材料多尺度计算和机器学习是新材料设计的重要技术手段，在揭示材料本征特性与宏观性能的内在关系方面具有重要优势。就电池材料而言，电化学性能包含了能量密度、倍率性能、循环性能等多因素。如何通过这些方法实现复杂电池材料性能的有效计算与模拟，对电池材料设计与性能优化至关重要。
　　近期，中国科学院上海硅酸盐研究所刘建军研究员团队，从电池材料中电化学反应焓变对可变参数（如电荷转移数、离子迁移反应坐标、副反应焓变等）微分的电化学活性计算模型出发，构建了多尺度方法和机器学习结合的计算电化学方法，并确定了电化学性能计算的边界条件。利用这种计算电化学方法，不仅可以实现电池材料能量密度与倍率性能有效预测，而且通过与机器学习方法结合，可以实现电池循环性能的有效预测。相关工作发表在理论方法与软件开发的专业期刊WIREs Comput. Mol. Sci., e1592 (2021)。
　　固体电解质是全固态电池的重要组成，需要满足高离子电导率与电化学稳定性。研究团队利用计算电化学方法，首次发现了一种阳离子与阴离子互为五配位多面体堆积的材料Li₃NbO₄。与传统晶体结构呈现四配位与六配位不同，这种独特的[LiO₅]与[NbO₅]五配位结构，不仅拓宽了Li⁺离子的迁移通道，具有低的离子迁移势垒（0.39V）与高的离子电导率（3.3×10^-2S/cm），而且电化学窗口达到了4.38V。相关工作发表在ACS Energy Lett., 6, 3793-3800 (2021)。
　　论文第一作者为上海硅酸盐所邱吴劼助理研究员，通讯作者为刘建军研究员。相关研究工作得到了国家自然科学基金重点项目、面上项目、青年基金项目和上海市科委等项目的资助和支持。
　　相关链接：
　　https://doi.org/10.1002/wcms.1592
　　https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c01781

电化学性质计算方法的本质是在多尺度上求解能量对不同变量参数的微分

（a）五配位Li₃NbO₄的晶体结构；（b）锂离子的迁移通道