近日，我所催化与新材料研究室王晓东研究员、李林正高级工程师、乔波涛研究员和张涛院士团队在调控CO₂加氢反应选择性方面取得新进展，发现反应条件下，氢溢流及其金属-载体之间的电子转移可以调控CO₂加氢反应的产物选择性。
　　CO₂加氢转化为燃料及化学品是实现CO₂减排和碳资源可持续利用的一个重要策略。常压下，CO₂加氢反应主要生成CO和CH₄，但是两种产物通常相伴而生，因此，如何高选择性地将CO₂转化为某种单一产物仍具有挑战。此外，前期的研究工作中关于催化剂结构-功能间的关联几乎都是在非反应条件下建立的，使得影响CO₂加氢催化剂选择性的关键控制因素尚不清楚。

　　该团队通过改变TiO₂载体的晶形和贵金属Ru的负载量，实现了CO₂加氢产物选择性的调控。研究表明，在反应气氛下，不同晶形载体担载的Ru基催化剂呈现出截然不同的产物选择性，在负载量为1wt%时，金红石型TiO₂担载的催化剂主要生成CH₄，锐钛矿型TiO₂担载的催化剂主要生成CO，首次实现Ru纳米粒子表面CO₂加氢产物选择性的调控。通过多种原位表征技术并结合理论计算发现：反应条件下，氢溢流并伴随着金属-载体间的电子转移可以影响中间体CO的吸附和活化，进而改变Ru基催化剂的CO₂加氢反应选择性。基于这种认识，不但可以调控CO₂加氢反应的选择性，而且可以改变其它催化（如CO选择氧化）反应的性能，这为涉氢反应催化剂的科学设计提供了新思路。
　　研究成果发表于《德国应用化学》（Angew. Chem. Int. Ed.）上。上述研究工作得到国家自然科学基金项目、国家重点研发计划、中科院战略性先导科技专项（B）“能源化学转化的本质与调控”等资助。此外，这也是献礼我所七十周年所庆文章之一。（文/图 李筱玉、李林）