近日，我校固体微结构物理国家重点实验室、物理学院、电子科学与工程学院、现代工程与应用科学学院、微结构科学与技术协同创新中心陈延彬、谢臻达和姚淑华研究组在外尔半金属β-WP₂晶体的光学效应研究中取得重要进展。该研究团队首次在实验上发现外尔半金属β-WP₂中能够同时有效地输出奇数阶和偶数阶的高次谐波（High-harmonic generations）。他们利用近红外飞秒激光器，在相对低的激光强度下，实现了深紫外光的输出（190纳米）。这一技术可以实现全固态的深紫外光输出，较现有的利用液态锡产生深紫外激光的技术，具有全固态和易于操纵的优势。

Fig. 1. 理论上β-WP₂的高次谐波。

以往的研究认为，高次谐波的产生机制是电子在超快激光激发下的布洛赫振荡（Bloch oscillation）产生的辐射：高迁移率的电子在瞬态的电磁场作用下，能够穿过整个布里渊区，而穿过的布里渊区数目越多，高次谐波的产生越有效。高次谐波的产生本质上是电子在倒空间运动的傅里叶变换，所以，能够多次穿过布里渊区就能产生更高阶的谐波发射。但没有贝里曲率下的布洛赫振荡只能解释奇次谐波产生的原因。外尔半金属是一种新颖的量子态，其电子迁移率通常较高，其中外尔半金属β-WP₂晶体更是具有106 cm2/(V·s)的迁移率。同时，第一性计算及角分辨光电子能谱的实验表明，在β-WP₂的外尔点（Weyl points）处，有峰状的贝利（Berry）曲率。本文发现，外尔半金属中贝利曲率是有效产生偶数阶高次谐波的原因。即：基于具有贝利曲率的布洛赫振荡原理，解释了外尔半金属中奇、偶阶高次谐波发生的机制。

Fig. 2. 实验上β-WP₂的高次谐波。
实验上，该研究团队制备了高质量的β-WP₂单晶体，利用 1900纳米的飞秒激光器，在相对低的激光强度（~0.29 TW/cm2）的激发下，同时观测到了奇数阶和偶数阶的高次谐波（高达10阶），实现了真空紫外光的输出（190纳米）。理论上，对此进行了定量的描述：奇数阶的高次谐波来源于电子的布洛赫振荡，偶数阶的高次谐波则是来源于外尔点处的峰状贝里曲率作用下的布洛赫振荡。结合晶体取向依赖的高次谐波光谱的理论拟合，还能够从实验数据反推出β-WP₂的电子能带结构和贝利曲率特征。

这一结果证明外尔半金属能够有效地产生高次谐波，为利用拓扑半金属态作为产生深紫外光的应用打下了基础。同时证明高次谐波产生是研究具有复杂电子能带结构的量子材料能带结构和拓扑特性的一种有效的光学方法。


Fig. 3. 理论和实验上β-WP₂的电子能带结构和贝利曲率。
相关研究工作以"High-harmonic generation in Weyl semimetal β-WP₂ crystals"为题发表在期刊《Nature Communications》[12, 6437 (2021)]。该研究工作以南京大学物理学院陈延彬教授、电子科学与工程学院谢臻达教授和徐金龙研究员、现代工程与应用科学学院姚淑华副教授为共同通讯作者。物理学院博士后吕洋洋和电子科学与工程学院研究员徐金龙为共同第一作者。现代工程与应用科学学院周健副教授提供了第一性原理计算支持。中国工程物理研究院流体物理研究所胡建波研究员团队提供了实验帮助。上海科技大学物质科学和技术学院刘晓平教授、南京大学现代工程与应用科学学院卢明辉教授和中科院物理所翁红明研究员参与了研究工作的讨论。南京大学祝世宁院士和陈延峰教授对本工作进行了深入指导。该项研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费专项、博士后创新人才支持计划、中国博士后科学基金面上等基金项目的资助。该研究工作还得到南京大学固体微结构国家重点实验室和人工微结构科学与技术协同创新中心的支持。

论文连接：https://doi.org/10.1038/s41467-021-26766-y