北京大学物理学院量子材料科学中心、量子物质材料协同创新中心、轻元素先进材料研究中心徐莉梅教授课题组与复旦大学物理系谭鹏教授、日本东京大学Hajime Tanaka教授等合作,利用共聚焦荧光显微镜对胶体粒子进行实时原位观测与分子动力学模拟,观测到带电胶体晶体在深度过冷温度下的快速生长现象。2021年5月6日,相关研究成果以“晶体在极低温下的快速生长”(Fast growth at ultra-low temperatures)为题,在线发表于《自然·材料》(Nature Materials)。
液体被快速冷却至低温,通常会产生大量结构缺陷,而低温液体的扩散速率较低,使其难以克服结构缺陷形成晶体。快速冷却能够促进带电胶体粒子体系玻璃化,但不利于晶化。
北京大学物理学院量子材料科学中心、量子物质材料协同创新中心徐莉梅教授课题组与复旦大学物理系谭鹏教授、日本东京大学Hajime Tanaka教授等合作,发现了极低温下晶体快速生长现象。研究表明,晶体的快速生长需要具备两个条件:一是在晶体-液体之间形成较厚的界面层;二是界面层内的结构具备克服缺陷迅速转化为晶体的能力。带电胶体粒子的特别之处在于,它们拥有较“软”且相对长程的相互作用——库仑屏蔽势。该类系统界面层较厚,且形成的无序结构天然具有不稳定性,易于向晶体转化。因此,在晶体表面,液体-界面-晶体的转化过程可像多米诺骨牌般“连锁”发生。利用胶体悬浊液和分子动力学模拟,联合研究团队成功观测到单粒子层面晶体低温快速生长的微观过程,给出了低温无扩散生长的直接证据。他们也发现,这种快速生长在极低温下仍可发生,并存在界面诱导的快速结晶现象;这一现象是通过无扩散的两步过程实现的:先在晶体表面形成较厚的界面层;界面层内的粒子再修复缺陷形成晶体(见图)。此项研究对深入理解快速结晶过程、抑制玻璃化和晶体质量控制有重要意义。
a.带电胶体粒子的晶体可在低温下快速生长,且生长速率对温度不敏感;b.在晶体生长过程中,先在晶体表面形成具有层状结构的界面层,然后再生成晶体,图中Q6是表征晶体结构的序参量,La是表征层状结构好坏的序参量;c.在极低温下,界面层厚度l与单粒子由液体到晶体的平均转化时间τ主要由粒子间相互作用决定,用无扩撒模型l/τ预测的生长速率与实际观测结果吻合
复旦大学物理系2017级博士研究生高琼和北京大学物理学院量子材料科学中心2016级博士研究生艾靖东是共同第一作者,徐莉梅、谭鹏、Hajime Tanaka是共同通讯作者。上述工作得到国家自然科学基金、国家重点研发计划、上海市科学技术委员会科技创新行动计划、上海市青年科技启明星计划等支持。
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量子材料科学中心徐莉梅教授课题组及合作者在极低温下晶体快速生长研究中获得重要发现
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