, 李忠勤1,2
, 周茜3, 王芳龙1, 张昕1, 王飞腾21. 西北师范大学, 地理与环境科学学院, 兰州 730070;
2. 中国科学院西北生态环境资源研究院, 冰冻圈科学国家重点实验室/天山冰川站, 兰州 730000;
3. 兰州大学, 资源环境学院, 兰州 730000
收稿日期: 2019-07-11; 修回日期: 2020-02-23; 录用日期: 2020-02-23
基金项目: 第二次青藏高原综合科学考察研究项目（No.2019QZKK0201）；中国科学院战略性先导科技专项（A类）（No.XDA20060201，XDA20020102）；国家自然科学基金国际合作项目（No.41761134093）；冰冻圈科学国家重点实验室自主课题资助项目（No.SKLCS-ZZ-2020）
作者简介: 陈桃桃(1995-), 女, E-mail:1820224653@qq.com
通讯作者（责任作者）: 李忠勤, E-mail:lizq@lzb.ac.cn
摘要：兰州市近年空气质量有所好转，频繁出现"兰州蓝"现象.本文利用兰州市2013—2018年空气污染物实时监测数据，分析了兰州市空气污染特征、潜在来源和成因.结果表明，2013—2018年兰州市SO2、PM2.5和PM10浓度呈下降趋势，NO2、CO和O3浓度呈上升趋势，PM2.5和PM10是兰州市的主要污染物，其值远远高于标准限值.大气污染物与气象参数的关系表明，较低的一次污染物与较高的风速相关，二次污染物O3其较低的浓度值与较低的温度有关.从后向轨迹模型分析来看，新疆塔克拉玛干及周围的戈壁沙漠、内蒙古高原和西部青海地区是春季、秋季和冬季污染物的主要来源区，兰州东南部周边地区是夏季的主要源区和秋季的次要源区.初步分析了当地污染物排放和气象条件的影响，由于严格的排放控制，空气质量的改善可能与污染物排放量的减少有关，而气象条件的贡献并不明显，具体还需要进一步研究.
关键词：兰州空气污染潜在来源后向轨迹排放量气象条件
Air pollution characteristics, source analysis and cause of formation under the background of "Lanzhou blue"
CHEN Taotao1
, LI Zhongqin1,2, ZHOU Xi3, WANG Fanglong1, ZHANG Xin1, WANG Feiteng21. College of Geographic and Environmental Science, Northwest Normal University, Lanzhou 730070;
2. State Key Laboratory of Cryospheric Sciences/Tianshan Glaciological Station, Northwest Institute of Eco-Environment and Resources, Chinese Academy of Sciences, Lanzhou 730000;
3. College of Earth and Environmental Sciences, Lanzhou University, Lanzhou 730000
Received 11 July 2019; received in revised from 23 February 2020; accepted 23 February 2020
Abstract: Recently air quality in Lanzhou is improving and even "Lanzhou Blue" has appeared. Here we analyze air pollution characteristics, sources and causes of Lanzhou by using hourly concentrations of gaseous pollutants and particulate matter during the period 2013—2018, Our results suggested that the concentrations of SO2, PM10 and PM2.5 showed declining trend but NO2, CO and O3 presented the trend of escalation.PM2.5 and PM10 were the most frequent major pollutants with higher value than standard limit. Relationship between air pollutants and meteorological parameters indicated that lower primary pollutant was associated with higher wind speed. As a secondary pollutant, lower concentration of O3 was associated with lower temperature. From the analysis of backward trajectory model, Taklimakan and Gobi Desert in Sinkiang, Inner Mongolia plateau and western Qinghai regions were the main source areas in spring, autumn and winter, respectively, while the surrounding areas in the southeast of Lanzhou were the main source areas in summer and secondary source areas in autumn. Improvement of air quality might be related to the decreasing of pollutant emissions due to strict emissions controls, and the contribution of meteorological condition was not obvious and should be further investigated.
Keywords: Lanzhouair pollutionpotential sourcebackward trajectoryemissionmeteorological condition
1 引言(Introduction)近年来, 随着我国经济飞速发展, 尤其是城市化进程的不断加快, 我国空气污染呈现局地和区域结合, 多种污染物交叉耦合的区域性、复合型特征(贺克斌等, 2009; Han et al., 2016;Yu et al., 2017).空气污染对居民的身心健康造成了极大的危害, 受到了社会各界和公众的广泛关注(Kumar et al., 2014; 彭玏等, 2019).空气污染物主要来源于人为活动, 如工业生产、交通运输等, 部分来源于自然排放, 如地壳运动、森林火灾等(黄晓璐, 2010).
目前, 很多****已从全球、全国、城市群、城市等尺度对大气污染问题进行了诸多研究.肖悦等(2018)利用空间自相关和核密度法分析了中国空气质量的时空演化特征, 并运用空间计量经济模型从全国和区域两个尺度探讨了空气污染的社会经济影响因素.程雪雁等(2019)基于京津冀城市群13市空气污染综合指数、主要污染物及污染物质量浓度数据, 对京津冀城市群2015—2018年的空气污染状况时空分布进行了可视化呈现与特征总结.刘海猛等(2019)运用空间自相关分析和3种空间计量模型, 分析了京津冀地区PM2.5的时空分异特征, 创新性地对自然与人文影响因素的贡献及其空间溢出效应进行了系统的甄别和量化.但目前的研究多集中于经济快速发展和人类活动频繁的东部地区, 对西北地区的关注较少.
兰州市作为西北老工业城市, 1970年末出现了我国第一次光化学污染事件, 这被广泛认为是现代空气污染研究的里程碑(冯鑫媛, 2009).2000年以来, 因PM10浓度过高, 兰州市曾被世界卫生组织归类为严重污染城市(WHO, 2014).随着2012年全国空气污染防治攻坚战的开展和《兰州市2015年度空气污染防治实施方案》的实施, 近年来兰州市的空气污染状况得到明显改善, 频繁出现“兰州蓝”现象.然而在“兰州蓝”背景下, 对于空气污染时空分布特征和来源解析等方面尚缺乏系统全面的研究, 为此, 本文从时间和空间分布上分析兰州市近年空气污染状况, 从局地和远距离传输两个方面解析污染源, 同时研究污染物排放及气象条件对“兰州蓝”的影响, 以期为兰州市及我国中东部城市的大气复合污染控制提供一定的科学依据.
2 材料与方法(Materials and methods)2.1 研究区概况兰州市地处狭长的(宽2~9 km, 长40 km)山谷盆地中, 平均海拔约1600 m, 处于塔克拉玛干沙漠、巴丹吉林沙漠和河西走廊地区下游沙尘暴的输送路径上.兰州特殊的山谷地形及恶劣的气象条件不利于空气污染物扩散, 导致污染物在城市上空积累, 从而加重城市的空气污染.兰州市辖城关、安宁、七里河、西固和红古区.其中, 城关区位于兰州市东部, 是一个集政府、住宅、商业为一体的都会区.安宁区位于兰州市中北部, 是一个集多所高校的新型科技经济文化区.七里河区位于兰州市中南部, 是集居住、半工种、养殖(蔬菜)为一体的综合区.西固区位于兰州市西部, 是石油化工产业区.不同地区的站点反映了不同的潜在空气污染来源(图 1), 西固区的兰苑宾馆(LYH)反映了工业污染来源, 城关区的铁路设计院(LRB)和生物制品所(LIBP)反映了集中的交通污染来源和高密度的人口污染来源, 位于七里河区的职工医院(SWH)反映了混合污染来源, 兰州大学榆中校区(YZ)是一个参照点, 反映了兰州的大气环境背景值.
图 1(Fig. 1)
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| 图 1 兰州地理位置(a)和地形(b)(a1和a2代表两个沙尘暴高频区) Fig. 1Lanzhou geography(a) and topography storms(b)(a1 and a2 represents two high frequency areas of dust) |
2.2 数据来源和处理本研究污染物数据采用2013年1月18日—2018年12月31日兰州市污染物日值数据和5个国控站点(兰炼宾馆站点、生物制品所站点、铁路设计院站点、职工医院站点和榆中站点)24 h数据、日平均数据, 资料来源于中国环境监测总站(http://113.108.142.147:20035/emcpublish/), 包括AQI、SO2、NO2、CO、O3、PM2.5和PM10, 其中, SO2、NO2、CO为一次污染物, O3为二次污染物, PM2.5和PM10既有一次污染源又有二次形成源.气象数据来源于中国气象数据网(https://data.cma.cn/), 本研究选取2013年1月18日—2018年12月31日兰州市内站点(52889)观测数据作为研究所需气象资料, 数据包括日均气压、日均温、日均相对湿度、日均降水、日均风速和风向.2012—2018年兰州市废气排放量、汽车保有量资料来源于甘肃统计年鉴和兰州环境公报.评价标准采用《环境空气质量标准》(GB3095—2012).2013—2018年平均日边界层高度变化数据采用美国国家海洋和大气管理局(NOAA)的实时环境应用与显示系统(READY)和美国国家环境预报中心(NCEP)的全球数据同化系统(GDAS)存档数据(1°×1°, 3 h)计算.
2.3 HYSPLIT模型HYSPLIT模型是美国国家海洋和大气管理局(NOAA)的空气资源实验室(Air Resources Laboratory, ARL)和澳大利亚气象局(Bureau of Meteorology Australian, BOM)联合研发的一种综合模式系统(Draxler et al., 1998; Stein et al., 2015), 是欧拉和拉格朗日混合型的扩散模式, 拥有较完整的输送、扩散和沉降过程(Borge et al., 2007).目前已普遍用于空气污染物传输路径与来源分析(张青新, 2013; 王郭臣等, 2016; Draxler et al., 2018).
本文以兰州市主要城区(36.07°N, 103.82°E)作为模拟受点, 轨迹起始高度距离地面500 m, 利用NCEP的GDAS气象数据计算2013—2018年每天8：00(北京时间)抵达受点兰州市的72 h后向气流轨迹.
3 结果与分析(Results and analysis)3.1 兰州市空气污染物的描述性统计兰州市2013—2018年空气污染物(SO2、NO2、CO、O3、PM2.5及PM10)的描述性统计结果见表 1.SO2、NO2、CO、8 h-O3、PM2.5和PM10的年际平均值分别为(23.21±15.68) μg·m-3、(49.39±21.67) μg·m-3、(1.23±0.73) mg·m-3、(85.68±46.50) μg·m-3、(57.00±35.32) μg·m-3和(127.96±93.39) μg·m-3.根据我国《环境空气质量标准》(GB3095—2012)规定的二级标准限值要求, SO2年均值浓度达标, 低于标准限值(60 μg·m-3)；NO2年均值浓度高于标准限值(40 μg·m-3), 年均值浓度超标.PM2.5和PM10每年平均值均高于标准限值(PM2.5 35 μg·m-3, PM10 70 μg·m-3), 分别超标1.6倍和1.8倍, 说明PM2.5和PM10是兰州的首要污染物.
表 1(Table 1)
| 表 1 空气污染物的描述性统计 Table 1 Descriptive statistics of air pollutants | ||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 1 空气污染物的描述性统计 Table 1 Descriptive statistics of air pollutants
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3.2 兰州市空气污染时间变化3.2.1 年变化2013—2018年兰州市主要空气污染物的年际变化如图 2所示.研究期内, SO2浓度呈逐年下降趋势, NO2浓度基本呈逐年上升趋势, NO2与SO2的比值在2013年为1.07, 说明固定源和移动源贡献相当, 但2018年NO2与SO2的比值为2.58, 说明移动源对空气污染的影响增大, CO浓度呈先上升后下降趋势, 2014年出现最大值1.47 mg·m-3.O3浓度呈先下降后上升趋势, 在2014年有最小值63.11 μg·m-3.PM2.5和PM10浓度呈下降趋势, 但PM2.5浓度在2016年稍有升高, PM10浓度在2017年增高.兰州市PM2.5与PM10的比值低至0.45, 说明粗颗粒物占比较重, 受我国西北地区塔克拉玛干沙漠等地影响较大, 但近年来PM2.5和PM10浓度的下降趋势可能由于沙尘天气减少, 扬尘措施逐渐完善(Zhao et al., 2016).总体来说, SO2、PM2.5及PM10浓度呈下降趋势, NO2、CO及O3浓度呈上升趋势.
图 2(Fig. 2)
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| 图 2 兰州市主要空气污染物年变化特征(a.SO2, b.NO2, c.CO, d.O3, e.PM2.5, f.PM10) Fig. 2Annual variation characteristics of SO2(a), NO2(b), CO(c), O3(d), PM2.5(e) and PM10(f) in Lanzhou |
3.2.2 季节变化2013—2018年兰州市主要空气污染物的季节和日变化如图 3所示.一次污染物季节变化都呈“U”型特征.SO2浓度冬季最高, 1月为高峰月(42.70 μg·m-3).CO浓度冬季最大, 峰值月份为12月(2.1 mg·m-3).NO2浓度在4个季节都超过二级标准限值(40 μg·m-3), 冬季浓度最高为63.7 μg·m-3, 夏季浓度最低为42.2 μg·m-3, 12月是浓度高峰月(70.9 μg·m-3).NO2具有光化学活性, 在阳光的作用下与其他前体物可以发生光化学反应生成O3, 可能是NO2夏季浓度最低的原因之一.SO2、CO和NO2在冬季出现较高浓度值, 可能与冬季城市的集中供暖(11月—次年3月)和较差的扩散条件有关.NO2和CO在日变化上与SO2表现出不同的规律, 说明NO2和CO受到其他人为活动的影响, 如车辆排放等.但二次污染物O3夏季浓度最高, 峰值月份出现在6月, 为73.8 μg·m-3, 冬季浓度最低.O3表现出相反的模式, 是由于夏季高温和强烈的太阳辐射利于O3的形成(Atkinson et al., 2003).
图 3(Fig. 3)
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| 图 3 兰州市2013—2018年SO2(a)、NO2(b)、CO(c)、O3(d)、PM2.5(e)和PM10(f)浓度的季节和日变化特征 Fig. 3Seasonal and daily characteristics of SO2(a), NO2(b), CO(c), O3(d), PM2.5(e) and PM10(f) in Lanzhou during 2013 to 2018 |
冬季PM10和PM2.5的浓度平均值分别为157.6 μg·m-3和71.9 μg·m-3, 其浓度的高峰月都为12月.冬季颗粒物浓度较高可能与燃煤取暖、较冷月份逆温增强和稳定的天气有关, 这些条件会造成空气中颗粒物的积累, 导致污染事件发生(Xia et al., 2006; Timonen et al., 2013; 陈锦超, 2018).春季PM10较高值总是紧随冬季PM10的最大值, 可能是受沙尘暴的影响(Wang et al., 2004).夏季颗粒物浓度最小, 与停止供暖和人为排放的减少有关；同时, 夏季降水充沛, 大气混合边界层对流增强, 污染物扩散稀释较快(Choi et al., 2008; Titos et al., 2014).
3.2.3 日内变化由图 3可知, SO2、O3浓度日变化呈“单峰型”.SO2浓度从凌晨5：00开始缓慢上升, 到中午11：00达到峰值, 之后浓度快速下降, 到凌晨2：00降到最低值.O3浓度最高值出现在下午15：00, 最低值出现在早上8：00.NO2、CO、PM2.5和PM10浓度日变化表现为“双峰型”.NO2浓度最高值出现在晚上22：00, 随后浓度缓慢下降, 到凌晨6：00浓度下降到一个低值, 之后又开始升高, 到中午11:00达到次高峰, 然后浓度迅速降低, 到下午16：00降到最低值.CO浓度最高值出现在上午10：00, 次高值出现在晚上21：00, 两个低值分别出现在下午17：00和凌晨4：00, 日间高峰值大于夜间高峰值, 日间高峰是由高峰时段人为活动增加造成的, 夜间高峰值可能由于冬季燃煤供暖所致.PM2.5和PM10的最高浓度值分别出现在中午12：00和上午10：00, 次高值都出现在晚上22：00.PM2.5和PM10的浓度日变化与NO2和CO相似, 表明交通来源对PM组分有重要的影响.
除排放污染外, 这种浓度变化规律还可能是由大气边界层高度(ABLH)变化引起的.ABLH增强提供了更大的体积和空间来稀释污染物从而降低其浓度.下午污染物浓度较低是因为ABLH和风速较高, 分散稀释效果较好, 这与Guan等(2017)和Zhao等(2013)的研究一致.其他浓度低值出现在夜间, 市民出行减少和干沉降去除颗粒物是导致污染物浓度降低的主要原因.夏季, 在湿度较高的情况下, 干沉降可能导致污染物浓度在夜间达到最低, 但在冬季, 虽然夜间干沉降增加, 但由于供暖的原因, 导致污染物浓度仍会上升.
3.3 兰州市空气污染空间变化2013—2018年兰州市空气污染空间变化如图 4所示.由图可知, 各污染物平均浓度最高的地区为西固区, 最低的地区为榆中区.其空间变化表明, 在人为活动较少的郊区, 空气污染程度轻.SO2浓度在空间上表现为位于西固工业区的LYH站点的值(年平均值24.7 μg·m-3)高于其他站点.城关区交通站点LRB处的NO2浓度年平均值高达56.7 μg·m-3, 超过二级浓度标准限值(40 μg·m-3), 表明强烈的交通排放对空气质量影响重大, 但在此站点O3浓度最低(79.7 μg·m-3).PM2.5和PM10的浓度值在工业区站点很高, 年平均值分别为59.9 μg·m-3和130.9 μg·m-3, 均超过二级浓度标准限值(分别为35 μg·m-3和75 μg·m-3).七里河区的混合污染物监测站点SWH也具有较高的PM浓度值, 这可能是因为此站点受附近西固地区大气输送的影响.大气污染物的空间变化不仅受当地废气排放的影响, 而且与气象条件也有很大关系, 当地的排放(如SO2和NOx的排放)可能会造成主要污染物的聚集, 而气象条件(如风)可能会导致附近源区的污染气体形成相对较高的二次污染物.
图 4(Fig. 4)
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| 图 4 2013—2018年兰州市5个站点(LYH、SWH、LIBP、LRB和YZ)空气污染空间变化特征(单位：μg·m-3, CO：mg·m-3) Fig. 4Spatial variation of air pollution at five stations (LYH, SWH, LIBP, LRB and YZ) in Lanzhou from 2013 to 2018 |
3.4 大气污染物与气象参数的关系越来越多的研究表明污染物与气象要素关系密切(Guan et al., 2017; 罗燕等, 2018).将兰州市2013—2018年3种气象要素(气温、相对湿度和风速)分别分成5类, 统计每种气象要素各类别下每一种污染物的超标日浓度、非超标日浓度、平均值和日值超标率(表 2).
表 2(Table 2)
| 表 2 2013—2018年兰州市6种污染物与气象因素的关系 Table 2 The relationship between six pollutants and meteorological factors from 2013 to 2018 | ||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 2 2013—2018年兰州市6种污染物与气象因素的关系 Table 2 The relationship between six pollutants and meteorological factors from 2013 to 2018
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除O3外, 其他污染物的各类特征值都与气温成负相关, 浓度高值集中在低温T≤7 ℃范围内.但O3的日均浓度值与气温成正相关, 当日均温T≥19 ℃时, 其超标率最高为23.8%, 造成这种现象的原因是高温和强烈的太阳辐射利于O3的形成(Atkinson et al., 2003).
气象要素中, 相对湿度对污染物排放的影响至关重要.本研究表明, 当日均相对湿度值在第一类别RH≤20%时, NO2和O3超标率最高.PM2.5和PM10的超标率和平均浓度最高值出现在相对湿度次低的第2类别20% < RH≤40%上.可见相对湿度在20%~40%时, 颗粒物污染潜力最大.
以往的研究表明, 高风级有利于空气污染物的稀释, 可以降低污染物浓度(Jones et al., 2010;Xu et al., 2011; Huang et al., 2015; Ma et al., 2016).在本研究中, SO2、NO2、CO的浓度特征值都与风速成负相关关系.日均风速在第一类别1 m·s-1≤WS < 2 m·s-1时, NO2、CO和O3浓度日超标率最高.风速与颗粒物(PM)特征值呈正相关, 风速在1 m·s-1≤WS < 2 m·s-1范围内时, 颗粒物平均浓度最低, PM2.5和PM10的平均浓度分别为75 μg·m-3和159.2 μg·m-3.在最低级别风速区间时, 颗粒物日均浓度超标率最低.随着风速级别的增大, 颗粒物平均浓度和超标率呈明显的上升趋势.出现这种结果的原因可能是风速过大会携带大量粉尘远距离传输发生颗粒物沉降.
为了更好地理解风向对6种污染物的影响, 本文对风向和6种污染物的浓度进行了分析(图 5).由图可知, 兰州地区NO2和SO2浓度与西南风有关, O3浓度主要受西风影响.在吹西风时, NO2、SO2和O3浓度出现高值, 这可能是由于风从兰州山谷西面的西固区带来了石油化工厂排放的废气, 导致SO2和NO2浓度上升, 而且使得挥发性物质增多, 造成O3光化学污染, 这个结果也说明特定风向的风对大气污染物的影响更大.PM2.5和PM10的最高浓度分别与北风、东北风有关. CO浓度受多种风向的影响.SO2、NO2、CO和O3都在低风速时浓度较高, 当风速增大时浓度降低.与其他污染物不同的是, PM2.5和PM10的浓度随风速增大而增大, 可能与风速大能够携带较多颗粒物有关.
图 5(Fig. 5)
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| 图 5 2013—2018年兰州市风向与SO2(a)、NO2(b)、CO(c)、O3(d)、PM2.5(e)和PM10(f)的关系 Fig. 5The relationship between wind direction and SO2(a), NO2(b), CO(c), O3(d), PM2.5(e), PM10(f) in Lanzhou from 2013 to 2018 |
4 兰州市空气污染来源解析(Source apportionment)4.1 污染物主成分分析为解析兰州市局地空气污染源, 对2013—2018年兰州市空气污染物进行主成分分析, 各主成分的特征向量(>0.5的载荷加粗显示)如表 3所示.由表可知, 春季有3个特征值大于1的主成分, 累计贡献率为85.75%, 其中, 因子1的贡献率为37.67%, SO2(0.777)和CO(0.679)的特征向量大.兰州大气中的SO2主要是燃烧所致, SO2是燃煤产生的主要污染物.PM2.5(0.654)和PM10(0.638)的特征向量次之, PM成分复杂, 来源广泛, 主要来自两部分：一部分是人为源排放, 包括煤烟、汽车尾气和建筑施工等；另一部分是自然源, 春季兰州市风沙大, 沙尘天气下的扬尘、浮尘、沙尘暴污染明显.而且因子1中NO2(0.599)的特征向量也较高, 所以燃烧源和地壳来源是因子1的主要贡献源, 说明春季近40%的污染来自燃烧源和地壳源.因子2的贡献率为30.12%, NO2(0.647)和CO(0.572)的特征向量大.NO2的来源有两部分：一部分是移动源, 主要是汽车尾气；另一部分是固定源, 主要来自工业生产、居民生活等所需煤、石油等化石燃料的燃烧.CO是燃烧不完全的产物, 主要来自机动车尾气排放和燃煤不完全排放.由此说明NO2和CO主要是燃烧源直接排放的一次污染物, 兰州市春季近30%的污染为燃烧型污染.因子3的贡献率为17.96%, 主要特征向量为O3(0.968), 表明因子3代表的污染具有氧化性, 呈二次污染的特征.O3、NO2和CO及挥发性有机物之间发生光化学反应是造成大气二次污染的根源.因此, 兰州市春季近20%的污染为光化学二次污染.
表 3(Table 3)
| 表 3 2013—2018年兰州市气空气污染物的主成分分析 Table 3 Principal component analysis of air pollutants in Lanzhou during 2013—2018 | |||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 3 2013—2018年兰州市气空气污染物的主成分分析 Table 3 Principal component analysis of air pollutants in Lanzhou during 2013—2018
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夏季有2个特征值大于1的主成分, 累计贡献率为69.32%, 其中, 因子1的贡献率为46.73%, 除O3外其他污染物的特征向量都很高, 说明夏季近50%的污染来源为地壳源和燃烧源, SO2、CO、NO2的特征向量较高, 所以燃烧源主要来自燃煤排放.因子2的贡献率为22.60%, O3(0.830)和NO2(0.586)的特征向量很高, 说明夏季约20%的污染来源为光化学二次污染源和机动车燃烧源.秋季和冬季均有2个特征值大于1的主成分, 累计贡献率分别为73.35%和63.89%, 其中, 秋季因子1的贡献率为53.89%, 冬季因子1的贡献率为45.59%.秋、冬季因子1中污染物特征向量情况与春、夏季因子1相似, 说明在秋、冬季约50%的污染来源于地壳和燃烧源.秋、冬季因子2的贡献率分别为19.46%和18.30%, 都是O3特征向量高, 说明秋、冬季约20%的污染来自光化学二次污染, 而且因子1、2都为秋季比冬季多.总的来说, 兰州市的大气污染已由煤烟型污染转为复合型污染, 固定源(如煤和生物质燃烧等)、移动源(如机动车尾气排放等)、二次光化学过程及地壳源是兰州市主要的污染来源.
4.2 后向轨迹与聚类分析为解析兰州市远距离传输源, 本研究根据2013—2018年后向轨迹的计算结果将2013—2018年4个季节的轨迹用角度聚类法分为4类(1~4), 每条聚类对应的百分数表示不同方向的气流比例(图 6).兰州远距离传输来的气团除了来源于内蒙古高原(轨迹1)、新疆塔克拉玛干及周围的戈壁沙漠(轨迹2)和甘肃东南部周边地区(轨迹4和春、夏、秋季中的轨迹3)以外, 还有来自于西藏北部、青海中部的气团(冬季轨迹3).春季大气环流处于过渡期, 冷暖气团运动活跃, 气团以西北方向和北向为主, 分别占到本季气团的49.09%和17.75%.夏季受东亚南亚季风影响, 气团以东南向和南向为主, 分别占到本季气团的33.46%和26.51%, 且气团传输距离较近.秋季季风逐渐消退, 势力减弱, 但亚洲大陆冷高压逐渐增强, 本季气团以西向和东南向为主, 分别占本季气团的51.30%和22.86%.冬季受亚洲冷高压和青藏高原的共同影响, 以西北向和西向气团为主, 分别占到本季气团的66.98%和18.32%.
图 6(Fig. 6)
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| 图 6 2013—2018年兰州市后向轨迹聚类 Fig. 6Back trajectory of air masses in Lanzhou during 2013 to 2018 |
为了描述气团对不同季节污染物浓度水平的影响, 本文结合6种污染物不同季节的平均浓度, 用聚类统计的方法计算了不同轨迹不同季节的污染物浓度, 结果如表 4所示.聚类1中污染物CO和PM2.5浓度在夏季出现最大值, 可能受来自兰州北部气团的影响, 途径白银市等工业污染程度较重的区域(马珊等, 2019).聚类2中污染物SO2和NO2的浓度最大, 说明来自西部的新疆塔克拉玛干及周围的戈壁沙漠气团对兰州SO2和NO2的浓度贡献较大.O3浓度在夏季整体较高, 4条聚类上的浓度均大于100 μg·m-3, 春季次之, 均大于90 μg·m-3.其中, 春季在聚类2上的浓度值明显高于其他聚类, 可能受来自西北方向气团的影响, 途径西固区等臭氧污染程度较重的区域, 导致O3浓度明显高于其他轨迹(姜允迪等, 2000).春、冬季的PM2.5浓度值在聚类3上最高, 说明春、冬季兰州市PM2.5受甘肃省南部周边地区和西部沙漠的影响.4个季节中聚类2对应的PM10浓度最高, 说明兰州市的PM10浓度水平受新疆塔克拉玛干及周围的戈壁沙漠和兰州市周围气团的影响.
表 4(Table 4)
| 表 4 兰州各类气团气态污染物平均浓度统计 Table 4 Statistics on the average concentration of gaseous pollutants in various air masses in Lanzhou | |||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 4 兰州各类气团气态污染物平均浓度统计 Table 4 Statistics on the average concentration of gaseous pollutants in various air masses in Lanzhou
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5 原因分析(Cause analysis)5.1 当地污染物排放2012—2018年兰州市空气质量指数(AQI)和主要污染物排放情况见表 5.由表可知, 2012年兰州市AQI为93.9, 到2018年AQI为100.62, 2012—2018年, AQI在98.7左右波动.2012年兰州市工业废气排放量为3.96×1011 m3, 2018年为2.73×1011 m3, 2012—2018年, 工业废气排放量减少了1.23×1011 m3.2012—2017年, SO2排放量从8.04×104 t下降到3.13×104 t, NOx排放量从10.7×104 t下降到3.09×104 t, 烟尘排放量从3.6×104 t下降到2.04×104 t.由图 2知, SO2、PM2.5和PM10浓度呈逐年下降趋势, 这与兰州市的SO2、烟尘排放量下降相对应, 出现这种情况可能是由于政府为了减少局部空气污染制定了越来越严格的空气质量管理策略和新的排放控制标准, 包括减少固定排放；“奇偶”交通限制；街道抑尘；进一步促进绿色旅行, 用天然气取代煤炭和增加植被, 减少二次粉尘等(Zhao et al., 2016).但NO2和O3的浓度上升, 这可能与兰州市汽车保有量急速上升有关.虽然工业NOx排放降低, 但2012年兰州市汽车保有量为38万辆, 2018年汽车保有量为106万辆, 汽车排放的NOx激增使得NO2污染不降反增.
表 5(Table 5)
| 表 5 2012—2018年兰州市废气及主要污染物排放 Table 5 Emission of waste gas and major pollutants in Lanzhou from 2012 to 2018 | ||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 5 2012—2018年兰州市废气及主要污染物排放 Table 5 Emission of waste gas and major pollutants in Lanzhou from 2012 to 2018
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5.2 气象条件在特定的气象条件下(如逆温、低风条件), 城市地区大气气溶胶和一些气态污染物的浓度通常会发生变化(Zhang et al., 2015; He et al., 2017).2013—2018年, 兰州市气温、风速和相对湿度变化不明显, 大气边界层高度年际变化表现为下降趋势(图 7).污染物超标天数在2015年后出现缓慢增多态势, 但总体上呈减少趋势.气象条件的年际变化对污染物的影响并不明显, 兰州地区气象与污染物浓度之间的相互作用机理尚不清楚, 需要进一步开展多尺度环流调查和模型模拟研究.
图 7(Fig. 7)
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| 图 7 兰州市气象条件对污染物的影响 Fig. 7Influence of meteorological conditions on pollutants in Lanzhou |
6 结论(Conclusions)1) 2013—2018年，兰州市SO2、PM2.5及PM10年际变化呈下降趋势, NO2、CO、O3年际变化呈上升趋势；兰州市污染物(除O3)季节变化都呈“U”型特征, SO2、CO和PM在冬季浓度出现峰值, O3在夏季浓度最高；SO2、O3浓度日变化呈“单峰型”, NO2、CO、PM2.5和PM10浓度日变化表现为“双峰型”.
2) 局地污染方面, 燃烧源、地壳源及二次光化学污染是兰州市主要的污染来源.气团输送方面, 西北气流和北部气流对污染物浓度影响较大, 主要是因为这两类气流源自和途径的区域是沙尘暴的主要源地及工业污染排放较重的区域.
3) 原因初探表明, 除地理位置外, 兰州谷地空气质量的改善可能与当地排放和气象条件的变化有关.近年来, 随着政府对空气质量管理策略和排放控制标准的日益严格, 污染物排放量呈下降趋势, 而气象条件的影响还需进一步研究.
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