, 王丽涛
, 张城瑜, 马笑, 赵乐, 纪尚平, 鲁晓晗, 王雨河北工程大学能源与环境工程学院环境工程系, 邯郸 056038
收稿日期: 2017-10-11; 修回日期: 2017-12-05; 录用日期: 2017-01-01
基金项目: 国家自然科学基金（No.41475131）；河北省****科学基金（No.D2017402086）；河北省青年拔尖人才支持计划；河北省高校百名优秀创新人才支持计划（No.SLRC2017025）；河北省人才工程培养经费（No.A2016002022）；河北工程大学创新团队领军人才培育基金项目
作者简介: 齐孟姚(1994-), 女, E-mail:qi_mengyao@163.com
通讯作者（责任作者）: 王丽涛, E-mail:wanglitao@hebeu.edu.cn
摘要: 根据2013年3月—2017年2月邯郸市河北工程大学站点的黑碳气溶胶、PM2.5、大气污染物的小时浓度数据及常规气象数据，对邯郸市黑碳浓度的时间变化特征及影响因素进行分析.结果表明，4年来邯郸市黑碳浓度呈逐年下降的趋势：与2013年相比，2014—2016年黑碳气溶胶浓度分别下降了5%、16%、24%；邯郸市黑碳气溶胶浓度的季节变化趋势基本一致且季节变化特征明显，冬季黑碳气溶胶浓度最高，秋季次之，春夏两季最低，其中，冬季平均浓度分别是春、夏、秋季的2.07、2.77、1.49倍；其日变化呈单峰单谷状，且4个季节的日变化趋势相同，峰值均出现在6：00—8：00，谷值均出现在14：00—15：00.黑碳与PM2.5的相关系数r为0.860，相关性显著，说明黑碳气溶胶和PM2.5的来源大部分是一致的；风速和风向对黑碳气溶胶浓度也有影响，黑碳气溶胶浓度随风速增加而降低；4个季节高频风向为南-西南方向，且该风向下黑碳气溶胶浓度均较高，冬季南-西南风向下的黑碳浓度最高；应用后向轨迹对研究时段内4段重污染期间的气流轨迹进行模拟发现，邯郸市黑碳气溶胶浓度较高的主要原因是本地源排放和近距离传输，远距离传输贡献较小.
关键词:黑碳气溶胶季节变化日变化后向轨迹邯郸
Variation of black carbon aerosol concentration and its influencing factors in Handan City, Hebei Province
QI Mengyao
, WANG Litao , ZHANG Chengyu, MA Xiao, ZHAO Le, JI Shangping, LU Xiaohan, WANG Yu Department of Environmental Engineering, School of Energy and Environmental Engineering, Hebei University of Engineering, Handan 056038
Received 11 October 2017; received in revised from 5 December 2017; accepted 1 January 2017
Supported by the National Natural Science Foundation of China (No.41475131), the Hebei Science Fund of Distinguished Young Scholars (No.D2017402086), the Program for the Outstanding Young Scholars of Hebei Province, the Hebei Support Program of Hundred Outstanding Innovative Talents from Universities (No.SLRC2017025), the Hebei Cultivating Project of Talent Development (No.A2016002022) and the Innovation Team Leader Talent Cultivation Fund of Hebei University of Engineering
Biography: QI Mengyao(1994—), female, E-mail:qi_mengyao@163.com
*Corresponding author: WANG Litao, E-mail:wanglitao@hebeu.edu.cn
Abstract: This study used the hourly concentrations of black carbon (BC) aerosol, PM2.5, major gaseous pollutants, and meteorological data from March 2013 to February 2017, observed at the site in Hebei University of Engineering located in Handan, to analyze the temporal characteristics of BC concentrations and its influencing factors. Our results showed that the concentration of BC in Handan kept decreasing in the past 4 years, and its concentrations decreased by 5%, 16%, and 24% respectively, in 2014-2016 comparing with 2013. The seasonal variations of BC concentrations in Handan were consistent in the past 4 years, the highest concentration occurred in winter, followed by autumn, spring, and summer. The average concentrations of BC in winter was 2.07, 2.77, and 1.49 times of those in spring, summer and autumn, respectively. The daily variations presented unimodal, and the peak value appeared at 6:00-8:00, the valley value appeared at 14:00-15:00, which was same to four seasons. We also found that the r of BC and PM2.5 was 0.860, indicating that the sources of BC and PM2.5 are very consistent. Wind speed and wind direction also had influence on BC concentration, its concentrations would decrease when wind speed increased, and the south-southwest direction had higher frequencies in all seasons which accompanied by higher BC concentrations. The highest BC concentrations occurred under south-southwest wind direction. By applying the backward trajectory for 4 heavy pollution processes, we found that the main contributor for the high concentrations of BC in Handan was local source emissions, and the long distance transport contributed only a small fraction.
Key words: black carbon aerosolseasonal variationdaily variationbackward trajectoryHandan
1 引言(Introduction)黑碳(Black Carbon, BC)气溶胶是大气气溶胶的重要组成部分, 主要是在碳质燃料(如化石燃料、木炭和生物质燃料等)不完全燃烧过程中产生的.黑碳气溶胶的来源一般分为自然源和人为源两种(黄观等, 2015).其中, 自然源包括天然火灾、火山爆发等由非人为源造成的自然排放, 具有偶然性且地域差距明显, 对大气中黑碳气溶胶的浓度变化贡献不大.人为源主要包括居民生活中煤及各种生物质燃料的燃烧、工业排放、汽车排放等, 具有广泛性和持续性, 是造成黑碳气溶胶浓度变化的主要原因.
由于黑碳本身较强的吸附性使其粒子可吸附污染及有毒物质, 又因其化学性质十分稳定, 导致黑碳与吸附的物质不发生化学反应, 这些物质仍保持原有特性, 因此, 人体吸入后, 极大地增加了引起呼吸系统及心血管疾病的几率(黄观等, 2015；赵肖奕, 2014).黑碳气溶胶也是引起气候变化的重要因素.张华等(2008)经敏感性试验发现, 在对流层顶黑碳气溶胶的正辐射强迫和在地面早晨的负辐射强迫的绝对值随地表反照率的增加而线性增大, 即黑碳气溶胶浓度相同且下垫面不同的情况下, 由辐射产生的气候效应不同.有研究表明, 黑碳是人为源中对气候变暖影响较大的因素(Ban-Weiss et al., 2011；IPCC, 2007), 这是因为黑碳气溶胶可以吸收太阳辐射并迅速使局部大气层温度升高, 最终导致整个大气层温度上升(Quaas et al., 2011；王洪强等, 2014).
邯郸市位于河北省南部, 地处4个工农业排放大省(晋、冀、鲁、豫)交界处(Zhang et al., 2009), 工业排放量占总排放量的80%~90%, 其支柱产业为钢铁、建材等高能耗高排放的重工业(马思萌等, 2016).西经太行山脉, 东北面距渤海约300 km的地理位置使从渤海吹来的海风与邯郸西面的太行山形成对峙, 不仅不能使污染物扩散, 还可能把途经城市大气中的污染物带到邯郸.高排放、不易于污染物扩散的地形因素导致大气中颗粒物浓度升高, 使邯郸市成为严重霾污染的频发区.根据国家环境保护部发布的2016年中国环境状况公报, 74个城市中空气质量相对较差的10个城市中, 邯郸市位列第5名(http://www.zhb.gov.cn/hjzl/zghjzkgb/lnzghjzkgb/).目前, 针对邯郸市颗粒物成分的研究较多, 例如, 张芬芬等(2015)对邯郸市PM2.5中含碳组分的浓度水平及来源进行了分析；孟琛琛等(2015b)对邯郸市PM2.5中水溶性无机离子的污染特征及来源进行了分析；马思萌等(2016)对邯郸市PM2.5及其化学组分的污染特征进行了分析, 但分析颗粒物中黑碳成分的研究甚少.因此, 本文对2013年3月—2017年2月期间黑碳气溶胶的浓度变化特征及影响因素进行研究, 从而了解黑碳在邯郸市大气颗粒物污染中的作用和贡献, 为邯郸市制定大气污染防治措施提供一定的参考和科学依据.
2 采样和分析(Samples and analysis)2.1 监测仪器介绍本研究中黑碳在线监测设备采用美国赛默飞世尔公司(Thermo Scientific)生产的5012型多角度吸光度计MAAP(Multi-Angle Absorption Photometer)黑碳监测仪.MAAP-5012型黑碳仪可连续自动监测大气中的黑碳浓度及黑碳气溶胶的光吸收特性, 保存每1 min输出的数据, 自动计算黑碳的时均、日均、月均及年均浓度并保存.
传统的黑碳仪只测量光束通过滤膜后的衰减量, 而MAAP-5012黑碳仪还可以测量黑碳的多角度反射光强度, 由此把气溶胶粒子的散射作用独立出来并消除了散射对测量结果造成的影响, 使输出的黑碳质量浓度数据更准确.黑碳浓度计算公式如下(李燕军, 2014)：
 | (1) |
 | (2) |
PM2.5、SO2、NOx、CO在线监测仪器分别采用美国赛默飞世尔公司(Thermo Scientific)生产的TEOM-1405D双通道颗粒物在线监测仪、脉冲紫外荧光法SO2分析仪(Model 43i)、化学发光法NO-NO2-NOx分析仪(Model 42i)、气体过滤相关法CO分析仪(Model 48i).上述设备及风向风速仪均通过与计算机终端相连以输出实时数据, 数据每5 min自动记录1次.
2.2 监测地点监测地点位于河北省邯郸市河北工程大学城建实验楼4楼平台(36°57′ N, 114°50′ E), 海拔高度56.5 m.河北工程大学位于邯郸市东南部, 是典型的文教居民混合区, 周围无明显工业污染源, 具体位置如图 1所示.
图 1(Fig. 1)
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| 图 1 监测站位置 Fig. 1The location of sampling site |
对2013年3月—2017年2月的黑碳进行在线监测, 剔除因仪器故障等导致的不可用数据和无效数据, 通过整理剩余有效数据, 得到黑碳的时均浓度与日均浓度, 在此基础上得到其月均浓度及年均浓度.
3 结果与讨论(Results and discussion)3.1 邯郸市黑碳气溶胶浓度水平大气成分的本底浓度能代表某一地区处于均匀混合状态的某种成分的大气浓度(秦世广等, 2007).研究运用最大频数浓度法(汤洁等, 1999), 根据邯郸市近4年(2013年3月—2017年2月)黑碳浓度的频数分布情况, 拟合光滑曲线, 曲线的最高点即为最大出现频数浓度.由于大气本底浓度具有代表性, 因此, 最大出现频数浓度即为大气本底浓度.
表 1列出了不同百分数的百分位浓度值, 即小于该浓度的数量占总数据的百分比, 研究时段总观测时长为35042 h.可知BC小时平均浓度值变化范围较大, 在0.004~35.145 μg · m-3之间, 中位数为6.360 μg · m-3, 小于平均值(7.378 μg · m-3), 说明邯郸市黑碳小时平均浓度呈偏态分布.邯郸市最大频数所对应的黑碳浓度浓度值为2.431 μg · m-3(区间长度为0.189 μg · m-3), 该值可作为邯郸市黑碳浓度的本底值参考.邯郸市黑碳本底浓度远高于全球本底浓度(汤洁等, 1999), 除了本地源排放, 邯郸的气象条件及地理位置也是造成此现象的原因.
表 1(Table 1)
| 表 1 邯郸市黑碳气溶胶浓度值分布统计结果 Table 1 Statistical results of BC distribution in Handan | |||||||||||||||||||||
表 1 邯郸市黑碳气溶胶浓度值分布统计结果 Table 1 Statistical results of BC distribution in Handan
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图 2为2013年3月—2017年2月邯郸市黑碳气溶胶浓度平均值箱线图.由图可见, 邯郸市黑碳浓度呈逐年下降的趋势：2013—2016年黑碳浓度平均值分别为8.35、7.94、7.01、6.35 μg · m-3, 发现与2013年相比, 2014—2016年黑碳气溶胶浓度分别下降了5%、16%、24%, 这说明近几年邯郸市黑碳气溶胶污染得到了有效控制, 但相比于兰州、成都、天津和Karachi, 邯郸市黑碳浓度值偏高, 且远高于北京、苏州及其他3个国外站点(表 2).整体来说, 邯郸市黑碳气溶胶浓度水平偏高, 这种现象的出现可能与邯郸市支柱产业钢铁业的工业排放和冬季采暖期的到来导致燃煤量升高有关.
图 2(Fig. 2)
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| 图 2 邯郸市黑碳浓度年均值 Fig. 2Annual average concentration of BC in Handan |
表 2(Table 2)
| 表 2 其他各城市黑碳气溶胶的浓度值 Table 2 Concentration levels of BC in other cities | ||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 2 其他各城市黑碳气溶胶的浓度值 Table 2 Concentration levels of BC in other cities
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3.2 黑碳气溶胶浓度季节变化特征图 3给出了2013年3月—2017年2月黑碳月均浓度的变化曲线, 观测期间, 3—5月为春季, 6—8月为夏季, 9—11月为秋季, 12月—次年2月为冬季.从图中可以看出, 4年黑碳浓度的季节变化特征明显且趋势基本一致, 全年波动均较大.2013—2016年, 春季、夏季和冬季黑碳浓度变化趋势相同, 其浓度均是从春季第一个月份开始整体呈下降趋势, 黑碳浓度最小值均出现在夏季.研究时段内黑碳浓度最大值均出现在冬季, 冬季平均浓度分别是春、夏、秋季的2.07、2.77、1.49倍.秋季黑碳浓度变化趋势在4年中各有不同：2013年秋季黑碳浓度变化呈单峰状, 10月浓度最高；2014与2015年黑碳浓度均为上升趋势；2016年秋季黑碳浓度变化呈单谷状, 10月浓度最低.
图 3(Fig. 3)
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| 图 3 2013—2016年邯郸市黑碳浓度的季节变化 Fig. 3Seasonal variations of BC in Handan from 2013 to 2016 |
冬季黑碳浓度最高可能是因为11月之后, 邯郸市进入采暖期, 燃煤量增大, 黑碳排放量随之升高, 并且冬季边界层高度最低, 使得污染物垂直扩散空间减少(杜川利等, 2014)；而秋季农作物开始收获, 秸秆等生物质燃料的焚烧也会使黑碳浓度升高(Babi et al., 2017)；春季虽无明显季节性污染源的排放, 但扩散条件仍不如夏季, 因此, 黑碳平均浓度较夏季偏高；夏季较其他季节多雨, 气象条件有利于污染物的扩散, 因此, 夏季黑碳浓度最低.
3.3 黑碳气溶胶浓度的日变化特征为更好地探究黑碳小时平均浓度的日变化, 本研究统计出4年来不同季节小时平均浓度的变化, 结果如图 4所示.由图可知, 4个季节的小时平均浓度变化趋势基本一致, 峰值均出现在6：00—8：00, 谷值均出现在14：00—15：00.6：00之后人为活动增多, 加之大部分上班族上午上班时间为8：00—9：00, 6：00之后会迎来上班族的早高峰, 车流量增大, 导致交通源排放增加；此外, 清晨大气逆温的现象时有发生, 这也会导致黑碳浓度上升(李扬等, 2005；肖思晗等, 2017), 从而使黑碳浓度在6：00—8：00达到峰值.之后随着交通流量的减少, 且大气边界高度的不断升高加强了湍流、对流作用, 使黑碳浓度有所下降(张宸赫等, 2017；杜川利等, 2014), 在14：00—15：00达到一天中的谷值.16：00之后, 黑碳浓度升高幅度增大, 原因很可能是下班小高峰的到来使交通流量增大, 导致黑碳排放量随之增加.夜间21：00—次日凌晨5：00黑碳浓度平稳.
图 4(Fig. 4)
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| 图 4 2013—2016年邯郸市不同季节黑碳小时平均浓度日变化 Fig. 4Diurnal variation of hourly mean BC concentration in different seasons of Handan from 2013 to 2016 |
每个季节谷值峰值出现时间略有不同.冬季最高峰值和最低谷值分别出现在9：00和15：00, 其他季节晚1~2 h.这可能与人类的活动规律有关, 秋冬季较其他两个季节昼短夜长, 无形中延迟了人类的活动时间, 且大部分单位于秋冬季节规定的工作时间比其他两个季节晚, 因此, 黑碳排放时间随之延迟.
3.4 黑碳与其他污染物浓度的关系Wang等(2012)计算出1949—2020年中国不同BC排放源的排放量, 并且发现BC最大的排放源是居民源, 其次是生物质燃烧、柴油车和焦炭生产.为进一步探究黑碳的排放源, 本研究整合了2013年3月—2017年2月邯郸市河北工程大学站点的黑碳气溶胶、PM2.5、大气污染物的日均浓度数据, 对黑碳气溶胶浓度与PM2.5、SO2、NOx、CO浓度的相关散点图.由图 5可知, 黑碳与PM2.5的相关系数r为0.860, 说明两者相关性显著, 且黑碳是PM2.5的重要组成成分, 由此说明, 黑碳气溶胶和PM2.5的来源大部分是一致的.黑碳气溶胶与SO2的r为0.732, SO2主要排放源为工业源, 邯郸市的支柱产业为钢铁等重工业, 这对黑碳气溶胶的排放有一定贡献.黑碳气溶胶与NOx的r为0.766, 具有显著的相关性, 距离本监测点最近的排放源为311省道出口, 因此, 可能受汽车尾气的影响导致NOx浓度升高, 二者有共同的来源.黑碳气溶胶与CO的r为0.708, 表明二者也存在部分共同来源, 且相关性显著, 化石燃料及生物质燃料的燃烧均会导致两者浓度有不同幅度的升高(Zhou et al., 2009).
图 5(Fig. 5)
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| 图 5 黑碳与其他污染物浓度的相关性 Fig. 5The correlation between BC and other pollutants |
3.5 风速和风向对黑碳气溶胶浓度的影响本研究对2013年3月—2017年2月期间的风速与黑碳浓度的月均值进行对比, 结果如图 6所示.由图可知, 观测期间黑碳气溶胶浓度与风速呈负相关关系(r=-0.15), 这与国外站点研究结果一致(Kucbel et al., 2017；Bhat et al., 2017).邯郸市多静风和小风(孟琛琛等, 2015a), 此种条件不利于黑碳气溶胶扩散, 这也是造成邯郸市黑碳气溶胶平均浓度值较大的原因之一.
图 6(Fig. 6)
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| 图 6 2013—2016年邯郸市黑碳浓度与风速对比 Fig. 6Contrast between BC and wind speed in Handan from 2013 to 2016 |
根据河北工程大学站点现有的风速数据, 对研究时段内邯郸的静风频率进行了统计, 距地面10 m处的风速≤0.5 m · s-1即定义为静风, 静风与非静风条件下黑碳浓度及静风频率统计结果如表 3所示.可见近4年邯郸市静风频率较高, 均在50%以上, 且静风条件下黑碳浓度明显比非静风时高, 进一步说明了稳定的风场不仅不利于污染物扩散, 还会加剧污染物的累积作用(孟琛琛等, 2015a).
表 3(Table 3)
| 表 3 邯郸市风速与黑碳浓度统计 Table 3 Statistics of wind speed and BC in Handan | ||||||||||||||||||||||||||
表 3 邯郸市风速与黑碳浓度统计 Table 3 Statistics of wind speed and BC in Handan
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图 7为观测期间4个季节风向与黑碳时均浓度的变化情况, 颜色代表黑碳浓度, 半径为风向频次.从图中可以看出, 邯郸市四季的高频风向均为南-西南风向, 即从南-西南方向来的气流会将途经地区大气环境中的污染物输送到邯郸.与其他季节相比, 冬季黑碳气溶胶浓度水平最高, 期间风向主要集中在东北、东到西南之间, 其中, 南-西南风向下的黑碳浓度最高, 表明河南、山西较山东、天津及河北西北部城市对邯郸市冬季黑碳气溶胶的贡献更大.
图 7(Fig. 7)
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| 图 7 2013—2016年邯郸市4个季节不同风向的黑碳浓度分布 Fig. 7Distribution of BC in different wind directions in 4 seasons in Handan from 2013 to 2016 |
3.6 重污染期间黑碳的浓度特征及来源分析一次重污染过程包括黑碳的形成、演进和消亡阶段, 观测期间黑碳气溶胶浓度最高的4个重污染时期分别是2013年12月12—18日、2015年1月6—12日、2015年12月17—26日及2016年12月16—22日.本研究利用NOAA等开发的HYSPLIT-4模式对重污染期间每日气团进行72 h后向轨迹模拟, 模拟高度为500 m, 结果如图 8所示.
图 8(Fig. 8)
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| 图 8 重污染期间气团轨迹聚类分析(a. 2013年12月12—18日, b. 2015年1月6—12日, c. 2015年12月17—26日, d. 2016年12月16—22日) Fig. 8Cluster analysis of airflow trajectory during heavy pollution |
由图可见, 2013年12月12—18日主要受河北省中南部城市(石家庄、保定、沧州等)(轨迹5, 50%)气流的影响(图 8a)；2015年1月6—12日主要受河南北部(轨迹1, 31%)、新疆东部(轨迹2, 21%)和蒙古南部(轨迹5, 19%)气流的影响(图 8b)；2015年12月17—26日主要受河南北部临近省界城市(轨迹1, 43%)和蒙古南部(轨迹3, 18%)气团的影响(图 8c)；2016年16—22日主要受河北省中南部城市(轨迹1, 29%)和内蒙古北部边界(轨迹2, 17%)和西部(轨迹5, 17%)气团的影响(图 8d).河北省中南部城市污染均较重, 近距离传输对邯郸黑碳浓度有一定贡献.
4个重污染过程均受来自西北方向气流的影响, 途经甘肃、陕西北部、山西到达邯郸, 而西北方向的新疆及途经地区PM2.5排放均低于邯郸(Jin et al., 2017), 同时, 模拟时段内远距离传输的气流所占比例均较小(3%~13%), 因此, 远距离输送气流不是造成邯郸市黑碳气溶胶浓度较高的主要原因.
4 结论(Conclusions)1) 近4年来, 邯郸市黑碳浓度呈逐年下降的趋势, 与2013年相比, 2014—2016年黑碳气溶胶浓度分别下降了5%、16%、24%, 但与其他城市相比, 邯郸市黑碳气溶胶浓度水平仍偏高.黑碳气溶胶浓度的季节变化趋势基本一致, 冬季黑碳浓度最高, 秋季次之, 春夏两季最低.黑碳气溶胶浓度的日变化呈单峰单谷状, 且4个季节的日变化趋势相同, 峰值均出现在6：00—8：00, 谷值均出现在14：00—15：00.
2) 黑碳与PM2.5的相关性显著, r为0.860, 说明黑碳气溶胶和PM2.5的来源大部分是一致的, 黑碳与气态污染物SO2、NOx、CO相关性均显著, 分别为0.732、0.766、0.708, 说明黑碳气溶胶与之均有部分共同来源.
3) 邯郸市黑碳气溶胶浓度随风速增加而降低, 观测期间静风频率均在50%以上, 且静风条件下黑碳浓度较非静风条件下较高.风向对黑碳气溶胶浓度也有所影响, 4个季节高频风向为南-西南方向, 且该风向下黑碳气溶胶浓度均较高, 冬季南-西南风向下的黑碳浓度最高.
4) 通过分析近4年的重污染过程发现, 观测期间每个重污染过程均有来自西北方向的气流, 而此方向输送的气团对邯郸市黑碳气溶胶的贡献较小, 邯郸市黑碳气溶胶浓度较高的主要原因可能是本地源排放和近距离输送, 远距离传输贡献较小.
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