目前，对于航空行业中常用的纤维增强树脂基复合材料的湿热吸湿特性研究，国内外****在湿热环境影响、湿热损伤机理和吸湿行为描述等方面有了很多研究成果。在湿热环境的影响研究中，徐伟伟等[3]发现改变湿热条件会影响材料的吸湿速率和平衡吸湿量；吕小军等[4]模拟南海地域环境，将复合材料层合板试样放在不同温度条件下的3.5%质量分数NaCl溶液和去离子水中，发现复合材料在相同温度条件下在去离子水中吸湿率更高；冯青等[5]研究了复合材料层合板在3种不同加速湿热条件下的吸湿行为和其对层间剪切性能影响，得出材料的层剪性能主要由吸湿率决定，在不同湿热条件相同吸湿率下材料性能下降的幅度基本相同。在研究复合材料的湿热损伤机理方面，李静[6]分析了影响复合材料吸湿的主要因素，结果表明，碳纤维的吸湿率极低，水是通过基体和基体-纤维界面渗透扩散，破坏界面处的范德华作用和氢键，导致界面溶胀甚至脱黏；张利军等[7]开展了循环吸湿-脱湿实验，发现湿热损伤包括基体溶胀、塑化等可逆破坏和基体-界面孔隙、裂纹扩展等不可逆破坏，进行脱湿处理可以消除吸湿造成的可逆破坏；张晖等[8]将复合材料基体材料-环氧树脂置于80℃/90%RH加速湿热老化环境中，发现由于水分子的扩散和湿热塑化作用，材料的力学性能下降趋势与吸湿率增加趋势相对应。在复合材料的吸湿行为描述中，应用最为广泛的是Fick定律[9]，但也有部分****在实验研究中发现，吸湿后期Fick模型计算得到的结果与实验数据存在一定偏差，呈现出non-Fickian现象[10-13]。Jacobs和Jones[14]根据复合材料具有两相结构的特点，对两相结构进行区分研究计算，建立模型；Wong等[15]提出了阶段吸湿模型，更好地拟合了复合材料层合板的吸湿特性；La Saponara[16]将复合材料试样置于3种飞机工作液体环境中进行吸湿实验，与实验数据验证对比Fick模型和Langmuir模型的适用性。上述关于复合材料吸湿特性的研究主要集中在层合板结构。
在航空结构设计中，相比层合板结构，使用更为广泛的是复合材料加筋板结构。加筋板结构由加强筋条和蒙皮壁板组成，其相比层合板结构具有更好的承载能力和可靠性，因此被广泛使用到飞机翼面、隔框、梁腹板、机身壁板等诸多部位[17]。加筋板结构形式复杂，从而造成描述其吸湿行为更为困难。针对现有文献中对环氧树脂基复合材料加筋板结构吸湿特性的研究相对较少，本文以碳纤维环氧树脂基复合材料层合板的non-Fickian吸湿模型[15]为基础，建立环氧树脂基复合材料加筋板结构的non-Fickian吸湿模型，并采用典型加筋板的吸湿实验进行验证。将所建立加筋板non-Fickian模型与已有吸湿模型和有限元仿真方法进行对比，进一步检验模型的精度。利用所建立模型计算得到典型加筋板实验件吸湿量沿厚度方向的分布规律，并使用有限元质量扩散计算对分布规律进行验证。
1 加筋板non-Fickian吸湿模型 目前，对环氧树脂基复合材料的吸湿行为研究，通常基于Fick定律建立模型进行描述。虽然Fick定律可以较好地描述水通过复合材料内部的空隙裂纹等自由进入材料内部基体的吸湿行为，但是在吸湿达到平衡吸湿率的60%左右时，实验吸湿曲线开始明显高于Fick定律分析结果，呈现出non-Fickian现象[15]。这是由于在吸湿后期环氧树脂中的高分子发生化学变化产生大量亲水基，从而能进一步吸湿，同时由于水分子和基体内的高分子网络聚合，阻碍了水分子在基体中的运动，导致吸湿速率明显下降[18]。基于non-Fickian理论来描述加筋板的吸湿行为，吸湿模型的建立以典型的带“工”字形筋条的加筋板结构为研究对象，尺寸如图 1所示。
 |
| 图 1 典型复合材料加筋板结构 Fig. 1 Typical composite stiffened panel structure |
| 图选项 |
1.1 层合板non-Fickian模型 Wong[19]针对碳纤维环氧树脂基复合材料层合板的吸湿行为提出了non-Fickian吸湿模型，后来该模型进一步被应用于描述环氧模塑料的吸湿行为[15]。对于初始含水量为零的层合板，水分扩散情况可以使用一维non-Fickian模型进行表达[15]：
 | (1) |
式中：MⅠ(t)和MⅡ(t)分别为Fick和non-Fickian吸湿函数；G(t)和W(t)分别为Fick和non-Fickian吸湿随时间变化函数关系；Mm为试样的最大平衡吸湿率；?为虚拟Fick吸湿阶段的最大吸湿率与最大平衡吸湿率的比值(?=Mm, F/Mm)；Dz为水分扩散系数；hF和t分别为试样厚度和吸湿时间；α为non-Fickian吸湿阶段系数；t0为non-Fickian吸湿阶段开始的时刻，t≤t0时仅发生Fick扩散，MⅡ(t)=0，t>t0时，试样进入non-Fickian吸湿阶段。
根据文献[15]给出的non-Fickian吸湿模型中各参数随厚度变化规律，总结得到以下表达式：
 | (2) |
式中：hF假设为呈现Fick吸湿行为的层合板厚度的一半；k需要根据实验得到的M(t)-t曲线直线段斜率来确定；h′为板的无量纲厚度(板的实际厚度h与hF的比值)；?′、t0′、α′分别为h′条件下相应的?、t0、α的数值。
1.2 加筋板non-Fickian模型 上述层合板的non-Fickian模型是和层合板厚度相关的，而实际中复合材料加筋板结构并不是等厚度的。因此, 在基于上述non-Fickian模型建立加筋板吸湿模型时，首先需要将所研究的典型加筋板结构按照厚度划分为3个区域，如图 2所示。此外，还需做出以下假设：①水在复合材料中的扩散是自由的，不受结构和铺层界面影响，每个区域发生的吸湿行为互相独立；②通过各个区域吸湿量叠加可以得到整个结构的吸湿量；③各区域吸湿量占整个结构的比重，可近似等于区域所占体积比；④加筋板结构的初始状态为完全干燥状态，初始吸湿率可忽略不计。
 |
| 图 2 加筋板结构按厚度划分区域示意图 Fig. 2 Schematic diagram of stiffened panel divided into areas by thickness |
| 图选项 |
基于上述假设，建立加筋板non-Fickian模型如下：
 | (3) |
式中：M0(t)、M1(t)、M2(t)和M3(t)分别为加筋板结构(整个区域)、区域1、区域2和区域3的吸湿量；Mmi、?i、Dz、αi、ti和hf为区域i(i=1, 2, 3)的吸湿参数，含义与1.1节中层合板结构non-Fickian吸湿模型中对应的参数相同，此处不再赘述。m和n分别为区域1和区域2占加筋板结构整体体积的体积分数，可近似为各区域占加筋壁板截面的比值，m和n的表达式如下：
 | (4) |
 | (5) |
2 吸湿实验 2.1 实验描述 为了验证加筋板non-Fickian模型的适用性和预测精度，选取碳纤维/环氧树脂预浸料制造的典型加筋复合板结构作为吸湿实验件方法进行吸湿实验。实验件由平板和“工”字形加强筋共固化而成，其尺寸如图 3所示。
 |
| 图 3 实验件和加强筋条示意图 Fig. 3 Schematic diagram of specimen and stiffener |
| 图选项 |
吸湿实验所使用的典型加筋板实验件通过热压罐工艺制造，使用的预浸料为碳纤维环氧树脂单向带BA9916-Ⅱ/HF10A-3K和斜纹织物BA9916-Ⅱ/HFW220TA。上述预浸料的标准层厚度分别为0.125 mm和0.23 mm，铺层顺序如表 1所示，其中45*是织物BA9916-Ⅱ/HFW220TA，而其他铺层均为单向带BA9916-Ⅱ/HF10A-3K。
表 1 各区域铺层定义 Table 1 Lay-up definition at each zone
| 部位 | 铺层顺序 |
| 蒙皮壁板 加强筋条 | [45*/45/03/-45/90/0/90]s [0/45/-45/90/45/02/-45]s |
表选项
实验件共3件，编号1#、2#和3#。具体实验方法是：根据ASTM D5229/D5229M实验标准[20]，将工程干燥状态下的试样置于70℃/85%RH湿热条件下进行吸湿实验，每隔24 h取出称重，当连续3次称重质量增大小于0.01%时, 可认为达到吸湿饱和，停止实验。
2.2 吸湿实验结果与分析 根据吸湿实验得到的数据，可根据式(6)计算吸湿率：
 | (6) |
式中：Mt为实验件吸湿率；mt和m0分别为t时刻和初始时刻实验件的称重质量。
根据实验数据，计算不同时刻内的实验件吸湿率，3件吸湿实验件的吸湿率随时间的变化规律如图 4所示。根据2.1节中的判断依据，吸湿实验件在约130 d达到有效的吸湿平衡。1#、2#和3#实验件的最终平衡吸湿率依次为0.702%、0.696%和0.687%。
 |
| 图 4 加筋板实验件吸湿实验数据 Fig. 4 Experimental results for moisture absorption of stiffened panel specimens |
| 图选项 |
从图 4中可以看出，实验件的吸湿过程可分为2个阶段：第1阶段，随着时间增加，吸湿率与时间呈明显的线性关系；第2阶段，吸湿到达一定程度后，随时间增长吸湿速率发生明显下降，逐渐趋于平衡吸湿状态。
2.3 模型参数计算 以1#实验件的吸湿实验数据为例，对加筋板non-Fickian模型的计算结果进行验证，其平衡吸湿率为0.702%。将实验件尺寸数据代入模型计算，其中由截面积占比可计算得到m和n的值分别为0.16和0.44。模型参数?1、α1、t1、?2、α2、t2、?3、α3和t3的确定方法为：首先根据文献[15]中的方法确定加筋板结构最薄区域对应厚度层合板的参数?1、α1和t1，其次根据式(2)确定其他厚度区域的吸湿参数?2、α2、t2、?3、α3和t3。
2 mm环氧树脂基碳纤维复合材料层合板的吸湿实验数据如图 5所示，根据实验数据初始线段的斜率进行拟合得到k=0.8。另外观察可得，在实验吸湿率达到0.33%左右开始发生non-Fickian吸湿扩散。根据文献[15]中的方法，得到2 mm层合板的non-Fickian吸湿模型参数如表 2所示。依次令式(2)中h′为2, 2.46, 4.46 mm，将得到的数值和表 2中对应的层合板参数相乘，最终得到加筋板non-Fickian模型的所有参数，如表 3所示。
 |
| 图 5 2 mm层合板吸湿实验结果和模型预测结果 Fig. 5 Moisture absorption experimental result and model predictive result of laminate with 2 mm thickness |
| 图选项 |
表 2 mm层合板non-Fickian吸湿模型参数 Table 2 Parameters of non-Fickian moisture absorption model of laminate with 2 mm thickness
| 参数 | Mm/% | ? | hF/mm | Dz/(mm2·d-1) | α | t0/d |
| 数值 | 0.79 | 0.8 | 1 | 0.003 1 | 0.4 | 15 |
表选项
表 3 加筋板non-Fickian吸湿模型参数 Table 3 Parameters of non-Fickian moisture absorption model of stiffened panel
| 参数 | 区域1 | 区域2 | 区域3 |
| Mmi/% | 0.702 | 0.702 | 0.702 |
| ?i | 0.8 | 0.696 | 0.467 |
| hi/mm | 2 | 2.46 | 4.46 |
| Dz/(mm2·d-1) | 0.004 | 0.004 | 0.004 |
| αi | 0.4 | 0.251 5 | 0.078 4 |
| ti/d | 15 | 20 | 71 |
表选项
3 模型对比 关于复合材料加筋板结构的吸湿行为研究，已有****基于Fick或non-Fickian理论提出了各自的模型。Zhang等[21]所提模型(“模型1”)认为吸湿曲线呈现出的两阶段可看作结构的2个不同厚度区域依次进行吸湿的现象，并且各区域的吸湿行为都使用Fick定律描述。文献[18]中的模型(“模型2”)基于non-Fickian理论提出将整个加筋板结构吸湿过程分为Fick吸湿阶段和non-Fickian吸湿阶段。
3.1 模型1和模型2 模型1中提出将加筋板结构按厚度分为薄板区与厚板区2个区域，假定吸湿过程中薄板区先吸湿并达到饱和，紧接着厚板区开始吸湿并逐渐趋于平衡吸湿状态，过程中使用Fick定律计算吸湿量。建立的模型1相比传统Fick模型，考虑了厚度对吸湿速率的影响，能较好描述吸湿后期速率变慢的现象。
文献[18]认为加筋板结构在吸湿后期发生物理吸湿与化学反应耦合作用，吸湿行为呈现non-Fickian现象，因此模型2为两阶段吸湿模型，即初期Fick吸湿阶段和后期non-Fickian吸湿阶段。基于结构厚度划分区域，提出Fick吸湿阶段主要发生在薄板区域，而厚板区吸湿则呈现non-Fickian吸湿现象。
3.2 计算结果对比 本节使用Fick模型、模型1和模型2对吸湿实验结果进行预测，进而与加筋板non-Fickian吸湿模型的结果进行对比，比对模型的预测精度。由于模型1与模型2均基于平板与筋条厚度相同条件下建立，为确定参数和便于计算，将平板厚度等效为2 mm，计算得到模型1和模型2的参数，如表 4所示。4种吸湿模型的预测结果与吸湿实验数据的对比如图 6(a)所示。图 6(b)为各模型预测结果与实验结果之间的绝对误差值，与Fick模型、模型1和模型2相比，加筋板non-Fickian吸湿模型在大多数时间段内绝对误差值更小且在吸湿全程均低于5%。此外，进一步计算得到加筋板non-Fickian吸湿模型、Fick模型、模型1和模型2的计算结果与实验数据的误差平方和分别为0.063、0.125、0.127和0.11，由此可以判断加筋板non-Fickian吸湿模型预测精度最高，而Fick模型和模型1的预测精度最低。
表 4 模型1和模型2参数 Table 4 Parameters of model 1 and model 2
| 模型1参数 | 数值 | 模型2参数 | 数值 | |
| Mn1/% | 0.56 | MT/% | 0.702 | |
| Mn2/% | 0.142 | Dz2/(mm2·d-1) | 0.008 6 | |
| DzⅠ-1/(mm2·d-1) | 0.009 7 | ?T | 0.6 | |
| DzⅠ-2/(mm2·d-1) | 0.014 4 | αT | 0.001 24 | |
| b/mm | 2 | βT | 0.233 | |
| tF/d | 58 | tT/d | 20 | |
| 注：b为板厚度；αT为吸湿系数；βT为吸湿系数；tT为进入non-Fickian时间。 | ||||
表选项
 |
| 图 6 各模型的预测结果及绝对误差对比 Fig. 6 Comparison of predictive results and errors among different models |
| 图选项 |
为验证加筋板non-Fickian吸湿模型具有较好的通用性，进一步以文献[18]中的吸湿实验数据作为验证数据，使用上述4种模型对该吸湿实验进行预测。按3.1节中方法，得到加筋板non- Fickian吸湿模型的参数，如表 5所示，同时基于文献[18]实验数据得到模型1和模型2的参数如表 6所示。
表 5 文献[18]数据对应的non-Fickian吸湿模型参数 Table 5 Non-Fickian moisture absorption model parameters corresponding to experimental results in Ref.[18]
| 参数 | 区域1 | 区域2 |
| Mmi/% | 0.581 3 | 0.581 3 |
| ?i | 0.8 | 0.6 |
| hi/mm | 2.73 | 5.46 |
| Dz/(mm2·d-1) | 0.006 8 | 0.006 8 |
| αi | 0.205 | 0.091 2 |
| ti/d | 20 | 32 |
表选项
表 6 文献[18]数据对应的模型1和模型2参数 Table 6 Parameters of model 1 and model 2 corresponding to experimental results in Ref.[18]
| 模型1参数 | 数值 | 模型2参数 | 数值 | |
| Mn1/% | 0.37 | MT/% | 0.581 3 | |
| Mn2/% | 0.211 3 | Dz2/(mm2·d-1) | 9×10－4 | |
| DzⅠ-1/(mm2·d-1) | 0.025 | ?T | 0.796 | |
| DzⅠ-2/(mm2·d-1) | 0.018 9 | αT | 5.16×10－5 | |
| b/mm | 2.73 | βT | 0.233 | |
| tF/d | 20 | tT/d | 20 |
表选项
4种模型的预测结果与实验结果的对比如图 7(a)所示，与实验结果的绝对误差值对比如图 7(b)所示。加筋板non-Fickian吸湿模型、Fick模型、模型1和模型2的误差平方和分别为0.019 8、0.132 1、0.035 5和0.012 9。不难发现，加筋板non-Fickian吸湿模型与模型2的预测精度接近，而Fick模型的预测精度最低。因此，加筋板non-Fickian吸湿模型能准确描述文献[18]中的加筋板吸湿行为，模型具有较好的通用性。
 |
| 图 7 各模型的预测结果及绝对误差对比(文献[18]实验数据) Fig. 7 Comparison of predictive results and errors among different models (experimental data in Ref.[18]) |
| 图选项 |
此外，从图 6和7中可以发现，加筋板non-Fickian吸湿模型的计算结果在吸湿的中间阶段与实验值仍有较为明显的偏差。这是因为在1.2节的假设下，理想地认为加筋板不同厚度区域的吸湿是独立的，而实际上在吸湿过程中各区域之间是相互影响的。与实际相比，当假设各吸湿区域独立时，小厚度区域进入non-Fickian阶段的时间会提前，因此会导致计算结果小于实验值。针对此问题的改进，在后续研究中需要考虑各厚度区域之间的相互影响，在式(3)中进一步增加表示各厚度区域之间相互影响的交叉项。
3.3 模型讨论 通过3.2节可知，加筋板non-Fickian吸湿模型对复杂加筋板吸湿率的预测精度最高，而Fick模型和模型1的预测精度最低。模型1的阶段吸湿模型假定薄板区域先进行吸湿并达到饱和，增厚区域紧接着开始吸湿并逐渐达到饱和，与实际吸湿中水分子扩散行为并不相符，模型后阶段与实际误差较大。另外，模型1基于Fick定律建立，Fick定律在材料厚度较大时并不适用。模型2是基于non-Fickian理论建立的阶段吸湿模型，实际上是将整个加筋板结构等效为一块呈现non-Fickian吸湿行为的层合板，因此更适用于简单加筋板结构(蒙皮与壁板的厚度相同)。而对于筋条厚度与壁板厚度不同的更为复杂的加筋板结构，模型2的预测精度并不高。加筋板non-Fickian吸湿模型一方面以non-Fickian理论为基础建立模型，另一方面考虑加筋板结构不同区域的厚度差别。因此，与其他2个模型相比，所建立的模型能够更好地描述加筋板结构的吸湿行为。
4 吸湿量分布 4.1 基于加筋板non-Fickian吸湿模型的计算 为进一步研究水分在材料内部的扩散行为，分别计算实验件3个不同厚度区域内沿厚度方向上节点在不同时刻下的吸湿率。对于厚度为h的区域，沿厚度方向上节点在不同时刻下的吸湿率可表达为[15]
 | (7) |
式中：c为节点吸湿率；c0为初始状态的吸湿率，可认为其为0；cm为最大平衡吸湿率；z为节点沿厚度方向所处位置坐标。随着吸湿时间的递进，节点上的吸湿率与最大平衡吸湿率的比值呈现出沿厚度方向变化的函数关系，即H(t)。根据文献[15]，单个区域在Fick吸湿阶段和non-Fickian吸湿阶段的H(t)可以分别表示为
 | (8) |
 | (9) |
式中：H1(t)和H2(t)分别为Fick吸湿阶段和non-Fickian吸湿阶段的节点吸湿率与最大平衡吸湿率的比值。将表 4中各区域的模型参数代入式(8)和式(9)，可得到在2, 2.46, 4.46 mm这3个不同厚度区域中，各节点吸湿率与平衡吸湿率比值c/cm与节点所处位置与厚度比z/h的关系。
各区域吸湿浓度分布曲线如图 8所示。发现最靠近表面的区域很快达到吸湿平衡状态，结构两侧沿吸湿方向厚度的节点吸湿率呈现对称关系，而且区域厚度越小，区域整体越先达到平衡吸湿状态。
 |
| 图 8 不同时刻下实验件各厚度区域沿厚度方向的吸湿量 Fig. 8 Absorbed moisture content of specimen along thickness direction in area with different thickness at different time |
| 图选项 |
4.2 有限元仿真 针对实验中的加筋板结构，为验证4.1节中计算得到的吸湿量分布规律，采用有限元质量扩散方法进行仿真计算。仿真计算使用Abaqus有限元软件，所建立的有限元模型如图 9所示，模型采用的单元类型为DC3D20，单元总数为468 400；以实验件的平衡吸湿率设置边界条件，并设置扩散系数Dz，水通过模型的边缘向内部沿厚度方向垂直扩散。
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| 图 9 有限元模型 Fig. 9 Finite element model |
| 图选项 |
4.3 结果分析 通过有限元仿真分析，首先可以得到加筋壁板结构的吸湿曲线与实验数据的对比及绝对误差如图 6所示。可以看出，有限元计算结果与实验数据拟合较好，可以有效模拟吸湿的动态过程。
有限元仿真得到不同时刻下实验件的吸湿含湿量云图如图 10所示。在水分扩散过程中，实验件表面由于直接与水接触在短时间内达到吸湿平衡状态，而材料内部则与表面在厚度方向存在较大的浓度梯度。随着吸湿时间推移，水分不断扩散至材料内部，当吸湿时间达到39 d时，区域1基本达到吸湿平衡；达到52 d时，区域2基本达到吸湿平衡；吸湿130 d时，实验件整体基本达到吸湿平衡状态。不难看出，有限元计算得到的吸湿量沿厚度方向分布的规律与4.1节中加筋板non-Fickian吸湿模型计算得到的结果基本一致，因此可认为加筋板non-Fickian吸湿模型模拟的吸湿动态过程符合实际吸湿过程。
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| 图 10 不同时刻下复合材料加筋板吸湿量云图 Fig. 10 Contours of absorbed moisture content of composite stiffened panel at different time |
| 图选项 |
5 结论 1) 基于层合板non-Fickian吸湿模型建立的加筋板non-Fickian吸湿模型能够对加筋板结构的吸湿行为进行准确预测。
2) 对于环氧树脂基复合材料典型加筋板实验件，吸湿过程可分为2个阶段。初始阶段吸湿率与时间呈明显的线性关系，随后吸湿速率发生明显下降。与传统Fick模型和文献[18]和文献[21]中的加筋板吸湿模型相比，所建立的加筋板non-Fickian吸湿模型预测精度更高。
3) 加筋板non-Fickian吸湿模型计算得到不同时刻下吸湿量沿厚度方向的分布规律与有限元质量扩散计算结果一致，模型计算结果准确。
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