, 冯徽徽
, 丁莹, 欧菲菲, 肖静怡, 胡夙廷中南大学地球科学与信息物理学院, 长沙 410083
收稿日期: 2021-04-29; 修回日期: 2021-05-27; 录用日期: 2021-05-27
基金项目: 国家自然科学基金（No.42071378）；湖南省自然科学基金优秀青年项目（No.2020JJ3045）；湖南省自然科学基金面上项目（No.2018JJ2498）
作者简介: 熊健(1999-), 男, E-mail: xj1054459788@csu.edu.cn
通讯作者（责任作者）: 冯徽徽, 男, 博士, 副教授, 研究生导师, 主要从事环境遥感与GIS研究. E-mail: hhfeng@csu.edu.cn
摘要：长沙地区是长江中下游重要的经济发展核心区，受本地排放与外来源输送等多因素的共同作用，其大气污染状况一直都是区域乃至国家高度重视的生态环境问题.前期研究揭示了长沙地区大气污染的扩散规律，为进一步研究该地区大气细颗粒物（PM2.5）外来源特征，采用拉格朗日混合型单粒子轨迹模式（HYSPLIT）探究2013—2020年长沙地区PM2.5外来源区分布特征，继而采用轨迹聚类、潜在源贡献因子分析（PSCF）、浓度权重轨迹（CWT）方法等从年、季节等不同尺度分析区域PM2.5时空分布规律及其外来污染物输送源特征.结果表明，在国家与地区大气污染联防联控等政策的驱动下，2013—2020年长沙地区年均PM2.5浓度由81.80 μg·m-3下降至42.96 μg·m-3并呈显著季节差异，大气污染防治措施成效显著.季节尺度上，PM2.5浓度主要呈现冬高夏低的态势，冬季最高（81.48 μg·m-3），其次为秋季（50.90 μg·m-3）与春季（47.39 μg·m-3），最小值出现在夏季（25.74 μg·m-3）；另一方面，2013—2020年长沙地区外来源潜在源区主要分布于湘东北、赣西北、豫南和鄂中地区.具体而言，春、秋、冬三季大气污染物主要来源于蒙古国西南部的长距离西北气流，分别占当年轨迹比重的4.73%、12.93%、12.66%，而夏季大气污染物主要来源于南海南部的中长距离南方气流，占当年轨迹比重的19.06%.
关键词：外来污染源潜在源区轨迹聚类大气细颗粒物长沙市
Spatial and temporal analysis of PM2.5 transmission paths and potential sources regions in Changsha Region
XIONG Jian
, FENG Huihui, DING Ying, OU Feifei, XIAO Jingyi, HU SutingSchool of Geosciences and Info-physics, Central South University, Changsha 410083
Received 29 April 2021; received in revised from 27 May 2021; accepted 27 May 2021
Abstract: Changsha is a crucial economic development core in the middle and lower Yangtze River that suffers from severe air pollution due to the combined effects of local emissions and external source transport. This issue has received increasing attention from the regional and central governments. Our previous study had explored the characteristics of air pollution dispersion in Changsha region that is critical to curb the air pollution. This study further evaluated the characteristics of external sources of fine particulate matter (PM2.5) through the Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory Model (HYSPLIT) from 2013 to 2020. Then we analyzed the spatial and temporal patterns of the external sources using the trajectory clustering, potential source contribution factor analysis (PSCF) and concentration weight trajectory (CWT) methods at annual and seasonal scales. Results show that the annual average PM2.5 in Changsha decreases from 81.80 μg·m-3 to 42.96 μg·m-3 from 2013 to 2020 due to the national and regional environmental policies. At the seasonal scale, PM2.5 pollution concentration is highest in winter (81.48 μg·m-3), followed by autumn (50.90 μg·m-3) and spring (47.39 μg·m-3), and lowest value occurs in summer (25.74 μg·m-3). The external sources for the air pollution in Changsha mainly locate in northeastern Hunan, northwestern Jiangxi, southern Henan, and central Hubei. Specifically, the air pollutants in spring, autumn and winter mainly originate from the long-range northwest air flow in southwest Mongolia, accounting for 4.73%, 12.93% and 12.66% of the trajectory proportion of the year, respectively. By contrast, the air pollutants in summer are mainly from the medium-range south air flow in south of the South China ocean (accounting for 19.06% of the total annual trajectory proportion).
Keywords: external sources of pollutionpotential source regiontrajectory clusteringfine particulate matterChangsha
1 引言(Introduction)随着我国城市化进程的进一步推进, 城市生态环境问题也引起了政府部门与学术界的高度重视, 其中, 城市大气污染的影响表现较为突出.2013年《迈向环境可持续的未来：中华人民共和国国家环境分析》(张庆丰等, 2012)报告表明, 全球大气污染最严重的十大城市中有超过半数来自中国, 全国数百大城市只有不到5个达到世界卫生组织空气质量标准.研究表明, 城市大气污染不仅受本地污染源的影响, 同时在大气环流的影响下亦取决于外来源的贡献特征(任阵海等, 2004; 薛文博等, 2014; 黄凡, 2019).近年来, 很多****针对区域大气污染输送问题进行了大量研究.例如, Dutkiewicz等(2004)和蒋琦清等(2020)利用后向轨迹聚类分析方法研究了气团远距离传输规律, 进而分析其气溶胶输送路径; Karaca等(2009)和任浦慧等(2019)利用潜在源贡献因子分析方法(Potential Source Contribution Factor Analysis Method, PSCF)计算了远程输入的污染气团; 严晓瑜等(2018)和高阳等(2021)利用聚类分析方法、PSCF方法和浓度权重轨迹(Concentration Weight Trajectory, CWT)等方法分析了各研究区气溶胶潜在源区和传输路径.为探求PM2.5外来输送特征及潜在源, 姜雨等(2019)和董敏丽(2019)利用拉格朗日混合型单粒子轨迹模式(Lagrange′s Mixed Single-Particle Trajectory Model)HYSPLIT模型的后向轨迹模式进行分析.以上结果均表明, 外来源贡献特征对城市大气污染时空演化具有不可忽略的影响.
长江中下游是中国城市发展最快速的地区之一, 同时也是我国重要的生态保护区.在过去的发展历程中, 区域社会经济得到飞速增长, 然而与此同时也对区域生态环境产生了压力, 尤其是近年来大气污染问题突出, 引起政府部门与研究人员的高度重视.部分****对长江中下游区域大气污染问题开展了研究, 并在区域污染物时空分布(黄鹏等, 2019)、典型污染天气成因分析(周莉等, 2018)、污染治理(李娟等, 2016)等方面取得了初步成果.例如, 丁莹等(2020)利用HYSPLIT等方法研究了长株潭城市群大气污染时空演化特征及潜在扩散传输规律; 辛艾萱等(2020)通过PSCF和CWT等方法研究了2017年不同季节武汉市主要大气污染物的时空变化规律和污染物潜在来源.长沙地区属于长江流域, 在过去的发展过程中出现了严重的大气污染现象, 成为全国大气污染联防联控重点区域之一, 但针对长沙地区大气污染物外来潜在源区方面的研究目前尚未见相关报道, 导致大气污染治理依然面临较大盲区, 难以为区域联防联控工作提供有效支持(王艳等, 2008; 冯琨等, 2014; 王珏等, 2015).
基于此, 本研究拟利用HYSPLIT模型, 针对长沙地区典型的大气PM2.5污染, 结合区域2013—2020年的PM2.5质量浓度数据, 采用PSCF和CWT等方法研究大气污染物时空演化及其外来污染物输送特征, 以期为长沙地区大气污染防控与治理提供科学依据.
2 数据与方法(Data and methods)2.1 研究区概况本研究选取长沙地区为研究对象(图 1).该区域是长江中下游城市群的重要组成部分, 属于亚热带季风性气候, 冬夏长, 春秋短, 空气湿润, 降雨和高温季节同步.改革开放以来, 区域经历了快速城市化过程, 极大地促进了经济发展与社会进步, 但同时也对区域环境造成了较沉重的压力, 尤其是近年来在区域与外部多因素作用下, 大气污染严重, 成为《大气污染防治行动计划》13个重点监测区之一.
图 1(Fig. 1)
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| 图 1 长沙地区示意图 Fig. 1Changsha region diagram |
2.2 数据来源本研究所使用的大气污染数据来自中国空气质量在线监测分析平台(https://www.aqistudy.cn/html/city_detail.html)发布的2013年1月1日—2020年12月31日国控点PM2.5小时质量浓度均值.为探究长沙地区大气污染外来源贡献特征, 采用美国国家海洋和大气局(NOAA)的后向轨迹模式HYSPLIT(https://ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT.php)作为后向轨迹模式分析平台.本研究以长沙市雨花区环保局(112.99°E, 28.14°N)作为模拟受点, 利用HYSPLIT模式计算2013—2020年逐日00：00(UTC)到达72 h后向气流轨迹, 轨迹计算高度为100 m, 利用TrajStat软件进行后向轨迹聚类、PSCF和CWT分析, 在轨迹范围内按0.5°×0.5°划分网格计算PSCF和CWT.
2.3 HYSPLIT模型本研究主要采用HYSPLIT模型探讨长沙地区外来大气污染源的时空分布及其贡献特征(唐家翔等, 2019).该模型是一种欧拉和拉格朗日混合型的扩散模型, 其大气平流和扩散计算均采用拉格朗日方法, 采用欧拉方法计算气体浓度.该模型具有处理多种物理过程、多种气象要素输入场和不同类型污染物排放源功能, 被广泛应用于分析和计算大气污染物的输送路径、沉降模式和扩散轨迹.
2.4 轨迹聚类分析本研究采用轨迹聚类分析方法提取长沙地区大气污染外来源的主要输送路径.传统聚类分析方法是根据样本亲疏程度和相似程度, 采用数学方法将它们根据距离和角度进行分类, 最后得到一个能反映群体之间亲疏程度的分类系统, 而轨迹聚类分析是根据气团的轨迹长度、速度和方向等特征, 通过计算每两条轨迹之间的空间相似度, 对所有包含污染物的气团轨迹进行聚类分组.本研究使用欧氏距离分类方法, 通过对聚类后的各类轨迹进行相关数据统计, 用于分析受点的外来气团输送路径和传输速度.
2.5 PSCF分析本研究采用潜在源贡献分析法(Potential Source Contribution Factor, PSCF)进一步识别长沙地区大气污染的外来源区(王郭臣等, 2014).该方法通过对所有污染轨迹设置PM2.5浓度阈值确定影响长沙地区大气环境的潜在污染源位置.PSCF函数是经过某一单位面积的气团携带污染物超过设定污染物阈值的条件概率函数, 通过该函数计算所得的PSCF值为所有轨迹范围内经过网格(i, j)的污染轨迹数mij与经过该网格的所有轨迹数nij的比值(Zeng et al., 1989).然而, 当网格内气流滞留时间较短或nij较小时, 相应的PSCF值的不确定性也会不断增加, 因此, 本研究引入权重函数Wij(Hsu et al., 2003)降低不确定性, PSCF函数和权重函数Wij计算公式如(1)和(2)所示.
 | (1) |
 | (2) |
2.6 CWT分析PSCF只能表示经过网格区域的轨迹中污染轨迹的比率, 不能衡量各个网格污染物轨迹的污染浓度贡献.因此, 本研究利用浓度权重轨迹(Concentration Weight Trajectory, CWT)分析法(Seibert et al., 1994), 计算每条轨迹的平均权重浓度, 进而揭示不同区域对长沙地区大气污染的贡献.为减少网格内轨迹点数过少带来的不确定性, 引入权重函数Wxy, 计算方法见式(3)和(4).
 | (3) |
 | (4) |
3 结果与讨论(Results and discussion)3.1 长沙地区大气污染时空特征为探讨外来源对长沙地区大气污染的影响, 本文首先分析了全国地区大气污染的整体时空分布特征(图 2), 可以发现全国大气重污染区主要集中在华北平原及新疆塔里木盆地等区域, 在国家严格的大气环境治理政策驱动下, 全国大气污染自2013年得到显著改善.为进一步探究长沙地区大气污染时空特征, 利用2013—2020年长沙地区逐日PM2.5质量浓度资料, 分析PM2.5年、季、月均质量浓度变化特征.由图 3可知, 2013—2020年多年平均PM2.5浓度为56.33 μg·m-3, 并呈显著下降趋势(y=-5.39x+80.56, R2=0.80, p < 0.001), 主要原因在于自2013年国家出台《大气污染防治行动计划》以来, 国家与湖南省采取了一系列的治理措施, 长沙地区大气污染情况得到明显改善.季节尺度上, 冬季PM2.5平均质量浓度最大(81.48 μg·m-3), 其次为秋季(50.90 μg·m-3), 再次为春季(47.39 μg·m-3), 夏季空气质量最佳, PM2.5浓度仅为25.74 μg·m-3.月尺度上, 3—9月PM2.5质量浓度较低(< 60 μg·m-3), 空气质量最好的月份出现在7月(28.14 μg·m-3); 1月PM2.5质量浓度高达111.29 μg·m-3, 其次是12月(84.13 μg·m-3).
图 2(Fig. 2)
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| 图 2 2013—2020年全国PM2.5浓度分布图 Fig. 2Distribution of the national PM2.5 concentration during 2013—2020 |
图 3(Fig. 3)
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| 图 3 2013—2020年年(a)、季(b)和月(c)PM2.5变化特征 Fig. 3Trend of annual(a), seasonal(b) and monthly(c) average PM2.5 concentrations during 2013—2020 |
3.2 长沙地区大气污染外来源输送路径分析对2013—2020年每日0：00输送至长沙地区的后向气流轨迹进行聚类分析, 计算各类轨迹数与总轨迹数的比值, 分析长沙地区外来源大气污染物输送特征.由图 4可知, 在年际尺度上, 长沙地区外来大气污染传输主要为来自湖北、江西等长沙地区周围的短距离气流, 山东、江苏和广东等地的中长距离东北气流, 以及蒙古国或我国内蒙古的长距离西北气流.从轨迹占比来看, 2013、2017和2019年气流占比最重的都是来自湖北的短距离气流, 其余年份除湖北地区的短距离气流外, 山东、江苏或河北东南部等地中长距离气流的贡献也较显著.结合聚类轨迹的PM2.5质量浓度均值分析, 2014、2015和2017年的大气污染物来自于途经蒙、秦、晋、豫、鄂等地的外来源分别占当年轨迹比重的8.12%、13.42%、15.36%;2013、2016、2018、2019和2020年大气污染物主要来自湖北地区的短距离气流, 分别占当年轨迹比重的43.28%、30.87%、38.63%、48.20%、46.57%.
图 4(Fig. 4)
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| 图 4 2013—2020年长沙地区HYSPLIT后向轨迹逐年聚类结果 Fig. 4The yearly cluster analysis of the HYSPLIT backward trajectories in Changsha Region during 2013—2020 |
进一步分析长沙地区季节尺度上的大气污染外来源特征.由图 5可知, 2013—2020年季节尺度上的大气污染物同样主要来自湖北、江西等地的短距离气流和江苏、山东等地中长距离气流及蒙古国南部的长距离气流.从轨迹占比来看, 四季气流占比最重的是来源于湖北地区的短距离北方气流.而结合轨迹PM2.5均值来看, 2013—2020年春、秋、冬三季大气污染物主要来源于蒙古国西南部的长距离西北气流, 分别占当年轨迹比重的4.73%、12.93%、12.66%；而夏季大气污染物主要来源于南海南部的中长距离南方气流, 占当年轨迹比重的19.06%.
图 5(Fig. 5)
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| 图 5 2013—2020年HYSPLIT后向轨迹各季节聚类分布 Fig. 5The seasonal cluster analysis of the HYSPLIT backward trajectories in Changsha Region during 2013—2020 |
3.3 长沙地区大气污染外来输送潜在源区分析为揭示长沙地区外来污染源区的空间分布特征, 对2013—2020年长沙地区年及季节的PM2.5进行污染气流潜在源区分析.图 6、图 7分别展示了潜在源所经过的轨迹(PSCF)及其权重(WCWT).可以发现, PSCF与WCWT具有较一致的空间分布特征.具体而言, 2013年两者高值区位于湘东北、桂东北、鄂东南、皖西、赣西、豫东南地区; 2014年高值区位于湘东、湘东北及东南、赣西及西北、豫南、鄂东、鄂东南及鄂东北地区; 2015年高值区位于赣北地区; 2016年高值区位于赣西及中部地区、陕西中部、冀北、苏北地区; 2017年高值区位于鄂南、桂南、赣北、冀南、皖南与赣北交界处; 2018年高值区位于鄂东、湘东北及赣西地区; 2019年高值区位于鄂南、湘东北和赣西北地区; 2020年高值区位于豫东南、鄂中、湘东北和赣西地区.相对而言, 2013—2015年PSCF与WCWT较高且分布较集中, 而2016—2020年较低并呈离散分布, 外来源对长沙地区污染影响呈逐年下降趋势, 表明区域联防联控措施取得较好效果.
图 6(Fig. 6)
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| 图 6 2013—2020年长沙地区PSCF分布 Fig. 6Distribution of the annual potential source of PM2.5 in Changsha Region during 2013—2020 |
图 7(Fig. 7)
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| 图 7 2013—2020年长沙地区WCWT归一化结果 Fig. 7Normalized results of the annual concentration-weighted trajectory method analysis in Changsha Region during 2013—2020 |
本文进一步分析了不同季节的潜在源(图 8).具体而言, 春季PM2.5的PSCF高值区主要分布在鄂东南、赣北、赣西、湘南、豫南地区, 潜在源区贡献率超过0.9;夏季PSCF高值区主要分布在鄂东南、豫南、赣北、湘东南地区, 潜在源区贡献率超过0.8;秋季PSCF高值区主要存在于鄂南及鄂东南、皖西及西南、赣西北地区, 潜在源区贡献率超过0.9;冬季PSCF高值区主要分布在湘东、赣西及赣北、鄂东、豫东南地区, 潜在源区贡献率超过0.9.对比不同季节WCWT(>0.8)可以发现(图 9), 春季外来潜在源区主要集中在赣西部及北部、湘东地区; 夏季外来潜在源区主要集中在鄂北、鄂中、鄂南、赣西北地区; 秋季外来潜在源区主要集中在赣西及西北部、湘东地区; 冬季外来潜在源区主要集中在赣西北、湘中及东北部、鄂中及东部、豫南、皖西.综上所述, 2013—2020年外来潜在源区在季节尺度上基本未发生改变, 主要集中于湘东及东北、赣西及西北、鄂中、豫南.
图 8(Fig. 8)
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| 图 8 2013—2020年长沙地区四季PSCF分析图 Fig. 8Distribution of potential source of PM2.5 in four seasons in Changsha Region during 2013—2020 |
图 9(Fig. 9)
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| 图 9 2013—2020年长沙地区四季WCWT归一化结果 Fig. 9Normalized results of concentration-weighted trajectory method analysis in four seasons in Changsha Region during 2013—2020 |
研究区大气污染外来源特征影响因素较多, 尤其是风速风向因子.王培等(2020)研究表明, 长沙地区近年来风向以偏北风向为主, 风速约为2.0 m·s-1.为进一步探究长沙地区区域输送规律, 结合2013—2020年全国PM2.5浓度分布情况(图 2), 可以发现长沙地区潜在外来源区PM2.5浓度显著下降, 外来源区区域输送影响减弱; 同时, 研究表明长江中游城市群自2012年起, 本地污染排放急剧减少(王秋红等, 2021).受外来源与本地排放减弱两方面因素影响, 长沙地区PM2.5浓度下降明显.然而, 大气污染成因机制十分复杂, 定量解析不同来源的贡献率依然是当前学界面临的重要科学难题.本文下一步工作将进一步探究长沙地区本地源排放情况, 定量分析长沙本地源排放与外来源区区域输送影响, 更好地为长沙地区大气污染联防联控和治理提供一定的科学辅助.
4 结论(Conclusions)1) 区域大气污染浓度下降明显并呈显著季节差异.2013—2020年长沙地区大气污染状况显著改善, 年均PM2.5浓度由81.80 μg·m-3下降至42.96 μg·m-3, PM2.5质量浓度呈下降趋势.在季节尺度上, PM2.5浓度主要呈现冬高夏低的态势, 冬季最高(81.48 μg·m-3), 其次为秋季(50.90 μg·m-3), 再次为春季(47.39μg·m-3), 最小值出现在夏季, 为25.74 μg·m-3.
2) 外来污染物输送途径具有显著的时间尺度差异性.在年际尺度上, 研究区外来大气污染源主要来自西北气流的长距离传输与来自湖南周围的短距离传输; 而在季节尺度上, 主要外来源主要来自西北与东北的长距离传输和来自湖南周围的短距离气流.
3) 区域大气污染外来源区分布具有显著的空间差异性.2013—2015年PSCF高值较高, 潜在源区多, 且潜在源区分布范围广, 2016—2020年PSCF高值低, 潜在源区及分布范围减小, 潜在源区区域整体减少.在季节尺度上, 冬季PSCF高值较高, 潜在源区多, 且潜在源区分布范围广, 其次是秋季、春季, 最后是夏季, PSCF高值低, 潜在源区减少, 且分布范围减小.
4) 长沙地区外来源潜在源区分布具有稳定性.对2013—2020年的逐年CWT分析可知, 长沙地区外来源潜在源区分布并无明显的变化, 其主要源区集中分布于湘东北、鄂南、赣西北和豫南地区; 从季节上分析可知, 其主要潜在源区集中分布于湘东及东北、赣西及西北、鄂中和豫南地区.
5) 潜在外来源与本地排放均呈下降趋势, 是长沙地区PM2.5浓度下降的主要原因, 然而, 两者贡献率的定量化解析尚不明确, 有待于进一步深入研究.
本研究系统揭示了长沙地区大气PM2.5传输路径和潜在源时空特征, 对于理解区域大气污染时空演化规律、提高区域环境治理能力具有一定的理论与实践意义.本研究后续将进一步结合区域地形、气象等要素, 研究大气污染大范围传输的影响因子, 进一步揭示区域大气污染时空演化的内在机制, 以期服务于区域大气污染综合治理与防控.
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