折远洋¹, 李忠勤^2,3, 王芳龙³, 周茜^2,4, 张芳芳¹, 杨磊¹
1. 陇南师范高等专科学校历史文化与旅游学院, 陇南 742500;
2. 中国科学院西北生态环境资源研究院冰冻圈科学国家重点实验室/天山冰川站, 兰州 730000;
3. 西北师范大学地理与环境科学学院, 兰州 730070;
4. 兰州大学资源环境学院, 兰州 730000
收稿日期: 2019-12-09; 修回日期: 2020-01-27; 录用日期: 2020-01-27
基金项目: 中国科学院战略性先导科技专项（No.A类：XDA20060201，XDA20020102）；甘肃省高等学校创新能力提升项目（No.2019A-191）；陇南市2018年社科项目（No.18LNSK10）；陇南师范高等专科学校校级教学改革项目（No.JXGG201739，JXGG201706）
作者简介: 折远洋(1987-), 男, E-mail:yuanyshe@sina.com
通讯作者（责任作者）: 折远洋

摘要：为了研究我国南北过渡带西部地区大气污染物变化特征，选取了秦巴山地西部陇南市2015-2018年大气主要污染物监测资料和气象数据，分析了各污染物的浓度水平、变化特征及与气象条件的关系，并利用HYSPLIT后向轨迹模式分析了该地区污染物潜在来源（WPSCF和WCWT）.结果表明：4年来，秦巴山地西部地区空气环境质量较好，空气质量优良率达94.24%，6项大气污染物SO₂、NO₂、CO、O₃、PM_2.5、PM₁₀平均浓度分别为19.02、23.35、701.41、83.11、30.57、56.50 μg·m^-3，均未超过国家二级标准.PM₁₀是该地区首要污染物中天数最多的，达94 d.污染物SO₂、NO₂、CO、PM_2.5和PM₁₀的季节变化和日变化特征具有较好一致性，呈"U"型变化，O₃呈单峰型，在夏季和午后浓度到达高值.颗粒污染物PM₁₀、PM_2.5与气态污染物SO₂、NO₂、CO均呈现较好正相关，气温、降水量和风速风向对污染物浓度有较大的影响.该地区冬季空气质量明显差于其他季节，颗粒物浓度主要受供暖期化石燃料燃烧和外来气流的影响.
关键词：秦巴山地大气污染物变化特征来源分析潜在源贡献因子法浓度权重轨迹法
Variation characteristics and potential source analysis of atmospheric pollutants in west of the Qinling-Daba Mountains from 2015 to 2018
SHE Yuanyang¹, LI Zhongqin^2,3, WANG Fanglong³, ZHOU Xi^2,4, ZHANG Fangfang¹, YANG Lei¹
1. School of History Culture and Tourism, Longnan Teachers College, Longnan 742500;
2. State Key Laboratory of Cryospheric Sciences/Tianshan Glaciological Station, Northwest Institute of Eco-Environment and Resources, Chinese Academy of Sciences, Lanzhou 730000;
3. College of Geographic and Environmental Science, Northwest Normal University, Lanzhou 730070;
4. College of Earth and Environmental Sciences, Lanzhou University, Lanzhou 730000
Received 9 December 2019; received in revised from 27 January 2020; accepted 27 January 2020
Abstract: In order to study the variation characteristics of air pollutants in the western areas of the North-South transition zone of China, we analyzed the pollution concentration, temporal variation as well as the relationship between pollutants and meteorological conditions based on the monitoring date of air pollutants and corresponding meteorological date in Longnan city, and we also analyzed the potential source of pollutants by HYSPLIT model (WPSCF and WCWT). The results show that the air quality in the Western Qinba mountain area is good, and the excellent rate is 94.24%, The average concentrations of SO₂, NO₂, CO, O₃, PM_2.5, PM₁₀ are 19.02, 23.35, 701.41, 83.11, 30.57, 56.50 μg·m^-3, respectively, and none of them exceed the national secondary standard in the past four years. PM₁₀ is the major pollutant in this region, with the most days of 94 d. The seasonal and daily variation of SO₂, NO₂, CO, PM_2.5 and PM₁₀ are consistent, which present a U-shape, while the concentration of O₃ presents unimodal distribution with a high value in summer and afternoon. PM₁₀ and PM_2.5 are positively correlated with SO₂, NO₂ and CO, and temperature, precipitation, wind speed and wind direction have great influence on the concentration of pollutants. The air quality in this area in winter is obviously worse than that in other seasons, and the particle concentration is mainly affected by burning of fossil fuel during the heating period and the external airflow.
Keywords: Qinling-Daba Mountainsatmospheric pollution variationsource analysisWPSCFWCWT
1 引言(Introduction)近年来, 城市发展进程的加快导致我国城市空气质量的严重恶化, 城市大气污染问题日益严重.大气空气质量主要受大气颗粒物(PM_2.5和PM₁₀)、二氧化硫(SO₂)、二氧化氮(NO₂)、臭氧(O₃)和一氧化碳(CO)浓度的影响.它们对气候、大气环境和人体健康有着重要的影响(Kan et al., 2007; Lim et al., 2012).有研究阐明了人体在污染空气中的暴露时间与严重的心血管和呼吸系统疾病之间的联系(Gouveia et al., 2018; Ghanavati et al., 2019), 梁海旭等(2019)也指出大气污染物对糖尿病等代谢疾病有着重要的影响.
目前国内外研究者在大气污染物的浓度分布、时空变化、区域输送及其形成机理等方面开展了大量的研究, 但大多集中在我国中东部和南北发达的地区, 或者是一些西部地区的典型城市(Swietlicki et al., 1996; 王艳等, 2007; 王琳琳等, 2011; Huang et al., 2014；Zhao et al., 2016; 朱常琳等, 2017; Zhou et al., 2018; 刘晟东等, 2019).臧星华等(2015)利用2014年3月—2015年2月期间我国190个城市的NO₂、PM₁₀、PM_2.5和SO₂监测数据进行时空分布特征分析, 表明我国大气污染物浓度总体趋势是北方高于南方地区, 我国颗粒物和气体污染物的重污染区主要分布在环渤海地区、长三角地区、西北地区、四川盆地和两湖地区.虽然北方颗粒物浓度比南方大, 但在月变化和日变化上又表现出了不同的变化特征(马敏劲等, 2018).目前对我国南北过渡带地区、西北中小城市和城乡过渡带地区空气质量与大气污染物变化特征研究较少.
秦巴山地西部的陇南市位于我国南北过渡带上, 同时是我国第一阶梯和第二阶梯的过渡地带.其地质地貌复杂, 山大沟深, 海拔起伏较大, 具有多维地带性结构, 表现出高度的过渡性、复杂性、多样性和敏感性(张百平, 2019), 之前交通不便, 各方面与周边地区交流较少.根据2015—2018年陇南市国民经济和社会发展统计公报显示, 4年来该地区空气质量较好, 空气质量优良指数分别为90.17%、93.91%、92.4%和91.8%.然而近年来经济快速发展, 机场建成通航, 全市八县一区普及高速, 交通设施得到了很大改善, 同时由于汽车保有量逐年增加, 电子商务和旅游行业的快速发展, 该地区交通与环境发生了巨大的变化.因此, 探究其空气污染物变化特征和污染物来源显得尤为重要.
2 材料与方法(Materials and methods)2.1 研究区概况秦巴山地西部地区位于青藏高原东沿、黄土高原南部和四川盆地北部的交叉地带.甘肃省最南端的陇南市整个处于该区域, 是甘肃唯一地处长江流域的地区.陇南市辖区范围在104°1′~106°35′E, 32°38′~34°31′N之间.东西长约221 km, 南北宽约220 km.整体地势西北高, 东南低, 最高点文县的雄黄山海拔4187 m, 最低点为文县的罐子沟地区, 海拔仅550 m, 海拔相差很大.西秦岭、大巴山和岷山贯穿于整个地区, 境内形成了高山峻岭与峡谷盆地相间的复杂地形.该区气候类型以亚热带山地季风气候为主, 雨热同期, 植被覆盖率较高(图 1).
图 1(Fig. 1)

图 1 研究区域示意图 Fig. 1Schematic diagram of the study area

2.2 数据来源与方法本文选取2015—2018年陇南市滨江中学(2885A)和汉王镇固水子(2665A)2个国控环境监测站6项大气污染物(SO₂、NO₂、CO、O₃、PM_2.5和PM₁₀)浓度的24 h日平均和小时数据, 其中滨江中学监测站位于武都区市区, 附近都为居民、商业区, 是典型的城区环境, 汉王镇固水子监测站位于市区东南部的汉王镇, 距市区直线距离大约15 km, 是典型的郊区环境站点(图 1).本文将这两个站点数据进行平均处理, 作为该研究区城市站点数据.污染物数据来源于中国国家环境监测中心(http://106.37.208.233:20035/).后向轨迹模式使用的资料为NCEP(National Center for Environmental Prediction, 美国国家环境预报中心)提供的2015—2018年全球资料同化系统(GDAS)数据.气象资料来源于国家气象科学数据共享服务平台(http://data.cma.cn/).
HYSPLIT模型主要用于计算和分析气流运动、沉降、大气污染物输送和扩散轨迹等过程(Stein et al., 2016)；目前已被广泛应用于研究空气污染物的传输途径和来源解析(王芳等, 2009; 赵恒等, 2009).本文利用TrajStat后续软件来进行陇南市的后向轨迹分析和研究(Wang et al., 2009).
潜在源贡献因子分析法(WPSCF)(Begum et al., 2005)主要根据经过某一网格ij的污染轨迹数(m_ij)占经过此网格的所有轨迹数(n_ij)的比值来确定PSCF值的大小, PSCF的值越大代表经过此网格的气团对接受点的空气质量影响的概率越大.PSCF值是一种条件概率, 在一定程度上可反映网格对接受点污染程度的贡献大小, 但无法确定研究区域的污染程度.因此, 本文进一步引用浓度权重轨迹分析法(WCWT) (Hsu et al., 2003), 结合W(n_ij)计算每个网格中轨迹的污染权重指数来反映不同轨迹的污染程度.
3 结果与讨论(Results and discussion)3.1 污染物时间变化特征3.1.1 年际变化特征图 2显示了陇南市2015—2018年6项主要大气污染物(SO₂、NO₂、CO、O₃、PM_2.5、PM₁₀)的年际浓度变化趋势.可以得出, 各项大气污染物年际浓度变化总体保持稳定, 起伏不明显, 但其变化趋势各不相同, 其中SO₂、NO₂和CO变化趋势是先增长后降低, 分别在2016、2017和2016年出现峰值(23.70、25.26和802.45 μg·m^-3), SO₂和CO下降幅度相对较大, 2016—2018年间分别下降了32.9%和26.3%；O₃、PM_2.5和PM₁₀呈先下降后上升的相似变化趋势, O₃、PM_2.5在2017年出现最低值(73.98和28.88 μg·m^-3), PM₁₀在2016年出现最低值(52.51 μg·m^-3), PM_2.5和PM₁₀最高值在2015年出现(33.59 μg·m^-3和58.97 μg·m^-3), 6项主要污染物(SO₂、NO₂、CO、O₃、PM_2.5、PM₁₀)4年平均浓度分别为19.02、23.35、701.41、83.11、30.57、56.50 μg·m^-3, 均未超过国家二级标准限值.表明陇南市大气环境质量总体良好.
图 2(Fig. 2)

图 2 陇南市大气污染物年均变化 Fig. 2Annual averages of air pollutants concentration in Longnan

3.1.2 季节和月变化特征本文利用气象学划分方法, 将年中的3—5月、6—8月、9—11月和12—2月分别定义为春季、夏季、秋季和冬季, 2015—2018年陇南市6项主要大气污染物的季节和月变化趋势如图 3所示.从季节上看, 除O₃夏季(78.75 μg·m^-3)>春季(70.57 μg·m^-3)>秋季(44.40 μg·m^-3)>冬季(36.22 μg·m^-3)外, 其余5种大气污染物浓度总体上冬季大于夏季, 其中SO₂冬季(39.20 μg·m^-3)>春季(30.74 μg·m^-3)>夏季(26.37 μg·m^-3)>秋季(23.89 μg·m^-3), 冬季值要高于秋季值39.1%, NO₂、CO、PM_2.5和PM₁₀浓度都是冬季>秋季>春季>夏季.从月变化上看, SO₂、CO、NO₂、PM_2.5和PM₁₀浓度范围分别为21.43~41.95、563.11~1476.79、13.85~33.04、21.81~57.75和35.56~102.89 μg·m^-3, 除PM_2.5和SO₂浓度最高值出现在1月和2月份外其余3项浓度最高值均出现在12月, 最低值均出现在降雨频繁的夏季(7—9月).O₃浓度(24.95~83.97 μg·m^-3)的月变化趋势相反, 浓度最低值出现在12月(24.95 μg·m^-3), 最高值出现在5月(83.97 μg·m^-3).
图 3(Fig. 3)

图 3 大气污染物时间变化分布 Fig. 3Distribution related to time of air pollutants concentration

3.1.3 日变化特征图 3显示了陇南市6项主要大气污染物浓度的小时变化分布, SO₂浓度分布呈双峰型, 从凌晨3:00开始缓慢上升, 10:00达到一天中最高值(36.41 μg·m^-3), 随后的16: 00浓度降至一天中的最低值(23.42 μg·m^-3), 然后再缓慢上升, 21:00达到一天中的第2次峰值(33.28 μg·m^-3).NO₂、CO、PM₁₀和PM_2.5日内浓度变化均与SO₂变化趋势相似, 呈早晚双峰型.NO₂第1次峰值和第2次峰值出现在一天中的9:00和21:00, 达到了33.16 μg·m^-3和29.05 μg·m^-3, 两次低谷分别出现在4:00和14:00(22.49 μg·m^-3和15.87 μg·m^-3).CO的两个低谷出现在凌晨5:00(732.64 μg·m^-3)和15:00—16:00(642.01 μg·m^-3), 高峰值在9:00—10:00(929.48 μg·m^-3)和21:00—22:00(1050.52 μg·m^-3).PM₁₀和PM_2.5两次高峰和低谷出现时间基本相同, 10:00与21:00分别为两个高峰, 值分别达到69.75 μg·m^-3和36.83 μg·m^-3、79.59 μg·m^-3和44.04 μg·m^-3, 两个低谷分别在6:00左右和15:00左右出现(52.90 μg·m^-3和31.68 μg·m^-3、47.56 μg·m^-3和21.54 μg·m^-3).O₃变化趋势不同于其余5种大气污染物, 一天中趋势呈单峰型态, 早上8:00是一天中的最低值(32.63 μg·m^-3), 然后逐渐升高至15:00到达一天中最高值(84.39 μg·m^-3).
3.2 空气质量现状陇南市AQI日均值统计显示(表 1), 2015—2018年陇南市AQI均值为56.67, 达到国家优良标准, 其中达到国家一级和二级标准的年均天数分别为179 d和165 d, 优良率为94.24%, 三级标准(轻度污染)以上天数为84 d, 比例占5.76%, 相比2015年, 2018年一级空气质量天数增加了68 d, 增幅达52.31%, 但二级和三级空气质量天数呈现减少趋势, 分别从214 d降到了151 d, 18 d降到了14 d, 降幅分别为29.40%和22.22%.其余级别天数较少, 变化幅度不大.以上变化表明, 4年来陇南市环境空气质量有转优趋势.
表 1(Table 1)

表 1 2015—2018年陇南市AQI级别天数统计表 Table 1 Statistics table of AQI level days in Longnan from 2015—2018

表 1 2015—2018年陇南市AQI级别天数统计表 Table 1 Statistics table of AQI level days in Longnan from 2015—2018 年份 天数/d AQI 优良率 污染率 监测天数/d 一级 二级 三级 四级 五级 六级 2015 130 214 18 1 2 0 61.83 94.25% 5.75% 365 2016 184 155 22 3 0 0 57.47 93.13% 6.87% 364 2017 202 141 15 4 1 2 56.07 93.97% 6.03% 365 2018 198 151 14 2 0 0 51.30 95.62% 4.38% 365 均值 179 165 17 3 1 1 56.67 94.24% 5.76% 365

季节方面, 年内变化趋势呈单谷型(图 4), 冬春季节值较高, 夏秋季节值较低, 表明夏秋季节空气质量明显优于冬秋季.具体AQI从高到低排序为冬季>春季>夏季>秋季, 冬季值最高, 为82, 秋季值最低, 为45, 下降比例为45.1%, 减少趋势明显.
图 4(Fig. 4)

图 4 陇南市2015—2018年AQI季节值分布 Fig. 4Distribution of seasonal mean AQI in Longnan during the period 2015—2018

陇南市大气首要污染物统计发现(图 5), 该区域大气首要污染物中PM₁₀、PM_2.5和O₃天数最多(分别为94、65和79 d), 其余首要污染物NO₂、NO和CO占比天数都在3 d以下.PM₁₀、O₃天数有增长趋势, PM₁₀由2015年的64 d增加到了2018年的110 d, 增幅达71.9%, 表明该地区PM₁₀污染天数增加明显.而PM_2.5天数呈明显的减少趋势, 由2015年的104 d降到了2018年的43 d, 降低比例达58.7%.
图 5(Fig. 5)

图 5 陇南市2015—2018年首要污染物天数统计 Fig. 5Statistics of days of major pollutant in Longnan during the period 2015—2018

3.3 影响因素分析3.3.1 污染物间相关性为研究各污染物之间的关系, 利用SPSS软件对陇南市6项大气污染物数据进行Pearson相关性分析, 结果如表 2所示.PM₁₀与PM_2.5质量浓度相关系数达到0.963, 并且通过了p=0.01水平上显著性检验, 这是由于PM_2.5为PM₁₀的组成部分, 二者有相似的来源及污染转化规律(熊桂洪等, 2019).颗粒物PM₁₀、PM_2.5与气态污染物SO₂、NO₂、CO均呈显著正相关, 相关系数均达到了0.8以上, 并且通过了p=0.01水平上显著性检验, 表明具有相似的来源, 通常情况下, 颗粒物排放与SO₂、NO₂、CO排放相关, 并且这些气体污染物会伴随着二次气溶胶粒子如PM_2.5的产生(Zhou et al., 2018).颗粒污染物(PM₁₀、PM_2.5)与O₃从数据上看表现出显著负相关, 但均未通过p=0.01水平上的显著性检验, 鉴于颗粒污染物和O₃污染主要受不同因素的控制, 二者的相关性也可能存在数据上的巧合(罗岳平等, 2015).
表 2(Table 2)

表 2 污染物及气象要素间相关分析 Table 2 Correlation analysis of pollutant and meteorological parameters

表 2 污染物及气象要素间相关分析 Table 2 Correlation analysis of pollutant and meteorological parameters SO2 NO2 O3 CO PM10 PM2.5 气温 降水 风速 SO2 1 NO2 0.704* 1 O3 -0.422 -0.887** 1 CO 0.720** 0.972** -0.829* 1 PM10 0.992** 0.892** -0.641* 0.898** 1 PM2.5 0.838** 0.889** -0.646* 0.931** 0.963** 1 气温 -0.737** -0.932** 0.849** -0.884** -0.903** -0.875** 1 降水 -0.703** -0.866** 0.780** -0.821** -0.876** -0.819** 0.953** 1 风速 -0.227 -0.770** 0.945** -0.735** -0.460 -0.501 0.707* 0.596* 1 注:**在置信度(双侧)为0.01时, 相关性显著, *在置信度(双侧)为0.05时, 相关性显著.

3.3.2 污染物与主要气象要素关系一个地区的环境空气质量和污染物浓度受多种因素的影响和控制, 但鉴于城市环境短期内下垫面变化整体不大, 因此, 其污染物浓度主要受污染物的排放和气象要素的影响.气温、降水和风速风向是影响大气污染物浓度变化的重要因素, 在污染物源相对稳定的情况下, 污染物在大气中的稀释、扩散、迁移、转化等过程主要取决于气象要素(李小飞等, 2012).本文研究区域位于长江流域亚热带, 夏季气温较高, 降水充沛, 冬季气温较低, 降水也较少, 属于雨热同期, 风速年变化趋势与气温降水变化趋势相似(图 6).
图 6(Fig. 6)

图 6 大气污染物浓度与主要气象要素关系 Fig. 6The relationship between the concentration of air pollutants and major meteorological elements

气温变化对气体污染物和尘埃变化有直接的影响(yromski Andrzej et al., 2014).从表 2和图 6可以看出, 气温与6项污染物的相关性都比较高, 全部通过了p=0.01水平上显著性检验.除O₃与气温呈正相关关系, 表明气温高时, O₃浓度也比较高, 这主要是由于温度是光化学反应的重要影响因子, 气温较高时大气光化学反应加剧, 有利于大气中O₃生成(唐孝炎等, 2006).其余5项(SO₂、NO₂、CO、PM_2.5和PM₁₀)大气污染物与气温成较好的负相关, 在夏季气温升高时, 浓度降低, 冬季气温降低时, 浓度升高.
降水与5项大气污染物(除O₃)呈负相关(表 2), 这是因为在夏秋季降水较多, 空气中较多的水蒸气易凝结成核发生湿沉降, 有利于大气污染物的去除(Brechtel et al., 2010), 湿沉降是大气颗粒物去除的主要方式, 降水少、高湿度是造成大气污染严重的重要气象因素(郭蒙蒙等, 2019).冬春季降水相对较少, 不利于大气污染物的沉降, 因此, 污染物浓度较高, 尤其颗粒污染物最为明显.
风速风向对大气污染的浓度扩散和传输起着重要的作用, 风能够加强大气的流动, 有利于大气污染物的扩散、稀释与传输, 有效地降低大气污染物的浓度(Chen et al., 2010).从表 2可以看出, 风速与O₃浓度呈正相关, 与其余5项大气污染物呈负相关, 其中与NO₂和CO浓度相关性最为明显, 分别达到了-0.770和-0.735, 并通过了0.01的显著性检验, 风速与颗粒污染物PM_2.5和PM₁₀相关性不是很显著(未通过显著性检验), 这表明空气中颗粒污染物浓度不仅与风速相关, 而且可能与风向的关系更为密切, 因为风向决定了是否有大量的颗粒物来源.图 7显示出陇南市常年以东南风为主, 其次为东北风, 该地区临近的东南地区恰好是我国川渝地区的城市群, 东北地区是我国的黄土高原, 都有一定的大气污染物来源.
图 7(Fig. 7)

图 7 2015—2018年陇南市风速风向玫瑰图 Fig. 7Wind speed and wind direction rose chart of Longnan city in 2015—2018

3.4 PM_2.5年变化特征及与气温降水的关系PM_2.5作为主要的大气污染物, 近年来严重威胁着人们的生活和健康, 也是目前研究的一个热点(梁隆超等, 2015；张忠地等, 2019；任浦慧等, 2019), 为了研究该区域PM_2.5的年变化特征及与主要气象要素气温降水的关系, 选取2018年的PM_2.5日均值进行分析发现(图 8), PM_2.5浓度值在一年中变化波动比较大, 但整体上属于单谷型变化趋势, 在冬季气温低, 降水量少时PM_2.5值较高, 相反在夏季气温较高, 降水量也较多时, PM_2.5值较低.2018年最高值出现在2月15日, 达到了121 μg·m^-3, 最低值在10月19日, 值为8 μg·m^-3, 这种变化趋势与我国其余地区的变化趋势基本一致(梁隆超等, 2015；马敏劲等, 2018；张忠地等, 2019).
图 8(Fig. 8)

图 8 2018年PM2.5日变化特征与气温降水的关系 Fig. 8The relationship between daily variation of PM2.5 and temperature and precipitation in 2018

3.5 潜在源分析大气污染物浓度具有明显的季节变化性(王希波等, 2007；梁隆超等, 2015).为了研究秦巴山地西部地区2015—2018年不同季节主要污染物PM_2.5潜在污染源的分布特征, 进行了潜在源贡献因子和浓度权重轨迹分析.设置陇南市环境空气质量监测站(33.38°N, 104.93°E)为模拟受点, 以500 m为计算起始高度, 每天00:00、06:00、12:00和18:00为计算起始时间, 计算了陇南市各季节的72 h后向轨迹.将HYSPLIT计算的气团轨迹区域网格化, 网格大小设置为0.5°×0.5°, PM_2.5限定值为国家一级日均浓度限值35 μg·m^-3, WPSCF计算结果见图 9.WPSCF值越大, 表示该网格区域污染轨迹占比越高, 对陇南市PM_2.5污染的影响越大.春季WPSCF高值区域主要集中在四川省北部、重庆市和贵州北部地区, 其WPSCF值大部分在0.3以上, 部分地区达到了0.6, 在夏季和秋季(图B1和C1), 由于这段时间内, 该地区植被覆盖相对较好, 整体上来说PM_2.5浓度值较低, 周边地区WPSCF值较低, 基本都在0.2以下, 夏季只有四川省东南部和贵州省地区WPSCF值较高, 达到了0.5左右, 而秋季除了贵州北部地区影响外, 在该地区西北部的柴达木盆地和塔克拉玛干沙漠地区的影响也逐渐增大.在冬季, WPSCF值整体上范围有明显的增大趋势, 高值区主要在该地区的东南方向, 如重庆市和四川省北部的广元市、绵阳市、南充市等地, WPSCF值达到了0.7~0.9, 其次西北方向的柴达木盆地乃至塔克拉玛干沙漠地区的WPSCF值也明显升高, 是重要的污染物来源地, 表明冬季西北风对该区域污染物浓度影响明显增强.
图 9(Fig. 9)

图 9 陇南市2015—2018年四季PM2.5的潜在来源分析 (WPSCF填充颜色表示该网格区域污染轨迹的占比, WCWT填充颜色代表该网格污染物的平均质量浓度(μg·m-3)) Fig. 9Analysis of potential sources of PM2.5 in 2015—2018 seasonal

由于WPSCF只能反映潜在源区影响的大小, 无法确定对研究区域污染物浓度的贡献水平.因此, 进一步使用浓度权重轨迹分析法来确定不同区域贡献的相对大小, 从图 9(2)中可以看出, WCWT相对于WPSCF结果具有较好的一致性, 但潜在源区的分布更为广泛, 春季WCWT高值区域主要集中在该区域的东南地区, 包括了四川省东北部和陕西省南部地区以及重庆市的大部分地区, WCWT值基本在30~40之间; 在夏季, WCWT高值区有明显的扩大趋势, 除了向陕西省东南部扩散外, 同时向南继续偏移, 到达了四川省东南部和贵州省的北部地区, 主要集中在乐山市、内江市和遵义市等地; 秋季WCWT值有减小趋势, 这可能与当地这时期处于雨季有很大的关系.冬季是一年当中WCWT值最高的时段, 高值主要集中在四川省的广元市、绵阳市、巴中市和南充市, 最高值达到了60~70之间, 表明该区域对陇南市PM_2.5污染浓度贡献较大.
3.6 讨论SO₂、NO₂和CO主要来源是化石燃料燃烧不完全所排出的废气(Fenn et al., 2006), O₃主要来源可分为自然源和人为源(自然源主要指平流层的下传, 人为源主要是由人为排放的NO_x、VOCs等污染物的光化学反应生成)(徐怡珊等, 2018), 而PM_2.5和PM₁₀来源更为广泛, 主要包括化石燃料燃烧(烟囱和汽车尾气排放)、工业生产、环境空气中硫的氧化物、氮氧化物、VOCs以及地面扬尘等.
一日当中, 由于早高峰主要是机动车出行和人类活动较多的时间段, 大量化石燃料燃烧和扬尘产生, 使受化石燃料和扬尘影响较大的污染物(SO₂、NO₂、CO、PM_2.5和PM₁₀)浓度出现上升趋势.午后随着太阳辐射的变化和气温的升高, NO_x(NO+NO₂)和空气中的O₃产生光化学反应, 消耗了NO₂, 使其在下午15:00达到最低值；随着交通晚高峰的到来, 太阳辐射强度的减弱以及空气中的光化学反应, 产生大量的NO₂集聚(王芳龙等, 2018)
从季节方面来分析, 冬季集中供暖和民用锅炉燃烧的化石燃料对此三项污染物(CO、NO₂和PM₁₀)浓度升高影响明显, 另外夏秋季(7—9月)降水相对较多, 使污染物浓度降低.夏季高温日照天气里环境空气中存在较为活跃的光化学反应, NO₂和O₃是主要的参与因子被消耗(田云等, 2019), 因此, 在夏季NO₂浓度出现了一年中的低值.
4年来陇南市6项大气污染物总体变化幅度不明显, 但也表现出差异性.其中O₃基本趋于平稳, 最低值为2017年的74.0 μg·m^-3, 最高值是2015年的89.5 μg·m^-3, 均低于100 μg·m^-3的国家一级标准值, 变化幅度为15.5 μg·m^-3.SO₂、NO₂和CO污染物出现了先增长后降低的情况, 这表明随着社会的不断发展, 化石燃料使用日益增加, 但同时政府部门也意识到其对环境的影响, 开展了煤改气等一系列管控措施.而O₃、PM_2.5和PM₁₀近年来出现了先降低又缓慢增长的趋势, 表明二次污染物和颗粒物排放仍在增多, 治理难度也在增大, 政府部门应该继续采取有效措施, 加强管理, 减少O₃来源和可吸入颗粒物排放, 使之得到有效的控制.
4 结论(Conclusions)1) 4年来, 秦巴山地西部地区空气环境质量较好, 大气污染物中的主要6项污染物(SO₂、NO₂、CO、O₃、PM_2.5、PM₁₀)均值分别为19.02、23.35、701.41、83.11、30.57、56.50 μg·m^-3, 指标均未超过国家二级标准限值.AQI年均值为56.67, 达到了国家优良标准, AQI达到国家一级和二级标准的年均天数分别为179 d和165 d, 优良率为94.24%, 该地区首要污染物以PM₁₀天数最多, 达到了94 d.
2) 污染物SO₂、NO₂、CO、PM_2.5和PM₁₀的季节变化和日内变化具有较好一致性, 呈单谷型分布.冬季值要高于夏季, 其中NO₂、CO、PM_2.5和PM₁₀浓度都是冬季>秋季>春季>夏季, O₃浓度变化特征基本和其余几项变化相反, 夏季较高, 冬季较低, 呈单峰型变化, 日内变化中, SO₂、NO₂、CO、PM₁₀和PM_2.5浓度呈双峰型分布.
3) PM₁₀、PM_2.5与气态污染物SO₂、NO₂、CO均呈现较好正相关, 相关系数均达到了0.8以上, 表明具有相似的来源.气温与6项污染物的相关性都比较高(其中与O₃呈正相关, 其余为负相关).PM₁₀、PM_2.5、SO₂、NO₂、CO浓度与降水、风速均呈负相关, 但风速与颗粒污染物的相关性未通过显著性检验, 主要由于其与风向可能也有很大的关系, O₃与气温降水和风速均呈正相关.
4) PM_2.5的WPSCF和WCWT值具有明显的季节特征.春季WPSCF高值区域主要集中在四川省北部、重庆市和贵州北部地区.夏季和秋季该地区植被覆盖相对较好, 整体上来说PM_2.5浓度值较低, WPSCF值较低.冬季, WPSCF值整体上范围有明显的增大趋势, 高值区主要分布在该区的东南地区, 达到了0.7~0.9.柴达木盆地乃至塔克拉玛干沙漠地区对该区PM_2.5浓度升高有重要的贡献作用.

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