, 贺欣, 朱君南京信息工程大学大气物理学院, 气象灾害预报预警与评估协同创新中心, 中国气象局气溶胶与云降水重点开放实验室, 南京 210044
收稿日期: 2019-12-09; 修回日期: 2020-02-06; 录用日期: 2020-02-06
基金项目: 国家自然科学基金（No.41975161，41905026）；江苏省自然科学基金（No.BK20170943，BK20170945）
作者简介: 姚媛(1998-), 女, E-mail:1506265631@qq.com
摘要：利用地基CE-318太阳光度计反演数据、中分辨率成像光谱仪（Moderate-resolution Imaging Spectroradiometer，MODIS）、云-气溶胶激光雷达、红外路径探测卫星（Cloud-Aerosol Lidar and Infrared Pathfinder Satellite Observation，CALIPSO）遥感产品及拉格朗日混合单粒子轨迹模型（Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory Model，HYSPLIT），研究了中国西南云贵高原昆明站点混合型气溶胶日（2012年3月31日）、生物质燃烧气溶胶日（2012年4月4日）、城市工业气溶胶污染日（2013年8月15日）中气溶胶光学特性、辐射特性的差异及气溶胶三维分布和可能来源.结果表明，相比于其它两种类型气溶胶污染日，生物质燃烧气溶胶污染日气溶胶光学厚度（AOD）最高，达到1.18；吸收波长指数（AAE）值最大，为1.61；消光波长指数（EAE）值最大，为1.55，细模态气溶胶粒子占比更多，细模态体积浓度峰值达到0.15 μm3·μm-2；生物质燃烧气溶胶污染日气溶胶直接辐射强迫（ARF）绝对值均为3个污染日中最高（地表ARF为-149 W·m-2，大气顶ARF为-40 W·m-2，大气ARF为109 W·m-2），气溶胶对地表的降温效应达到最大，对大气的加热作用最明显.气溶胶直接辐射强迫效率（ARFE）结果显示，生物质燃烧气溶胶相比于城市工业气溶胶对大气顶的降温作用较小，对大气的加热作用更强.气溶胶混合污染日后向轨迹来源于当日有大量生物质燃烧的中南半岛区域和以城市工业气溶胶为主的中国华南及四川盆地区域，生物质燃烧污染日气流则来自中南半岛地区，上述地区同时也为MODIS AOD高值区；城市工业污染日的气流来自位于昆明局地和四川盆地的AOD高值区.气溶胶混合污染日昆明站点附近气溶胶主要位于海拔2300 m（来源于东北部的城市工业气溶胶）和4600 m（来自缅甸的生物质燃烧气溶胶）高度处；生物质燃烧污染日气溶胶浓度随高度增加而降低，3000、3500、4100 m 3个主要峰值高度处的气溶胶都来至于缅甸地区；城市工业气溶胶污染日峰值高度处气溶胶主要来自局地东北部区域，且气溶胶浓度随高度增加先增加后减小.
关键词：气溶胶光学特性西南站点气溶胶污染个例
Contrastive aerosol characteristics during different aerosol pollution cases in Kunming site of Yunnan-Guizhou Plateau
YAO Yuan
, HE Xin, ZHU JunKey Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, Collaborative Innovation Center for Forecasting and Early Warning of Meteorological Disasters, School of Atmospheric Physics, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044
Received 9 December 2019; received in revised from 6 February 2020; accepted 6 February 2020
Abstract: By using the ground-based CE-318 sun photometer observation data, satellite aerosol products from the Moderate-resolution Imaging Spectroradiometer (MODIS) and Cloud-Aerosol Lidar and Infrared Pathfinder Satellite Observation (CALIPSO), and the back-trajectory analysis from the Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory (HYSPLIT) model, the differences of aerosol optical and radiation properties, aerosol three-dimensional distributions and its possible sources on the days of mixed aerosol pollution (March 31st, 2012), biomass burning aerosol pollution (April 4th, 2012), and urban industrial aerosol pollution (August 15th, 2013) were studied at Kunming, an urban site in Yunnan-Guizhou Plateau, Southwest China. The results showed that the values of aerosol optical depth (AOD), aerosol absorption angstrom exponent (AAE) and aerosol extinction angstrom exponent (EAE) on the biomass burning aerosol pollution day were the highest (1.18, 1.61, 1.55, respectively) compared with the other two types of aerosol pollution days. Besides, the proportion of fine-mode aerosol on that day was largest, with its volume concentration of 0.15 μm3·μm-2. The absolute values of aerosol direct radiative forcing (ARF) on biomass burning aerosol pollution day (ARF at the bottom of atmosphere=-149 W·m-2, ARF at the top of atmosphere=-40 W·m-2, and ARF for the atmosphere=109 W·m-2, respectively) were the highest, which introduced the strongest cooling effect at the surface and heating effect for atmosphere of the biomass burning aerosol. The aerosol direct radiative forcing efficiency (ARFE) illustrated that biomass burning aerosol showed weaker cooling effect at the top of atmospheric and stronger effect of heating the atmosphere than that of urban industrial aerosol. On the days of mixed aerosol pollution and biomass burning aerosol pollution, MODIS AOD showed high value in the regions of Indo-China Peninsula, South China and Sichuan Basin. The HYSPLIT back-trajectories showed that the air masses ended at Kunming on mixed aerosol pollution day were mainly from Indo-China Peninsula with large area of biomass burning, and the South China and Sichuan Basin where were dominated by urban industrial aerosol, while those on biomass burning pollution day were mainly from Indo-China Peninsula. However, the air flows ended Kunming on urban industrial pollution day came from the local area of Kunming and Sichuan Basin where showed high MODIS AOD value. On mixed aerosol pollution day, the aerosols near Kunming site mainly accumulated at the altitudes of 2300 m (urban industrial aerosol from the northeast of Kunming) and 4600 m (biomass burning aerosol from Myanmar). The aerosol concentration on biomass aerosol pollution day decreased with the height, and aerosol at its three main peak altitudes (3000 m, 3500 m and 4100 m) all came from Myanmar. Aerosol at the heights of peak values on urban industrial aerosol pollution day mainly came from the northeastern part of the site, and the aerosol concentration increased firstly and then decreased with the increase of the height.
Keywords: aerosol optical propertiesSouthwest China siteaerosol pollution cases
1 引言(Introduction)大气气溶胶通过气溶胶与辐射、气溶胶与云的相互作用对天气和气候产生重要影响(吴国雄等, 2015)；此外, 大气气溶胶对人类的生产生活、身体健康也会产生较大的影响(Stettler et al., 2011; Darquenne, 2012).近年来, 我国部分区域气溶胶污染出现急剧增长的态势, 使得大气气溶胶的气候与环境效应受到科学家们的广泛关注, 这也是当前全球变化研究的热点和前沿科学问题之一(Cao et al., 2012; 张小曳等, 2014; Huang et al., 2014; Li et al., 2017; Che et al., 2018).不同来源气溶胶的理化特性有很大不同, 因此, 研究不同气溶胶污染的物理、光学等特性对保护人类自身生命安全及探索气候环境的变化有一定帮助.
气溶胶具有高度的时间变化性和空间不均匀性, 许多****就中国不同地区的气溶胶光学特性进行了研究, 其中比较受关注的是华北平原区域、长三角区域、珠三角区域(Duan et al., 2007; Xia et al., 2013; Che et al., 2014; Chen et al., 2014; Zhuang et al., 2018; Mai et al., 2018).但目前针对我国西南地区, 特别是云贵高原地区的气溶胶物理光学特性的研究工作非常有限.虽然一些中国区域气溶胶光学特性的研究中包含云贵高原地区, 例如, Luo等(2014)研究了中国地区近10年气溶胶光学厚度(Aerosol Optical Depth, AOD)的气候特征, 结果表明, 中国西南地区是两个AOD低值中心之一, 其值在0.1~0.2之间, 但该结果是利用MODIS遥感数据, 而非地基观测结果.地基气溶胶光学特性观测相对于卫星遥感通常具有较高的准确性.Che等(2015)使用中国气溶胶地基遥感监测网(China Aerosol Remote Sensing Network, CARSNET)研究了中国地区AOD和消光波长指数(aerosol Extinction Angstrom Exponent, EAE)的气候特征, 并将西南站点昆明站归为城市站点来研究.这些针对整个中国地区气溶胶光学特性进行的研究中, 一般侧重于气溶胶的时空分布特征, 其中会涉及我国西南云贵高原地区, 但对于西南地区气溶胶的光学特性研究并不充分.虽然Zhu等(2016)研究了昆明站点的气溶胶光学特性, 并发现昆明站点主要的气溶胶类型为城市工业气溶胶和生物质燃烧气溶胶, 但目前对于不同类型气溶胶污染下该站点气溶胶光学、辐射等特性对比, 以及不同类型气溶胶污染下气溶胶垂直分布及来源方面的研究仍较为缺乏.
因此, 本研究基于地基太阳光度计观测、卫星遥感产品, 并结合轨迹模式模拟, 对我国云贵高原地区典型站点—昆明站点3次不同类型气溶胶污染过程进行比对分析, 研究不同类型气溶胶污染下气溶胶物理、光学、辐射特性, 以及不同类型气溶胶污染下气溶胶的三维分布及可能来源, 以期在一定程度上改善对不同类型气溶胶污染影响的认识, 并对进一步了解我国云贵高原地区气溶胶特性及来源提供借鉴.
2 数据资料(Datas)2.1 站点介绍本文选取的站点为昆明西山区气象局观测站(25.01°N, 102.65°E), 位于云贵高原中部, 海拔高度1889 m, 周边被草和农作物包围, 且未发现有严重污染源(Zhu et al., 2016).就其气候而言, 昆明站属北纬低纬度亚热带-高原山地季风气候, 受印度洋西南暖湿气流的影响, 当地日照长、霜期短, 年平均气温为15 ℃, 月降水量有两次明显变化, 分别为从4月的24 cm逐渐增加到5月的98 cm, 以及从10月的80 cm逐渐减少到11月的42 cm(Qin et al., 2010).区域干湿季节明显, 湿季(5—10月)昆明站点大致位于热带辐合带(ITCZ)的北侧, 地面相对湿度可达90%, 而干季(11—4月)的相对湿度约为70%, 两季节都受到西南风和东南风的影响, 且西风风速通常大于东风.研究表明, 昆明站点清洁日的气流通常来自昆明西部, 而污染日的气团主要来自昆明西部(主要出现在3—4月)和昆明东部(主要出现在雨季)两个方向(Zhu et al., 2016), 由此可带来生物质燃烧气溶胶和城市工业气溶胶.
2.2 数据来源本文所使用的数据包括：地基昆明站CE-318型太阳光度计观测并自主反演得到的气溶胶各物理光学特性数据, 中分辨率成像光谱仪(Moderate- resolution Imaging Spectroradiometer, MODIS)遥感的真彩图、火点位置及AOD数据, 以及云-气溶胶激光雷达和红外路径探测卫星(Cloud- Aerosol Lidar and Infrared Pathfinder Satellite Observation, CALIPSO)的气溶胶廓线数据.
2.2.1 CE-318气溶胶光学特性数据本文所用观测仪器为CE-318型太阳光度计, 是法国CIMEL公司制造的一种自动跟踪扫描太阳辐射计, 共8个通道(340、380、440、500、675、870、940和1020 nm)(Holben et al., 1998).CE-318型太阳光度计测得的太阳直接辐射数据可以用来反演计算各通道的AOD, 还可进行天空散射辐射测量, 从而来反演大气气溶胶粒子尺度谱、单次散射反照率(Single Scattering Albedo, SSA)、气溶胶直接辐射强迫(Aerosol Direct Radiative Forcing, ARF)等(Dubovik et al., 2006; 2000).太阳直接辐射观测的时间分辨率约为15 min, 天空辐射观测的时间分辨率约为30 min.本研究用到的CE-318数据包括AOD、EAE、吸收波长指数(Aerosol Absorption Angstrom Exponent, AAE)、粒子谱分布、ARF.其中, AOD的不确定性为0.1~0.2.EAE分别由440和870 nm处的光谱AOD计算得到(?ngstr?m, 1929).与EAE相似, AAE由440和870 nm处的光谱吸收气溶胶光学厚度(AAOD)计算所得, 而AAOD由AOD和SSA计算而来.对于440 nm处AOD值大于0.4的SSA不确定性小于0.03, 并且不确定性随AOD值减小而增加(Dubovik et al., 2002; 2000).EAE和AAE的不确定性通常大于AOD和SSA.在0.1~7 μm之间尺度谱反演误差在10%~25%以内, 而两端反演误差较大(Dubovik et al., 2002).相关研究表明, 大气底部的太阳直接辐射产品与地面观测结果具有较好的一致性(García et al., 2008).
2.2.2 MODIS数据MODIS是Terra和Aqua卫星上的一个重要传感器, 而Terra和Aqua是EOS (Earth Observation System)计划中的极地轨道卫星, 分别以早晨下降和下午上升的方式绕地球运行.MODIS仪器收集36个波长范围内的光谱辐照度数据, 范围从0.4~14.4 μm(从可见光到热红外), 每1~2 d可以覆盖整个地球.本文所使用的MODIS数据包括MODIS Terra真彩色合成图、Terra和Aqua火点数据、Terra和Aqua Collection 6 “暗像元”-“深蓝”算法(DT-DB)融合的10 km×10 km AOD数据.
MODIS真彩图从NASA Worldview(https://worldview.earthdata.nasa.gov)网站中获取, 该网站是NASA地球观测数据与信息系统(EOSDIS)的一部分, 提供了可用于交互式浏览的800多个全分辨率卫星图像图层, 许多可用的图层在数据观测后的3 h内更新, 能够近实时地应用于某些领域, 如野火管理、空气质量测量及洪水监测.NASA MODIS官方发布的全球真彩色图产品影像中各地物信息非常贴近人肉眼所见, 云、海洋、地表等纹理层次分明, 且烟、霾和沙尘等细节在图中能直观清晰展示, 已被官方直接应用于全球近实时空气质量的业务监测(高大伟等, 2015).
本文采用的MODIS月火点数据(MCD14ML)是从马里兰大学网站(ftp://fuoco.geog.umd.edu/)下载的.该产品包含Terra和Aqua卫星上MODIS测得的每一个火点的地理位置、日期时间和其他信息, 每个月观测到的火点存储于一个ASCII文件, 具体的数据描述和验证可在文献(Giglio, 2013)中查找.高置信度的火点可被用于显示火灾活动及其潜在影响.
MODIS Collection 6 “暗像元”-“深蓝”算法(DT-DB)融合的550 nm波段AOD(MODIS_AOD)数据(Levy et al., 2013), 空间分辨率为10 km×10 km, 用于表征气溶胶在中国西南部及其周边地区的空间变化.MODIS_AOD数据已使用全球AEORNET(Aerosol Robotic Network)气溶胶产品进行了验证(Levy et al., 2013; Bilal et al., 2018).根据Zhu等(2016)的研究结果表明, MODIS_AOD与地基太阳光度计观测结果吻合, 且二者间数值的偏差与误差值均很小.
2.2.3 CALIPSO气溶胶廓线数据搭载在CALIPSO上的正交极化云-气溶胶激光雷达(CALIOP)是世界上首个应用型的星载云和气溶胶激光雷达(Winker et al., 2010), 可以提供532 nm波段的水平和垂直后向散射, 以及1064 nm波段的消光后向散射, 从而获得云和气溶胶垂直分布信息, 其水平分辨率最高可达333 m, 垂直分辨率最高为30 m.此外, 还可以获得粒子退偏比和色比信息, 色比可反映颗粒物的大小(Omar et al., 2009), 退偏比可反映粒子的球形程度, 因而可用来区分云的冰相和水相(Hu et al., 2009), 识别非球形气溶胶粒子, 如沙尘气溶胶(Huang et al., 2007).本文使用了Level2 5 km水平分辨率气溶胶廓线产品中的532 nm消光系数数据(CALIPSO Aerosol Extinction 532 nm).
2.3 分析方法大气气溶胶的分类方法尚不统一, 通常根据来源和主要成分可以划分为城市工业气溶胶、生物质燃烧气溶胶、沙尘气溶胶、混合型气溶胶.研究表明, 可以利用气溶胶光学特性对气溶胶进行分类, 如气溶胶光学厚度(AOD)、消光波长指数(EAE)、单次散射反照率(SSA)、气溶胶相对光学厚度(AROD)等(Giles et al., 2012; Chen et al., 2016; Zheng et al., 2017).AAE可以反映气溶胶的吸收特性, EAE一般用来表征气溶胶的尺度大小信息, 二者联合起来可以用来划分气溶胶主要类型, 且该方法已被证实是较为合理可行的方法之一(Giles et al., 2012).Zhu等(2016)利用该方法及Mishra等(2012)的划分阈值(EAE>1且AAE>1.2为生物质燃烧气溶胶, EAE>1且0.7 < AAE < 1.3为城市工业气溶胶)对昆明站点CE-318太阳光度计的观测结果进行了划分(观测时段为2012年3月—2013年8月), 因此, 本文沿用此方法, 选取昆明站点CE-318仪器观测期间的3个污染个例进行对比分析, 分别代表不同气溶胶类型污染情景：混合型气溶胶污染(2012年3月31日)、生物质燃烧气溶胶污染(2012年4月4日)、城市工业气溶胶污染(2013年8月15日).这3 d观测的小时平均AOD(440 nm处)见图 1, 其中, 2012年3月31日AOD的可用数据主要为下午13：00—16：00数据, 主要原因是上午站点上空有云覆盖, 为了保证数据质量, 本文选择云检测之后的数据进行研究.
图 1(Fig. 1)
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| 图 1 2012年3月31日、2012年4月4日、2013年8月15日小时平均气溶胶光学厚度(AOD) Fig. 1Hour averages of aerosol optical depth (AOD) at 440 nm on March 31st, 2012, April 4th, 2012, and August 15th, 2013, respectively |
利用对CE-318反演得到的气溶胶光学特性数据, 使用经过Smirnov等(2000)的云检测和数据质量控制的瞬时数据进行日平均, 对比不同类型气溶胶污染日气溶胶光学(AOD、EAE及AAE)、微物理(粒子谱分布)及辐射特性(ARF和气溶胶直接辐射强迫效率-ARFE)的差异.其中, ARF的计算方法见式(1).
 | (1) |
结合MODIS真彩图、火点和AOD, 对比不同类型污染日站点及周边区域的气溶胶水平分布及可能来源.本文使用CALIPSO所提供的昆明站点附近5 km高度内气溶胶消光系数廓线平均值来研究站点附近气溶胶的垂直分布情况, 并结合CALIPSO气溶胶消光廓线峰值高度处的72 h后向轨迹来研究不同高度处气溶胶的可能来源.
后向轨迹采用拉格朗日混合单粒子轨道模型(Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory Model, HYSPLIT)进行计算模拟.HYSPLIT-4模型是由美国国家海洋和大气管理局(NOAA)的空气资源实验室和澳大利亚气象局在过去20年间联合研发的一种用于计算和分析大气污染物输送、扩散轨迹的专业模型.该模型具有处理多种气象要素输入场、多种物理过程和不同类型污染物排放源功能的较为全面的输送、扩散和沉降模式, 已经被广泛地应用于多种污染物在各个地区传输和扩散的研究中(Draxler et al., 1998).
3 结果与分析(Results and analysis)3.1 气溶胶光学特性对比图 2为选取的3个日期昆明站点气溶胶光学厚度(AOD)、气溶胶消光波长指数(EAE)及气溶胶吸收波长指数(AAE)日均值.由图可知, 2012年3月31日、2012年4月4日、2013年8月15日的AOD日均值分别为0.70、1.18、0.72, 均大于昆明站点的AOD年平均值(0.42±0.32), 且均大于0.6(75%的数据均小于0.6)(Zhu et al., 2016), 因此, 可认为这3 d都属于气溶胶污染天.EAE日均值分别为1.20(2012年3月31日)、1.55(2012年4月4日)、1.26(2013年8月15日), 均大于1.0, 表明这3 d的气溶胶粒子尺度都较小, 都以小粒子气溶胶为主.AAE值反映了气溶胶的吸收特性, 在这3 d, AAE日均值分别为1.26(2012年3月31日)、1.61(2012年4月4日)、1.16(2013年8月15日).综合EAE和AAE值, 依据EAE和AAE划分气溶胶类型的方法：EAE>1且AAE>1.2为生物质燃烧气溶胶污染, EAE>1且0.7 < AAE < 1.3为城市工业气溶胶污染, 判断2012年4月4日为生物质燃烧气溶胶污染, 2013年8月15日以城市工业气溶胶污染为主, 而2012年3月31日的AAE均值位于生物质燃烧气溶胶和城市工业气溶胶AAE值的交叉部分, 所以认为该日为这两种气溶胶污染的混合, 在下文的分析中将其称为气溶胶混合污染.对比这3 d的AOD、EAE、AAE日均值, 可以发现2012年4月4日(生物质燃烧气溶胶污染日)AOD最高, 表明气溶胶污染更严重；EAE值最大, 暗示了该日的气溶胶粒子尺度最小；AAE值最大, 说明气溶胶吸收性较强.
图 2(Fig. 2)
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| 图 2 2012年3月31日、2012年4月4日、2013年8月15日的气溶胶光学厚度(AOD)、气溶胶消光波长指数(EAE)及气溶胶吸收波长指数(AAE)日均值 Fig. 2Daily averages of aerosol optical depth (AOD), extinction angstrom exponent (EAE) and absorption angstrom exponent(AAE) on March 31st, 2012, April 4th, 2012, and August 15th, 2013, respectively |
3.2 气溶胶粒子谱分布对比EAE可以粗略反映大气中气溶胶粒子的尺度信息, 粒子谱分布则可以较为清晰地给出大气中气溶胶粒子的大小分布情况.图 3即为这3个气溶胶污染日太阳光度计反演得到的气溶胶粒子体积浓度尺度谱分布曲线日均值.由图 3可知, 混合型气溶胶污染、生物质燃烧气溶胶污染和城市工业气溶胶污染天的气溶胶粒子体积浓度尺度谱分布曲线均为双峰型, 且细模态粒子体积浓度均大于粗模态粒子体积浓度, 表明这3 d均以细模态气溶胶为主, 这与EAE值均大于1.2所表明的结果一致.但不同类型气溶胶污染日, 细模态体积浓度峰值有较大差异, 细模态体积浓度峰值为：气溶胶混合污染日(2012年3月31日, 0.075 μm3·μm-2) < 城市工业气溶胶污染日(2013年8月15日, 0.11 μm3·μm-2) < 生物质燃烧气溶胶污染日(2012年4月4日, 0.15 μm3·μm-2).此外, 细模态体积浓度峰值与粗模态体积浓度峰值差值也有所不同, 生物质燃烧污染日的差值最大, 为0.109 μm3·μm-2(混合污染日差值为0.018 μm3·μm-2, 城市工业污染日差值为0.025 μm3·μm-2).这些都表明生物质燃烧污染日比城市工业污染日和混合污染日的细模态气溶胶粒子占比更多, 这也是生物质燃烧污染日(2012年4月4日)EAE最大的原因.这3 d细模态体积浓度峰值半径都为0.15 μm, 而粗模态体积浓度峰值半径存在一定差异, 城市工业气溶胶污染与生物质燃烧气溶胶污染日均位于3 μm, 混合污染日粗模态体积浓度峰值半径为4 μm.
图 3(Fig. 3)
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| 图 3 2012年3月31日、2012年4月4日、2013年8月15日太阳光度计观测反演的粒子谱分布日均值 Fig. 3Daily averages of the aerosol size distribution from the CE-318 sun photometer on March 31st, 2012, April 4th, 2012, and August 15th, 2013, respectively |
3.3 辐射强迫和辐射强迫效率对比图 4为2012年3月31日、2012年4月4日、2013年8月15日地表气溶胶直接辐射强迫(ARF-BOA)、大气顶气溶胶直接辐射强迫(ARF-TOA)、气溶胶对大气的直接辐射强迫(ARF-ATM)值.可以发现, ARF-BOA、ARF-TOA值均为负值, 说明气溶胶的存在会造成地表和大气顶接收到的净短波辐射减少, 也就是降温作用, 且对地表的降温作用明显高于大气顶；而ARF-ATM值均为正值, 说明气溶胶的存在使得大气对短波辐射的净吸收增强, 即加热大气作用.但不同类型气溶胶污染天, 气溶胶对地表、大气顶和大气的直接辐射强迫有一定差别.ARF-BOA值在2012年4月4日(生物质燃烧气溶胶污染日)绝对值最大, 为-149 W·m-2, 在2012年3月3日(混合污染日)约为-91 W·m-2, 其绝对值稍大于2013年8月15日(城市工业气溶胶污染日), 表明生物质燃烧日气溶胶对地表的降温作用最强.3次过程的ARF-TOA值在这3个污染日的差异不大, 均在-35 W·m-2左右.而ARF-ATM值在生物质燃烧气溶胶污染日最大, 达109 W·m-2, 说明生物质燃烧污染日气溶胶对大气的加热作用最明显.
图 4(Fig. 4)
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| 图 4 2012年3月31日、2012年4月4日、2013年8月15日直接辐射强迫值(a)及直接辐射强迫效率(b) Fig. 4The daily mean values of aerosol direct radiative forcing (ARF) (a) and aerosol direct radiative forcing efficiency(ARFE) (b) at the bottom of atmosphere (BOA), at the top of atmosphere (TOA), and for the atmosphere (ATM) on March 31st, 2012, April 4th, 2012, and August 15th, 2013, respectively |
气溶胶辐射强迫的值与AOD有很大相关性, 其值反映大气中气溶胶总量对直接辐射的影响.为了研究不同类型气溶胶对辐射强迫的影响, 这里还分析了ARFE在这3个污染日的差异.图 4b给出了3个气溶胶污染日的地表气溶胶直接辐射强迫效率(ARFE-BOA)、大气顶气溶胶直接辐射强迫效率(ARFE-TOA)、气溶胶对大气的直接辐射强迫效率(ARFE-ATM)值.可以发现, ARFE-BOA和ARFE-TOA值均为负, ARFE-ATM为正值, 与图 4a直接辐射强迫值符号一致, 但不同气溶胶类型污染日之间的差别与直接辐射强迫不同.ARF-BOA在生物质燃烧气溶胶污染日的绝对值明显高于其他两天, 但ARFE-BOA在生物质燃烧污染日的值与气溶胶混合污染日数据接近, 稍高于城市工业气溶胶污染日.ARF-TOA值在这3个污染日的差异不明显, 但ARFE-TOA表现出一定的差异, 特别是生物质燃烧气溶胶污染日, 该日的ARFE-TOA数值明显小于其它两种类型污染日.ARFE-ATM值表现为：生物质燃烧气溶胶污染日(2012年3月31日)>气溶胶混合污染日(2012年3月31日)>城市工业气溶胶污染日(2013年8月15日).这些结果说明, 相比于城市工业气溶胶, 生物质燃烧气溶胶对大气顶的降温作用减弱, 对大气的加热作用更强, 这主要是因为生物质燃烧气溶胶的吸收性较强, 更易加热大气, 使得到达地表的太阳辐射减少, 也造成反射回太空的太阳辐射减少.
3.4 昆明站点附近气溶胶及火点分布图 5是2012年3月31日、2012年4月4日、2013年8月15日MODIS真彩色图及当日火点位置.从图中可以看出, 2012年3月31日中南半岛地区(缅甸、不丹等地)真彩图显示为灰色, 表明有明显气溶胶层的存在, 中国云南昆明站点附近被云覆盖, 气溶胶层无法辨别, 昆明站点东北部我国境内也可以发现有气溶胶层的存在；而火点大多集中于中南半岛地区, 我国云南地区只有个别火点(图 5a).生物质燃烧气溶胶污染日(2012年4月4日)的真彩图显示中南半岛地区有明显气溶胶层, 且我国云南地区也可以发现有一定量的气溶胶层(灰色比中南半岛地区淡)；火点也大量集中在中南半岛地区, 我国云南地区只有少量几个站点(图 5b), 但比2012年3月31日的火点多.2013年8月15日, 研究站点及附近区域不存在大量火点；但真彩图显示在昆明站点东北部(西川盆地)地区存在较厚的气溶胶层, 且有往南传输的趋势(图 5c).上述结果说明, 在2012年3月31日和2012年4月4日, 气溶胶层所在地区存在大量生物质燃烧, 说明存在大量生物质燃烧气溶胶；昆明站点周边区域在这3 d的气溶胶污染日期都存在明显的气溶胶层, 受到气流影响, 附近的气溶胶可能会被输送至昆明站点上空, 造成昆明站点的气溶胶污染.
图 5(Fig. 5)
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| 图 5 2012年3月31日(a)、2012年4月4日(b)、2013年8月15日(c)Terra/MODIS真彩色图及当日火点位置(红点) (黑色标记即为昆明站点位置, 绿色线为CALIPSO距离昆明站点最近的轨迹) Fig. 5Terra/MODIS true-color images overlaid by the fire spots (red dot) on March 31st, 2012(a), April 4th, 2012(b), and August 15th, 2013(c), respectively (The black dots stands for the Kunming site, and the green lines are the nearest CALIPSO ground tracks) |
为了说明研究站点周边区域的气溶胶含量及研究站点的气流来源情况, 图 6给出了2012年3月31日、2012年4月4日、2013年8月15日MODIS气溶胶光学厚度及HYSPLIT模式72 h后向轨迹.结果表明, 在2012年3月31日和2012年4月4日昆明站点周边有大范围的AOD高值区域, 即中印半岛地区；其次是我国华南和四川盆地区域, 这些也是MODIS真彩图显示的灰色区域.中南半岛地区存在大量生物质燃烧, 推测中南半岛地区高AOD值源于生物质燃烧气溶胶, 而我国华南和四川盆地为城市工业区, 不存在大量生物质燃烧, 所有该区域较高的AOD值源于城市工业气溶胶.虽然这两日研究站点附近具有相似的AOD高值区域, 但昆明站点当日不同高度处的后向轨迹表明气流来源在这两天并不相同：在气溶胶混合污染日(2012年3月31日), 昆明站点地表以上1000 m高度处气流来自四川盆地附近, 2000m高度气流来自中国华南地区, 而3000 m高度处气流来自中南半岛地区；在生物质燃烧污染日(2012年4月4日), 3个高度处的气流均来自中南半岛地区；这些条件有可能是造成2012年4月4日昆明站点以生物质燃烧气溶胶污染为主, 而2012年3月31日是生物质燃烧气溶胶和城市工业污染气溶胶混合污染的因素.在2013年8月15日, 昆明站点MODIS AOD表明昆明站点小范围区域和其北部的四川盆地地区具有AOD高值, 后向轨迹线相比于其它两日都较短, 表明该日昆明站点气流主要来至近距离区域, 1000 m高度处气流来自干净的老挝和越南地区, 2000 m高度处气流来至局地, 3000 m高度来至东北部的城市工业污染区域.
图 6(Fig. 6)
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| 图 6 2012年3月31日(a)、2012年4月4日(b)、2013年8月15日(c)MODIS气溶胶光学厚度及昆明站点HYSPLIT模式72 h后向轨迹 (AGL(Above Ground Level)表示地表以上高度) Fig. 6MODIS AOD and HYSPLIT 72h back-trajectories ended at Kunming at 00UTC on March 31st, 2012(a), April 4th, 2012(b), and August 15th, 2013(c), respectively (AGL (Above Ground Level) for the altitude above the surface) |
3.5 站点附近气溶胶廓线及气溶胶可能来源太阳光度计和MODIS产品只能给出大气柱内整层气溶胶信息, 那么不同气溶胶类型污染日下研究站点附近大气中气溶胶垂直分布和来源如何？为此, 本文利用CALIPSO气溶胶廓线数据和HYSPLIT后向轨迹进行分析研究.图 7即为2012年3月31日、2012年4月4日、2013年8月15日昆明站点附近(24°~26°N)CALIPSO 5 km内气溶胶消光系数廓线平均值, 以及CALIPSO过境时刻气溶胶廓线峰值高度处昆明站点的HYSPLIT模式72 h后向轨迹.
图 7(Fig. 7)
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| 图 7 2012年3月31日、2012年4月4日、2013年8月15日昆明站点附近CALIPSO 5 km内气溶胶消光系数廓线平均值(a~c)及CALIPSO过境时段气溶胶廓线峰值高度处昆明站点的HYSPLIT模式72 h后向轨迹(d~f) (CALIPSO轨迹见MODIS真彩图中的绿色线, ASL(Above Sea Level)表示海拔高度) Fig. 7The average profiles of aerosol extinction coefficient of CALIPSO (< 5 km) with the latitude within 24°~26°N near the Kunming site (a, b, c) and the HYSPLIT 72 h back-trajectories-at the peak heights of the aerosol extinction coefficient ended at Kunming at the time of CALIPSO passed (d, e, f) on March 31st, 2012, April 4th, 2012, and August 15th, 2013, respectively (The CALIPSO ground tracks can be found in Figure 6 (Green line), ASL stands for the altitude Above Sea Level) |
CALIPSO气溶胶廓线表明, 2012年3月31日(气溶胶混合污染日)昆明站点附近的气溶胶消光系数在2300 m处出现一个较大的峰值, 3300 m处有一个很小的峰值, 4600 m附近存在一个次峰值, 表明气溶胶粒子主要存在于这3个高度；结合各峰值高度处HYSPLIT后向轨迹和MODIS火点及AOD水平分布(图 5和图 6), 可发现2300 m和3300 m高度气溶胶主要来自中国四川盆地各华南地区(城市工业气溶胶为主), 而4600 m高度气溶胶来自中南半岛区域(生物质燃烧气溶胶为主).2012年4月4日(生物质燃烧气溶胶污染日)的气溶胶消光系数平均值随高度波动下降, 3000 m以下无数据可能与地形有关, 气溶胶主要的峰值位于3000、3500、4100 m高度, 后向轨迹表明这3个气溶胶峰值高度处的气流均来自缅甸地区(MODIS火点和AOD均表示该区域有明显的生物质燃烧气溶胶).2013年8月15日, 昆明站点气溶胶消光系数随高度增加呈先增大后减小的趋势, 其中, 海拔高度3700 m处峰值最大, 其次是海拔2900 m高度, 此外, 在较高的海拔4600 m处也存在一个峰值；峰值高度处的后向轨迹表明2900 m和3700 m高度气流主要来自局地区域, 4600 m高度气流来自昆明站点的东北部区域, 这些区域主要以城市工业气溶胶为主.
4 结论(Conclusions)1) 相比于与其它两种类型气溶胶污染日, 生物质燃烧气溶胶污染日的AOD最高, 气溶胶污染更严重；AAE值最大, 气溶胶吸收性较强；EAE值最大, 气溶胶粒子尺度最小；粒子体积浓度尺度谱分布也表明该日细模态气溶胶粒子占比更多.
2) ARF结果表明, 生物质燃烧气溶胶污染日气溶胶对地表的降温效应达到最大, 对大气的加热作用最明显；ARFE结果说明, 生物质燃烧气溶胶相比于城市工业气溶胶对大气顶的降温作用较小, 对大气的加热作用更强.
3) 气溶胶混合污染和生物质燃烧气溶胶污染日MODIS AOD高值均出现在有大量生物质燃烧的中南半岛区域和以城市工业气溶胶为主的中国华南及四川盆地区域；气溶胶混合污染日后向轨迹显示, 气流来源于这两区域, 而生物质燃烧污染日气流来自中南半岛地区；城市工业污染日MODIS AOD高值位于昆明局地和四川盆地, 昆明站点气流也来自这两个地方.
4) 气溶胶混合污染日昆明站点附近气溶胶主要位于海拔2300 m(来源于东北部的城市工业气溶胶)和4600 m(来自缅甸的生物质燃烧气溶胶)高度处；生物质燃烧污染日气溶胶浓度随高度增加而降低, 不同海拔高度气溶胶都来至于缅甸地区；城市工业气溶胶污染日气溶胶浓度随高度增加先增加后减小, 峰值高度处气溶胶主要来自局地东北部区域.
本文仅对昆明站点选取的3个不同气溶胶类型污染日的气溶胶特征进行对比, 虽然一定程度上反映了不同气溶胶类型污染下的气溶胶特征, 但还需要更多污染日的统计结果, 这就需要有更多的地基和卫星观测资料.此外, 本文虽然利用MODIS火点、CALIPSO等遥感资料, 并结合HYSPLIT后向轨迹模拟研究了气溶胶的可能来源, 但具体的气溶胶化学组成还需要更多的场地观测资料；另外, 对于传输过程方面还需要其它化学模式的模拟, 这些也是下一步的研究方向.
参考文献
| ?ngstr?m A. 1929. On the atmospheric transmission of Sun radiation and on dust in the air[J]. Geografiska Annaler, 11: 156-166. |
| Bilal M, Qiu Z.2018.Evaluation of Modis C6 Combined Aerosol Product at Global Scale[C].2018 IEEE International Geoscience and Remote Sensing Symposium.Feria Valencia: 9126-9129 |
| Cao J J, Shen Z X, Chow J C, et al. 2012. Winter and summer PM2.5 chemical compositions in fourteen Chinese cities[J]. Journal of the Air & Waste Management Association, 62(10): 1214-1226. |
| Che H, Qi B, Zhao H, et al. 2018. Aerosol optical properties and direct radiative forcing based on measurements from the China Aerosol Remote Sensing Network (CARSNET) in eastern China[J]. Atmospheric Chemistry Physics, 18(1): 405-425. DOI:10.5194/acp-18-405-2018 |
| Che H, Xia X, Zhu J, et al. 2014. Column aerosol optical properties and aerosol radiative forcing during a serious haze-fog month over North China Plain in 2013 based on ground-based sunphotometer measurements[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 14(4): 2125-2138. DOI:10.5194/acp-14-2125-2014 |
| Che H, Zhang X Y, Xia X, et al. 2015. Ground-based aerosol climatology of China:aerosol optical depths from the China Aerosol Remote Sensing Network (CARSNET) 2002-2013[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 15(13): 7619-7652. DOI:10.5194/acp-15-7619-2015 |
| Chen J, Xin J, An J, et al. 2014. Observation of aerosol optical properties and particulate pollution at background station in the Pearl River Delta region[J]. Atmospheric Research, 143: 216-227. DOI:10.1016/j.atmosres.2014.02.011 |
| Chen Q X, Yuan Y, Shuai Y, et al. 2016. Graphical aerosol classification method using aerosol relative optical depth[J]. Atmospheric Environment, 135: 84-91. DOI:10.1016/j.atmosenv.2016.03.061 |
| Darquenne C. 2012. Aerosol deposition in health and disease[J]. Journal of Aerosol Medicine and Pulmonary Drug Delivery, 25(3): 140-147. DOI:10.1089/jamp.2011.0916 |
| Draxler R R, Hess G D. 1998. An overview of the HYSPLIT-4 Modelling system for trajectories, dispersion and deposition[J]. Australian Meteorological Magazine, 47: 295-308. |
| Duan J, Mao J. 2007. Study on the distribution and variation trends of atmospheric aerosol optical depth over the Yangtze River Delta[J]. Acta Scientiae Circum-stantiae, 27: 537-543. |
| Dubovik O, Holben B, Eck T F, et al. 2002. Variability of absorption and optical properties of key aerosol types observed in worldwide locations[J]. Journal of the Atmospheric Sciences, 59(3): 590-608. DOI:10.1175/1520-0469(2002)059<0590:VOAAOP>2.0.CO;2 |
| Dubovik O, King M D. 2000. A flexible inversion algorithm for retrieval of aerosol optical properties from Sun and sky radiance measurements[J]. Journal of Geophysical Research:Atmospheres, 105(D16): 20673-20696. DOI:10.1029/2000JD900282 |
| Dubovik O, Sinyuk A, Lapyonok T, et al. 2006. Application of spheroid models to account for aerosol particle nonsphericity in remote sensing of desert dust[J]. Journal of Geophysical Research-Atmospheres, 111(D11): D11208.11201-D11208.11234. |
| 高大伟, 马浩, 郁珍艳, 等. 2015. 基于连续MODIS真彩图的霾监测预警新方法-以浙江省一次严重霾污染过程为例[J]. 中国环境科学, 35(10): 2939-2949. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2015.10.008 |
| García O, Díaz A, Expósito F, et al. 2008. Validation of AERONET estimates of atmospheric solar fluxes and aerosol radiative forcing by ground-based broadband measurements[J]. Journal of Geophysical Research:Atmospheres, 113(D21). |
| Giglio L.2013.MODIS Collection 5 Active Fire Product User's Guide Version 2.5[OL].2013-03-31.http://modis-fire.umd.edu/AF_usermanual.html |
| Giles D M, Holben B N, Eck T F, et al. 2012. An analysis of AERONET aerosol absorption properties and classifications representative of aerosol source regions[J]. Journal of Geophysical Research-Atmospheres, 117(D17): 127-135. |
| Holben B N, Eck T F, Slutsker I, et al. 1998. AERONET-a federated instrument network and data archive for aerosol characterization[J]. Remote Sensing of Environment, 66: 1-16. DOI:10.1016/S0034-4257(98)00031-5 |
| Hu Y X, Winker D, Vaughan M, et al. 2009. CALIPSO/CALIOP Cloud Phase Discrimination Algorithm[J]. Journal of Atmospheric and Oceanic Technology, 26(11): 2293-2309. DOI:10.1175/2009JTECHA1280.1 |
| Huang J, Minnis P, Yi Y, et al. 2007. Summer dust aerosols detected from CALIPSO over the Tibetan Plateau[J]. Geophysical Research Letters, 34(18): 529-538. |
| Huang R J, Zhang Y, Bozzetti C, et al. 2014. High secondary aerosol contribution to particulate pollution during haze events in China[J]. Nature, 514(7521): 218. DOI:10.1038/nature13774 |
| Levy R C, Mattoo S, Munchak L A, et al. 2013. The Collection 6 MODIS aerosol products over land and ocean[J]. Atmospheric Measurement Techniques, 6(11): 2989-3034. DOI:10.5194/amt-6-2989-2013 |
| Li J, Lv Q, Zhang M, et al. 2017. Effects of atmospheric dynamics and aerosols on the fraction of supercooled water clouds[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 17(3): 1847-1863. DOI:10.5194/acp-17-1847-2017 |
| Luo Y X, Zheng X B, Zhao T L, et al. 2014. A climatology of aerosol optical depth over China from recent 10 years of MODIS remote sensing data[J]. International Journal of Climatology, 34(3): 863-870. DOI:10.1002/joc.3728 |
| Mai B, Deng X, Xia X, et al. 2018. Column-integrated aerosol optical properties of coarse- and fine-mode particles over the Pearl River Delta region in China[J]. Science of the Total Environment, 622-623: 481-492. DOI:10.1016/j.scitotenv.2017.11.348 |
| Mishra A K, Shibata T. 2012. Synergistic analyses of optical and microphysical properties of agricultural crop residue burning aerosols over the Indo-Gangetic Basin (IGB)[J]. Atmospheric Environment, 57: 205-218. DOI:10.1016/j.atmosenv.2012.04.025 |
| Omar A H, Winker D M, Kittaka C, et al. 2009. The CALIPSO Automated Aerosol Classification and Lidar Ratio Selection Algorithm[J]. Journal of Atmospheric and Oceanic Technology, 26(10): 1994-2014. DOI:10.1175/2009JTECHA1231.1 |
| Qin N, Chen X, Fu G, et al. 2010. Precipitation and temperature trends for the Southwest China:1960-2007[J]. Hydrological Processes, 24(25): 3733-3744. DOI:10.1002/hyp.7792 |
| Smirnov A, Holben B N, Eck T F, et al. 2000. Cloud-screening and quality control algorithms for the AERONET database[J]. Remote Sensing of Environment, 73(3): 337-349. DOI:10.1016/S0034-4257(00)00109-7 |
| Stettler M E J, Eastham S, Barrett S R H. 2011. Air quality and public health impacts of UK airports.Part Ⅰ:Emissions[J]. Atmospheric Environment, 45(31): 5415-5424. DOI:10.1016/j.atmosenv.2011.07.012 |
| Winker D M, Pelon J, Coakley J A, et al. 2010. THE CALIPSO MISSION A Global 3D View of Aerosols and Clouds[J]. Bulletin of the American Meteorological Society, 91(9): 1211-1229. DOI:10.1175/2010BAMS3009.1 |
| 吴国雄, 李占清, 符淙斌, 等. 2015. 气溶胶与东亚季风相互影响的研究进展[J]. 中国科学:地球科学, 45(11): 1609-1627. |
| Xia X, Chen H, Goloub P, et al. 2013. Climatological aspects of aerosol optical properties in North China Plain based on ground and satellite remote-sensing data[J]. Journal of Quantitative Spectroscopy and Radiative Transfer, 127: 12-23. DOI:10.1016/j.jqsrt.2013.06.024 |
| 张小曳, 廖宏, 王芬娟. 2014. 对IPCC第五次评估报告气溶胶-云对气候变化影响与响应结论的解读[J]. 气候变化研究进展, 10(1): 37-39. DOI:10.3969/j.issn.1673-1719.2014.01.008 |
| Zheng C, Zhao C, Zhu Y, et al. 2017. Analysis of influential factors for the relationship between PM2.5 and AOD in Beijing[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 17(21): 13473-13489. DOI:10.5194/acp-17-13473-2017 |
| Zhu J, Xia X, Che H, et al. 2016. Study of aerosol optical properties at Kunming in southwest China and long-range transport of biomass burning aerosols from North Burma[J]. Atmospheric Research, 169: 237-247. DOI:10.1016/j.atmosres.2015.10.012 |
| Zhuang B L, Wang T J, Liu J N E, et al. 2018. The optical properties, physical properties and direct radiative forcing of urban columnar aerosols in the Yangtze River Delta, China[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 18(2): 1419-1436. DOI:10.5194/acp-18-1419-2018 |
