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现代工学院钟苗课题组利用氧化还原自调节实现超长稳定性二氧化碳电还原

本站小编 Free考研考试/2022-03-01

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电催化还原二氧化碳(CO2)可利用清洁可再生电能化学转化CO2制短碳链、高附加值化学品,实现碳资源的绿色可持续利用。甲酸和甲酸盐是重要的化工原料,电催化还原CO2制甲酸和甲酸盐,只需二氧化碳、水和电,过程也具有高市场价值(美分/千瓦时)。当前,电还原CO2制甲酸和甲酸盐的主要问题是如何实现长稳定性条件下的高效率电能到化学能转化。
本项研究工作中,我们通过物理气相沉积方法,在气体扩散电极上(10 cm × 10 cm)制备了Bi0.1Sn合金催化剂薄膜(~0.5 – 1 μm)。理论计算表明,5-12.5 at.%的Bi掺杂到Sn和SnO2晶格中,能优化表面Sn原子对CO2还原到甲酸中间体*OCOH的吸附能,从而降低电催化产甲酸的反应电位。

图1. a. 催化剂在扩散电极上的示意图。b. Bi0.1Sn的SEM、TEM、SAED、STEM和EDX表征。c. Bi、Sn、Bi0.05-0.125Sn表面的*OCHO吸附能与CO2还原到甲酸反应活化能的火山图。
通过性能测试及原位表征,我们发现,在电催化CO2还原反应过程中,Bi0.1Sn合金催化剂表面能够形成一层50-100 nm、均匀覆盖、致密的Sn-Bi/SnO2保护层:1)基于Bi和Sn电负性差异和阴极反应环境,表面保护层内Sn:SnO2 redox couple能实现氧化还原自调节功能,长时间稳定Bi处于金属态Bi0,提供大量高活性的Bi-Sn和Bi-Sn-SnO2反应位点;2)Sn-Bi/SnO2薄层的导电性接近金属,在反应过程中均匀分配表面电场,管理材料表面电场、离子、反应物浓度;3)致密Sn-Bi/SnO2能有效稳固材料表面结构,防止重构而导致的活性位点丢失。理论计算进一步证实,在BiySn64(y = 1, 2, 4, 8)广泛组成中, Bi1-8Sn64/SnO2材料对甲酸的生成具有类似Bi1-8Sn64的高活性。因此,Bi0.1Sn催化剂表面原位形成氧化还原调节的Sn-Bi/SnO2平衡,实现了结构稳定、保护和高活性的Sn-Bi/SnO2催化表面。
我们在流动型电解池中进行电催化还原CO2实验,结合反应条件优化(电解液、电位等),我们首次实现了超过2400小时(100天)连续高效的电催化还原CO2产甲酸,实现了甲酸95%以上的选择性,70%阴极能量效率和55%全电池效率。以上结果,是高选择性产甲酸中最长时间稳定性,较之前的工作,稳定性提升了两个数量级,达到工业应用级别对催化剂材料性能和稳定性的要求。

图2. a. redox modulation氧化还原自调控示意图。b.电流密度为100 mA cm-2条件下,电催化还原CO2产甲酸的计时电位测定曲线(超过100天,蓝线)、甲酸法拉第效率(超过95%,蓝点)和甲酸半池能量转换效率(超过70%,紫点),电解液pH为11。c.与已发表文献的性能对比。
随后,我们在膜电极(MEA)反应器进行电催化还原CO2性能测试。发现Bi0.1Sn催化剂能够稳定的集中生产高浓度HCOO-溶液(3.4 molar, 15 wt %),稳定性超过100小时。

图3. a. 膜电极MEA和催化剂样品实物图。b. Bi、Sn、Bi0.1Sn在MEA电催化还原CO2的电压电流曲线。c. Bi0.1Sn产甲酸100小时的计时电位曲线(蓝线)和甲酸法拉第效率(蓝点)。
本工作以“Stable, active CO2 reduction to formate via redox-modulated stabilization of active sites”为题于2021年9月1日在线发表在Nature Communications上(doi: 10.1038/s41467-021-25573-9)。南京大学现代工程与应用科学学院博士生李乐、多伦多大学博士生Adnan Ozden为论文共同第一作者,现代工程与应用科学学院钟苗、多伦多大学Edward H Sargent、南京大学匡亚明学院董浩为论文通讯作者。研究得到了科技部重点研发计划、国家自然科学基金、江苏省双创人才、南京大学前沿科学研究中心项目经费支持。

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    本站小编 Free壹佰分学习网 2022-09-19
  • 南京大学孙洋/徐强团队发现瘤内CD8+ T细胞发挥抗肿瘤作用需要CXCR6的存在
    肿瘤免疫治疗的最终目标是消除癌细胞,其中CD8+细胞毒性T细胞(CTL)是关键的免疫监视细胞之一。肿瘤组织中高丰度的具有杀伤功能的CTL是良好的预后指标,提高患者肿瘤组织中具有杀伤功能的CTL的比例有助于抑制肿瘤的进展甚至最终消除肿瘤。因此,准确地鉴定出一群具有杀伤功能的CTL亚群,将为临床免疫治疗 ...
    本站小编 Free考研考试 2022-03-01
  • 化学化工学院研究团队在氧化还原活性金属有机框架材料合成以及类酶催化研究中取得新进展
    最近,化学化工学院左景林教授、丁梦宁教授、马晶教授等合作,成功制备了含类酶活性中心金属二硫烯构筑基元的新型金属有机框架材料,并对其电催化CO2还原性能开展了研究。近年来,由于化石燃料的广泛使用,全球CO2排放量逐渐增加,这是全球气候变暖的主要原因。将CO2转化成能源物质或者是其它化学品,是目前解决这 ...
    本站小编 Free考研考试 2022-03-01
  • 南京大学牵头成功解决了一项“卡脖子”技术
    近日,工信部国家工业信息安全发展研究中心给南京大学、中国科学院上海髙等研究院、江苏安德信超导加速器科技有限公司、南京质子源工程技术研究院有限公司、安德信微波设备有限公司、长安大学、中恒国信企业管理集团有限公司七家单位颁发了“高性能Feedthrough关键技术开发与应用"科学技术成果登记证书。这意味 ...
    本站小编 Free考研考试 2022-03-01
  • “跨越亿万年的追寻”——南京大学陈建群/邵珠卿团队揭示植物抗病基因适应性演化新机制
    植物与病原“军备竞赛”式的相互作用是驱动植物适应性演化的重要动力之一。在数亿年的演化过程中,植物应对环境中复杂多变的病原环境而形成了一类具有特殊功能的基因——植物抗病基因,NLR(核苷酸结合位点富含亮氨酸重复序列受体)基因是其中数量最多、功能最重要的一个基因家族,包括RNL、TNL和CNL三个不同的 ...
    本站小编 Free考研考试 2022-03-01
  • 南京大学黄硕课题组首次报道纳米孔多肽测序的技术原型
    蛋白质是生命的基础物质,在合成、催化和信号传感等所有生命活动中均承担着重要的功能。因此,开发一种可靠、高效的蛋白质测序技术对于理解生命过程和揭示疾病机理而言至关重要。传统的蛋白质测序方法,如质谱法、Edman降解法,虽为蛋白质领域做出了巨大贡献,但其在检测限和动态范围方面存在较大局限性,无法完全满足 ...
    本站小编 Free考研考试 2022-03-01
  • 龙亿涛课题组: 单颗粒碰撞电化学探究界面动态电势分布的工作
    在一些经典的电化学教科书中,通常用Gouy-Chapman-Stern(G-C-S)理论模型来描述宏观尺度下电极/溶液界面的电势分布。G-C-S模型指出电极/溶液界面电势的大小受溶液温度、施加电压、电解质种类及浓度等因素共同影响。纳米电化学的核心问题之一是测量界面的微观化,进而探索和调控纳米尺度下电 ...
    本站小编 Free考研考试 2022-03-01
  • 南京大学电子科学与工程学院研究团队成功研制智能表面新架构助力5G网络性能提升
    开展下一代无线通信研究及其关键技术储备,对于加快构建现代化新型基础设施体系、强化国家战略科技力量、发展壮大战略性新兴产业意义重大。智能表面技术(ReconfigurableIntelligentSurface,简称RIS)是当前无线通信领域研究的关键技术之一,具有低成本、低功耗、可规模扩展和部署的特 ...
    本站小编 Free考研考试 2022-03-01
  • 南京大学周勇课题组在光催化还原二氧化碳转化乙烯 取得新进展
    南京大学物理学院环境材料与再生能源研究中心周勇课题组设计合成了富含S空位的单层AgInP2S6纳米片,实现了高效光催化二氧化碳(CO2)转化乙烯(C2H4)。将CO2光催化转化为太阳能燃料,在节约能源和环境保护方面可谓一举两得。同时有望应用于地外人工光合成,利用太空舱密闭环境中的废弃CO2,或地外天 ...
    本站小编 Free考研考试 2022-03-01
  • 南京大学赖耘,彭茹雯,王牧团队将减反功能和波前调控在超表面中融合,实现了“消失”的表面
    任何一个普通电介质材料的表面都存在反射和折射这两种基本的光学现象,如图1a所示。反射削弱了透射波的能量,而折射改变了透射波的传播方向。近期,南京大学物理学院的褚宏晨助理研究员、赖耘教授、彭茹雯教授、王牧教授,以及伦敦大学玛丽女王学院的YangHao教授合作,首次将减反功能和波前调控功能在深度亚波长尺 ...
    本站小编 Free考研考试 2022-03-01
  • 南京大学领衔组建智慧水务领域 首个国际标准化平台
    智慧水务是通过新一代信息技术与水务技术的深度融合,实现水务系统的控制智能化、数据资源化、管理精确化、决策智慧化,是推动水务行业实现碳中和目标、加快行业治理体系和治理能力现代化建设的重要途径。全球智慧水务技术及应用尚处于成长探索阶段,制定智慧水务标准化体系、研制系列技术标准,可规范引领智慧水务科技创新 ...
    本站小编 Free考研考试 2022-03-01