措施提供科学依据.
2 材料与方法(Materials and methods)2.1 研究区域及对象本研究以2014年为基准年, 以广东省21个地级市为研究区域, 涵盖大气污染物SO₂、NO_x、CO、PM₁₀、PM_2.5和VOCs.研究包括港口机械、工程机械和农业机械3大类非道路移动机械.如图 1可见, 本研究港口机械按作业方式分为集装箱码头和散货码头; 工程机械按工程类型分为建筑施工和道路施工; 农业机械按机械类型分为农用运输车和其他农业机械.并细分了33个子类别.因缺乏官方统计数据和实地调研, 本研究未包括机场地勤设备、厂区机械及发电机.
图 1(Fig. 1)

图 1 广东省非道路移动机械平均功率及年均工作小时 Fig. 1Average power and average annual working hours for non-road mobile machinery in Guangdong Province

2.2 数据收集与调研本研究实地调研了96个建筑施工地、14个道路施工地及10个港口, 获取了726台工程机械和702台港口机械的燃油及活动信息数据, 收集包括机械类型、型号设备、装卸负荷、机械功率、燃油类型、油耗量、单位作业油耗量及年工作时间等相关信息.并对主要农业城市农机站及农民随机发放220份问卷, 收回68台农业机械有效问卷.
图 1展示了8类典型港口机械、16类典型工程机械以及9类典型农用机械的平均功率及年均工作小时调研结果.总体而言, 港口机械平均功率和年均工作小时高于工程机械和农业机械, 其年平均功率约在104~320 kW, 以岸边装卸机械平均功率最大; 年均工作小时约在2570~4028 h, 以集装箱码头运输机械年均工作小时最大.工程机械平均功率和年均工作小时分布较均衡, 分别约在73~165 kW和146~1080 h; 相对另外两大类机械, 农业机械平均功率和年均工作小时最小, 分别在2~41 kW和257~1393 h, 以四轮运输车和大中型拖拉机的年均功率和年均工作小时最大.
2.2 估算方法本研究中针对3类非道路移动机械类型, 基于实地、问卷及文献等资料调研情况, 收集活动数据、排放因子及各类参数, 建立排放估算方法.总体而言, 对于NO_x、CO、PM₁₀、PM_2.5和VOCs污染物, 港口机械采用基于燃油的排放因子法, 工程机械和农业机械采用基于功率或行驶里程的排放因子法.此外, 对于SO₂, 各类机械皆采用物料衡算法计算.
对于非道路移动机械排放因子, 鉴于国家已发行推广《非道路移动源大气污染物排放清单编制技术指南(试行)》 (环境保护部, 2014), 后简称《技术指南》, 规范了全国大气污染源清单编制工作, 本研究在此基础上结合广东省实地调研数据, 符合规范的同时建立具有本地化排放特征的综合排放因子.在尚不具备排放因子测试的条件下, 本研究建立的本地化综合排放因子计算方法具有实用价值, 其构建思路可为国内研究者提供一定参考, 具体见公式(3).
各类机械估算方法具体如下分析.
(1) 港口机械
港口机械主要是指岸边装卸、集装箱专用、搬运、运输机械港口作业类机械等.本研究针对集装箱码头和散货码头2类作业方式, 对于NO_x、CO、PM₁₀、PM_2.5和VOCs污染物, 采用基于单位作业量油耗的排放因子法, 综合考虑港口吞吐量、作业过程、机械使用比例等因素中燃油消耗及污染排放特征, 建立港口机械排放清单, 估算公式如下：

(1)

式中, i、j、m分别代表作业过程、作业机械和污染物类型, 散货码头不分作业过程; E_m为m污染物的排放总量(t); Q_{i, j}为i作业过程作业机械j的燃油消耗量(L); ρ为燃油密度(g·L^-1); EF_{j, m}为j作业机械m污染物的排放因子(g·kg^-1).
对于各类非道路移动机械, SO₂的排放量采用物料衡算法, 其计算公式如下：

(2)

式中：E_SO2表示SO₂的年排放总量(t); 表示二氧化硫与硫的分子量之比; S表示燃料柴油含硫率, 由于2014年10月起广东省实施“国Ⅲ”柴油排放标准(GB 20891—2014), 因此本研究仍参照“国Ⅱ”标准排放标准(GB 20891—2007), 针对港口机械、工程机械和农业机械3类, 含硫率取0.2%; W表示柴油消耗量(kg); C为燃料中硫的转化率, 柴油作为燃料取100%; η_SO2为二氧化硫控制效率.
集装箱码头燃油消耗是机械在货物船、堆场、海关检查、货主提货和仓库堆放之间的作业过程中产生, 主要与货物吞吐量、翻箱率、海关检查率相关.对于散货码头, 燃油消耗主要与货物吞吐量、各类型单位作业油耗量、燃油使用比例和翻箱率有关.港口机械的燃油消耗量Q_{i, j}的具体计算参考范小莉等(2017)的研究.这一计算燃油消耗量的方法, 既克服了缺乏保有量及燃油消耗量官方统计的难点, 也为港口机械区域排放清单历史趋势研究、不同区域排放对比提供有力支撑.港口货物吞吐量从《中国港口年鉴》(中国港口年鉴编辑委员会, 2016)中获取, 翻箱率、海关检查率、各类型单位作业油耗量和燃油使用比例等参数则通过调研获取.
非道路移动机械基于燃油和功率的排放因子参考《技术指南》(环境保护部, 2014), 然后根据调研获取不同机械类型的功率等级下各类排放标准使用比例, 最终以各排放标准使用比例为权重, 将各功率段下的不同排放标准的排放因子加权平均, 得到用于本研究港口机械基于燃油或功率的综合排放因子见公式(3).

(3)

式中：i表示各类机械类型, 包括港口机械、工程机械和农业机械(除农用运输车) 3类; j表示机械功率等级, k表示机械排放标准, 包含国Ⅰ前、国Ⅰ、国Ⅱ和国Ⅲ; m表示污染物类型; EF_{i, j, m}表示不同机械类型i和功率等级j的各污染物m的综合排放因子(g·kg^-1或g·kW^-1·h^-1); W表示不同机械类型i和功率等级j下各类排放标准机械类型使用比例(%), 调研情况如表 1; EF_{i, j, k, m}表示不同机械类型i、功率等级j、排放标准k的各类污染物m的基于燃油和功率的排放因子(g·kg^-1或g·kW^-1·h^-1), 其中, HC/VOCs质量比取1：0881 (CARB, 1991).港口机械排放基于燃油的排放因子见《技术指南》的表7 (环境保护部, 2014).
表 1(Table 1)

表 1 广东省2014年非道路移动机械排放标准使用比例 Table 1 The use ratios of non-road mobile machinery emission standards of Guangdong Province in 2014

表 1 广东省2014年非道路移动机械排放标准使用比例 Table 1 The use ratios of non-road mobile machinery emission standards of Guangdong Province in 2014 机械类型 排放标准 国Ⅰ前 国Ⅰ 国Ⅱ 国Ⅲ 港口机械 49% 24% 28% 0 工程机械 31% 14% 55% 0 农业机械 39% 22% 39% 0

(2) 工程机械
本研究工程机械包括建筑施工和道路施工机械, 其中建筑施工包括土方开挖、地级建设、一般建设和土方回填4类施工过程, 道路施工主要包括路基建设等相关的内燃工程机械工程使用.根据不同的施工面积机械使用量、机械类型、机械功率、使用时间等因素, 建立基于单位施工面积机械功率的排放因子法, 如公式(4)所示.相比基于燃油消耗量和基于机械保有量的排放因子法, 由于工程机械油耗量、机械保有量的难以获取, 且机械流动性较大, 使得机械保有量不能客观反映本地排放.本研究建立的工程机械排放清单计算方法有效地避免以上不足.此外, 对于单位面积的不同工程机械类型、不同排放标准的总功率进行分别统计, 较小偏差的经验参数有利于减少清单的不确定性.

(4)

式中, i、j、k、m分别为机械类型、机械功率、排放标准阶段和污染物类别; E_m为m污染物的排放总量(t); A表示建筑面积或道路施工面积(10⁴m²), 活动数据参考《广东统计年鉴》(广东农村统计年鉴编撰委员会, 2015)和《中国城市建设统计年鉴》(国家统计局城市社会经济调查司, 2015); N_{i, j, k}表示单位建筑或道路施工面积中i机型、j功率段、k阶段排放标准的机械使用量(台/10⁴m²); 由实际调研获取; G_{i, j, k}为i机型、j功率段、k阶段排放标准的机械的平均额定净功率(kW·台^-1), 由实际调研获取; LF_{i, j, k}为i机型、j功率段、k阶段排放标准的机械的负载因子, 参考《技术指南》(环境保护部, 2014), 取值0.65; t_{i, j, k}为i机型、j功率段、k阶段排放标准的机械的年均使用小时数(h), 由实际调研获取; EF_{i, j, k, m}为i机型、j功率段、k阶段排放标准、m污染物的功率排放因子(g·kW^-1·h^-1), 工程机械排放基于功率的排放因子见《技术指南》的表9 (环境保护部, 2014).
(3) 农业机械
农业机械是指农用运输、耕作、排灌、收获等农业生产过程中所使用的机械.对于农用运输车, 估算方法参考《技术指南》(环境保护部, 2014), 采用基于行车里程的排放因子法, 公式如下：

(5)

式中, m为污染物类别; E_m为m污染物的排放总量(t); P为农用运输车保有量(辆), 数据来源于《广东农村统计年鉴》(环境保护部, 2014); VKT为年均行驶里程(km), 由实际调研获取; EF为基于行驶里程的污染物排放系数(g·km^-1), 排放因子参考《技术指南》的表 6 (环境保护部, 2014).
对于其他农业机械, 采用生产功率排放因子法计算排放量, 估算公式如下：

(6)

式中, i、j、k、m分别为机械类型、机械功率、排放标准阶段和污染物类型; E_m为m污染物的排放总量(t); P_{i, j, k}为i机型、j功率段、k阶段排放标准的机械保有量(台), 数据参考《广东农村统计年鉴》(广东农村统计年鉴编撰委员会, 2015); G_{i, j, k}为i机型、j功率段、k阶段排放标准的机械的平均额定净功率(kW·台^-1), 由实际调研获取; LF_{i, j, k}为i机型、j功率段、k阶段排放标准的机械的负载因子, 参考《技术指南》(环境保护部, 2014), 取值0.65; t_{i, j, k}为i机型、j功率段、k阶段排放标准的机械的年均使用小时数(h), 采用实地调研数据; EF_{i, j, k, m}为i机型、j功率段、k阶段排放标准、m污染物的功率排放因子(g·kW^-1·h^-1), 排放因子参考《技术指南》的表9 (环境保护部, 2014).
2.3 时空分配为建立时间分配系数, 本研究利用与排放源有相同时间变化特征的数据, 将年排放量逐步分解成月、日或小时排放量.具体方法如下：对于港口机械, 首先通过实地调研获取典型港口机械的分月油耗量数据, 再根据每月柴油消耗量占全年总油耗的比例确定港口机械的月变化系数; 工程机械则通过收集广东省2015年每月建筑施工面积与广东省各地区降雨天数(广东统计局, 2016; 广东气象局, 2015), 并排除施工工地降雨期不开工情况, 结合二者数据计算得到每月施工天数, 从而得到各地区工程机械月变化系数; 农业机械排放变化与农民作业时间及各地区的农作物生长周期变化相关, 其时间变化通过问卷调查的方式, 收集各类农业机械日常作业的时间规律, 从而建立广东省农业机械小时变化特征.
基于排放源清单结果, 对广东省非道路移动机械排放进行空间网格化分配, 建立分辨率为3 km×3 km的网格化清单.港口机械按照点源方式处理, 本文收集了广东省21个城市各港区详细地理位置, 根据各港口的港口机械排放量计算结果进行点源分配; 对于工程机械, 采用点源和面源相结合的方式进行分配, 通过走访调研工地和住建局, 收集施工工地详细的信息, 该部分清单结果采用点源分配, 再根据各城市统计年鉴中施工面积开展清单估算, 并进行面源补充分配, 在一定程度上减小了工程机械空间分配的不确定性; 农用机械采用不同土地类型(耕地及乡村道路)分别作为农业机械和农业运输车的空间权重因子, 能较为真实地反应农业机械排放空间分布特征.
2.4 不确定性分析本研究对非道路移动机械排放清单结果展开不确定性定量分析.首先利用自展模拟技术分析清单各污染物估算时各变量由于随机误差引起的不确定性, 主要变量包括排放因子和活动数据.再利用AuvToolPro不确定性分析工具, 采用蒙特卡洛模拟方法传递各变量的不确定性, 最终量化清单总排放各污染物的不确定性范围(郑君瑜等, 2014).
此外, 对于非道路移动机械排放的年均工作小时展开不确定性量化分析, 如表 2所示, 港口机械的年均工作小时最大, 但不确定性最小, 不确定性范围在-11.6%~12.3%.农业机械的年均工作小时不确定性最大.与图 1类似, 这再次说明了各类港口机械工作时间普遍较长.由此看来, 港口机械排放污染问题不容忽视.
表 2(Table 2)

表 2 非道路移动机械年均工作小时不确定性分析结果 Table 2 Uncertainty analysis of average annual working hours for non-road mobile machinery

表 2 非道路移动机械年均工作小时不确定性分析结果 Table 2 Uncertainty analysis of average annual working hours for non-road mobile machinery 机械类型 分布类型 平均工作时间/h 中间值 95%置信区间平均值范围 不确定性范围 港口机械 Normal 3353.4 (2965.2, 3766.4) (-11.6%, 12.3%) 工程机械 Normal 671.5 (671.5, 864.5) (-27.3%, 28.7%) 农业机械 Lognormal 603.0 (428.94, 813.9) (-28.9%, 35.0%)

3 结果与讨论(Results and discussion)3.1 广东省2014年非道路移动机械排放清单特征3.1.1 排放清单总量分析广东省2014年非道路移动机械排放清单结果如表 3所示, 该地区排放的SO₂、NO_x、PM₁₀、PM_2.5、VOCs和CO分别为4.9、61.1、4.8、4.5、11.6 kt和45.1 kt.就各类机械排放贡献而言, 农业机械是各类污染物排放的首要贡献源, 对SO₂、NO_x、PM₁₀、PM_2.5、VOCs和CO贡献率分别为63.1%、54.7%、63.8%、63.7%、64.7%和63.9%, 主要是由于广东省农业机械分布广, 保有量大, 且农用柴油机技术及管理十分滞后(喻世学等, 2011).其次, 工程机械对各类污染物排放贡献也较为突出, 且排放主要来源于建筑施工.相较于其他机械类型, 港口机械排放量较小, 且主要来自集装箱码头, 主要原因是港口机械管理比较集中, 近年来港口机械展开大规模污染减排工作, 如对柴油发电机实行“油改电”和“油改气”等污染控制措施(李海波等, 2010).但尽管如此, 随着港口货物与日俱增, 港口机械作业愈加频繁, 应持续关注港口机械的大气污染排放问题.
表 3(Table 3)

表 3 广东省2014年非道路移动机械排放清单结果 Table 3 Non-road mobile machinery emissions by categories in Guangdong Province in 2014

表 3 广东省2014年非道路移动机械排放清单结果 Table 3 Non-road mobile machinery emissions by categories in Guangdong Province in 2014 一级源分类 二级源分类 排放清单/(kt·a-1) SO2 NOx PM10 PM2.5 VOCs CO 港口机械 集装箱码头 0.4 4.2 0.3 0.3 0.6 2.4 散货码头 0.3 2.9 0.2 0.2 0.4 1.7 工程机械 建筑施工 1.1 19.7 1.2 1.1 3.0 11.8 道路施工 0.1 0.8 0.1 0.0 0.1 0.5 农业机械 三轮农用运输车 0.2 0.3 0.0 0.0 0.1 0.5 四轮农用运输车 0.5 12.8 0.6 0.5 3.9 11.1 其他农业机械 2.4 20.3 2.4 2.3 3.5 17.3 合计 4.9 61.1 4.8 4.5 11.6 45.1

3.1.2 清单结果对比分析基于非道路移动机械清单结果, 将本研究中珠三角非道路移动机械污染排放量与历年来其他研究结果进行对比, 结果如表 3所示.总体来看, 由于基准年、估算方法、活动数据、排放因子及含硫率等不同, 各类污染物排放量存在差异.就工程机械和其他农业机械而言, 韩昊等(2017)估算排放较低, 虽然和张礼俊等(2010)都采用基于燃油排放因子法估算, 但其选用的排放因子小于张礼俊等(2010)的研究, 而本研究采用基于功率的排放因子法, 排放量包括建筑和道路机械, 估算结果与张礼俊较为相近.对于农用运输车, 本研究采用基于行驶里程的排放因子法, 排放量尤其是NO_x和CO大于本研究和张礼俊等(2010).此外, 韩昊等(2017)含硫率取0.035% (GB 252—2011), 本研究和张礼俊等(2010)含硫率皆取0.2%, 因此, 韩昊等(2017)估算的SO₂排放量相对较低.此外, 由于对广东省港口机械排放特征报道较少, 本研究对比朱倩茹等(2015)的广州某内河港区研究结果, 就港口机械而言, 作业机械和运输机械的各污染物排放占总港口机械比例分别约在54%~74%和16%~46%, 与本研究中相应的50%~69%和19%~56%的占比接近, 这与图 1a中的结果也较一致.综合分析, 各类研究的方法及对象皆有不同, 本研究采用的方法避免了油耗量数据不足等问题, 涵盖较为全面的非道路移动机械类型, 并构建本地化的综合排放因子, 因此研究结果具有可靠性.此外, 清单结果不确定性在3.5节中分析.
表 5将本研究广东省非道路移动机械排放总量与其他研究的广东省移动源排放比较分析.总体来看, 非道路移动机械SO₂排放占移动源的比例最高, 其排放量接近机动车.值得注意的是, NO_x、PM₁₀和PM_2.5占移动源的排放比例也不容忽视, 对机动车的占比约15%.此外, 截至2013年, 全国非道路移动机械保有量约有5000万, 约为机动车保有量的18% (环境保护部, 2014; 西安网, 2016).由此看出, 相对于机动车, 非道路移动机械保有量和排放量都占有较高比例, 且目前非道路移动机械控制水平相较于机动车十分落后, 这也表明非道路移动机械排放污染控制迫在眉睫.
表 4(Table 4)

表 4 珠三角不同研究非道路移动机械排放结果对比 Table 4 Comparison of different studies on non-road mobile machinery emissions

表 4 珠三角不同研究非道路移动机械排放结果对比 Table 4 Comparison of different studies on non-road mobile machinery emissions 机械类型 基准年 活动数据类型 排放结果/(kt·a-1) 来源 SO2 NOx PM10 PM2.5 VOCs CO 工程机械 2006 建筑柴油 0.5 12.5 1.2 - 1.5 7.9 张礼俊等, 2010 2013 建筑柴油 0.2 7.5 - 0.5 0.8 2.5 韩昊等, 2017 2014 机械总功率 0.7 13.3 0.8 0.8 2.0 7.9 本研究 农用运输车 2006 柴油 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 张礼俊等, 2010 2014 行驶里程 0.2 4.1 0.2 0.2 1.2 3.6 本研究 其他农业机械 2006 柴油 0.7 11.3 0.7 - 1.5 4.8 张礼俊等, 2010 2013 柴油 0.2 8.3 - 0.4 0.8 2.6 韩昊等, 2017 2014 机械总功率 0.8 6.3 0.8 0.7 1.1 5.4 本研究

表 5(Table 5)

表 5 广东省非道路移动机械排放量占其他研究移动源的比例 Table 5 The proportion of non-road mobile machinery emissions in Guangdong Province to mobile sources of other studies

表 5 广东省非道路移动机械排放量占其他研究移动源的比例 Table 5 The proportion of non-road mobile machinery emissions in Guangdong Province to mobile sources of other studies 基准年 占比排放源 SO2 NOx PM10 PM2.5 VOCs CO 来源 2010 机动车 82% 16% 15% 15% 3% 2% 潘月云等, 2015 2012 交通源 27% 13% 20% 19% 7% 3% MEIC, 2012

3.1.3 分机械类型排放贡献分析图 2展示了广东省港口机械、工程机械、农业机械3类非道路移动机械NO_x分机械排放及保有量占比(保有量占比表示三级分类机械占二级分类机械保有量的比重, 如流机保有量占比是指流机占散货码头保有量的比例).由于机械种类较多, 对于排放量较小的机械类型进行合并, 统称其他机械.其中港口机械的其他机械主要包括装载机和挖掘机等; 工程机械其他机械主要包括推土机、内燃叉车、柴油压桩机等; 农业机械其他机械主要包括投饵机、增氧机、其他田间管理机械等.
图 2(Fig. 2)

图 2 广东省非道路移动机械NOx分机械排放及保有量占比 Fig. 2NOx emissions of non-road mobile machinery and the rates of population by mechanical types in Guangdong Province

如图 2a所示, 就港口机械而言, 集装箱码头排放大于散货码头, 两者占港口机械总排放的比例分别为58.9%和41.1%.主要原因是集装箱码头机械类型较多, 且各类机械保有量均有一定比例, 其中以集装箱专用机械和水平运输机械排放较多, 分别占港口机械总排放的28.6%和19.2%, 这也符合二者保有量较大的特征(保有量占比分别为38.8%和28.4%).值得注意的是, 散货码头以流机排放最突出, 也是港口机械中排放量最大的机械类型, 其排放贡献占总排放的39.9%.
由图 2b可知, 广东省工程机械排放主要来自于建筑施工, 贡献率达96.0%.在建筑施工中运输车和挖掘机是最主要排放机械类型, 两类机械保有量占比分别为41.8%和27.3%, 排放占比分别为40.1%和33.9%.此外, 虽然工程起重机用电比例较高, 但其燃油排放贡献(9.4%)也不容忽视.
农业机械NO_x排放结果如图 1c所示.就单类机械而言, 四轮农业运输车排放量最大, 贡献率为38.4%.主要由于农业运输车保有量占比较大, 约为97.4%.且柴油发动机功率大、年运行时间长(具体可见图 1), 因此其污染排放需引起格外关注.而其他农业机械因种类繁多, 排放总量约为农业运输车的2倍, 其中又以小型拖拉机排放量最大, 贡献率为18.0%;农用柴油机排放次之, 贡献率为12.4%.
总体上, 各类机械的排放量与保有量占比呈现正相关, 一定程度上表明该分机械类型的排放结果可靠.
3.3 非道路移动机械排放时间变化特征本研究建立的广东省港口机械、工程机械、农业机械3类非道路移动机械的时间变化系数如图 3所示.对于港口机械, 本研究通过收集牵引车、内燃叉车和正面吊3类机械活动时间特征样本, 平均而得港口机械排放月变化系数.如图 3a, 除2月份港口机械排放系数较低外, 其他月份波动不大.这主要是因为2月受春节假期影响, 港口机械作业时间较少, 而港口机械主要与经济贸易活动相关, 受天气因素影响较少, 因此其他月份排放比例变化较平稳.其中1、3—5月排放比例较高, 呈现出春季活动频繁的特点, 主要原因可能是受货主频繁提送货的影响; 排放比例在6—9月略有下降, 10—12月整体处于较低水平, 这主要与港口货物运转周期及海关查验率相关.
图 3(Fig. 3)

图 3 广东省非道路移动源排放时间分布特征图 Fig. 3Temporal distribution of non-road mobile machinery in Guangdong Province

结合珠三角、粤东、粤西及粤北施工面积及降雨信息等数据, 得出广东省总体工程机械排放月变化系数.如图 3a所示, 与港口机械类似, 由于春节假期影响, 工程机械月排放变化也呈现出2月最低; 受到广东省春夏两季降雨较多、施工项目停滞的影响, 故3—6月排放比例也较低; 7月后, 工程机械排放比例逐步上升, 主要得益于天气好转, 且工程项目通常需年前完工, 因此年前(12月和1月)月排放比例最高.
图 3b展示了农业机械的小时排放变化特征.由于农民作业时间较规律, 通常情况下是日出而作、日落而息, 因此农业机械小时排放只存在于白天.其中6:00—8:00期间农业机械排放比例较高, 9:00—11:00与14:00—17:00期间排放比例次之, 中午及傍晚期间(12:00—13:00及18:00—20:00)存在较少排放, 夜间(21:00—次日5:00)无排放.
3.4 非道路移动机械排放空间分布特征图 3和图 4展示了广东省非道路移动机械及港口机械、工程机械和农业机械3类NO_x排放空间分布.
图 4(Fig. 4)

图 4 广东省非道路移动机械NOx空间分布图 Fig. 4Spatial distribution of NOx emissions of non-road mobile machinery in Guangdong Province

从图 4中的空间分布和各地区排放总量分布(右下)可知, 非道路移动机械排放在珠三角、粤东与粤西沿海区域及粤北山区呈现高值区.造成此分布的主要原因是珠三角港口作业繁荣、房屋建筑工程日益增多, 因此珠三角是港口机械和工程机械的高排放区域, 且由于农业机械分散较广, 农业机械在珠三角及粤东、粤西及粤北偏远山区均有较大的排放.
图 5a展示了广东省港口机械大气污染物排放的空间分布.总体来看, 港口机械主要分布在珠江入海口以及珠江干线上, 沿河流条带呈散点分布.其中以深圳、东莞、广州和中山等珠三角城市港口排放较为集中, 此外潮汕、湛江等广东省沿海城市排放也有零星分布.各港口因货物吞吐量不同排放强度也不尽相同, 由沿海向内陆延伸, 港口机械排放量逐渐减少.这些特征也十分符合沿海港口作业繁忙、对外贸易发达的特点.由图 5b可知, 工程机械排放集中分布在珠三角, 只有少部分高值排放散落在省内其他地区.与图 4类似, 由于珠三角经济较为发达, 城市建设日益完善, 工程施工作业较多, 因此排放量较大且集中. 图 5c呈现了农业机械空间分布特征.不同于以上几类机械, 农业机械排放在全省分布相对均衡, 但又以非珠三角偏远城市排放最为突出, 如湛江、茂名和汕尾等地, 主要原因可能是农业生产需要, 全省农业机械排放较为广泛, 而偏远农村地区农业发达, 因此农业机械排放更为显著.
图 5(Fig. 5)

图 5 广东省港口机械(a)、工程机械(b)和农业机械(c)的NOx空间分布特征图 Fig. 5Spatial distribution of NOx emissions of harbor machinery (a), engineering machinery (b) and agricultural machinery (c) in Guangdong Province

3.5 不确定性分析利用2.4节建立的排放清单不确定分析方法, 定量分析2014年非道路移动机械排放清单估算的不确定性范围, 结果如表 6所示.其中, VOCs和PM_2.5排放结果不确定性较大, 不确定性范围分别为-23.2%~41.7%和-23.9%~32.8%.造成这部分不确定的原因一方面是由于我国各类非道路机械形态差异明显、作业方式各不相同, 导致一次排放的特征存在差异, 另一方面VOCs与PM的采样和分析环节操作复杂, 且不同的研究者分析的结果差异较为明显.本研究中NO_x不确定性较小, 不确定性范围为-15.2%~17.5%.
表 6(Table 6)

表 6 非道路移动机械排放清单不确定性分析结果 Table 6 Uncertainty analysis of the non-road mobile machinery emission inventory

表 6 非道路移动机械排放清单不确定性分析结果 Table 6 Uncertainty analysis of the non-road mobile machinery emission inventory 污染物 清单估算值 中间值 95%置信区间平均值范围 不确定性范围 SO2 4.9 4.9 (4.3, 6.2) (-11.3%, 26.7%) NOx 61.1 61.4 (52.0, 71.1) (-15.2%, 17.5%) PM10 4.8 4.7 (3.9, 6.2) (-17.1%, 31.4%) PM2.5 4.5 4.4 (3.3, 5.8) (-23.4%, 32.8%) VOCs 11.6 12.6 (9.4, 17.9) (-25.2%, 41.7%) CO 45.1 44.5 (36.6, 59.7) (-17.7%, 34.0%)

4 结论(Conclusions)1) 本研究通过实地调研, 获取广东省非道路移动机械各类排放标准使用比例, 参考《技术指南》中基于燃油或功率等排放因子, 建立本地化非道路移动机械的综合排放因子.调研显示, 港口机械国Ⅰ前、国Ⅰ、国Ⅱ使用比例分别为49%、24%和28%;工程机械分别为31%、14%和55%;农业机械分别为39%、22%和39%.
2) 广东省2014年非道路移动机械排放清单结果显示, SO₂、NO_x、PM₁₀、PM_2.5、VOCs和CO排放总量分别为4.9、61.1、4.8、4.5、11.6 kt和45.1 kt.其中, 农业机械是各类污染物排放的首要贡献源, 对SO₂、NO_x、PM₁₀、PM_2.5、VOCs和CO贡献率分别为63.1%、54.7%、63.8%、63.7%、64.7%和63.9%.此外, 对比广东省非道路移动机械其他研究成果, NO_x、PM₁₀和PM_2.5对移动源的排放贡献较大, 占机动车排放比例约15%, 表明非道路移动机械污染排放控制值得关注.
3) 基于调研或统计数据, 建立月或小时排放变化系数.时间分配结果显示, 对于港口机械月排放变化系数, 除2月份港口机械排放系数较低外, 其他月份波动不大; 工程机械月排放变化在2月和3—6月较低, 7月份后排放比例逐步上升; 农业机械小时排放只存在于白天.
4) 结合研究区域非道路机械空间活动特征, 建立3 km×3 km的网格化清单.空间分配结果表明, 非道路移动机械排放在珠三角、粤东与粤西沿海区域及粤北山区呈现高值区.其中, 港口机械主要分布在珠江入海口以及珠江干线上, 沿河流条带呈散点分布; 工程机械排放集中分布在珠三角地区, 只有少部分高值排放散落在省内其他地区; 农业机械排放在全省分布相对均衡, 但以非珠三角农村地区排放最为突出.
5) 利用自展模拟和蒙特卡洛方法定量分析清单不确定性.结果表明, VOCs和PM_2.5排放结果不确定性较大, 不确定性范围分别为-25.2%~41.7%和-23.4%~32.8%. NO_x不确定性较小, 不确定性范围为-15.2%~17.5%.

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