周锴¹, 钟小燕¹, 庾从蓉^1,2, 王船海^1,2, 夏钟¹
1. 河海大学水文水资源学院, 南京 210098;
2. 水文水资源与水利工程科学国家重点实验室, 南京 210098
收稿日期: 2019-06-25; 修回日期: 2019-09-05; 录用日期: 2019-09-05
基金项目: 国家自然科学基金（No.51509069）；国家水体污染控制与治理科技重大专项（No.2014ZX07101-011）；中央高校基本科研业务费专项资金项目（No.2019B10814）；水文水资源与水利工程科学国家重点实验开放基金（No.2017490811）
作者简介: 周锴(1997-), 男, E-mail:zhou97102@foxmail.com
通讯作者（责任作者）: 庾从蓉, E-mail:cryu@hhu.edu.cn
王船海, E-mail:WangChuanHai@vip.sina.com

摘要：河道中的底泥作为二次污染源，是影响河道水环境重要因素.太湖河口及调水区河流底泥氮磷的释放扩散受水动力条件的影响越来越受到人们的重视.本文用直水槽模拟河道的水动力条件改变，通过实验研究总磷、总氮在不同水深条件下水体中的浓度变化情况，探究底泥中营养物质在不同水深条件下的释放规律.本文从水流底部切应力和底部压强的角度，分析研究上覆水中总磷、总氮的平均释放速率.结果显示上覆水中的总磷随着底部切应力的增大，平均释放速率增大，随着底部压强的增大，平均释放速率减小，即与水深的变化成负相关；总氮则随着底部压强的增大，平均释放速率增大，即与水深的变化成正相关.
关键词：河道底泥氮磷水动力切应力压强释放和吸附
Water depth impact on nutrients re-release from sediment in Taihu River Channel
ZHOU Kai¹, ZHONG Xiaoyan¹, YU Congrong^1,2, WANG Chuanhai^1,2, XIA Zhong¹
1. College of Hydrology and water resources, Hohai university, Nanjing 210098;
2. State Key Laboratory of Hydrology-Water Resources and Hydraulic Engineering, Nanjing 210098
Received 25 June 2019; received in revised from 5 September 2019; accepted 5 September 2019
Abstract: Sediment in the river channel as a secondary source of water pollution, is important for the river water quality. The release of nitrogen and phosphorus from the river sediment at the entrance of Taihu lake and in the diversion area where the hydrodynamic conditions vary the most, has received much attention recently. We developed a flume experiment to explore the impact of the river water depth on the nutrient release from the channel sediment. The concentration of total phosphorus and total nitrogen in the water on top of the sediment were observed over 180 minutes when the water depth in the flume changed from 7.8 cm to 19.2 cm. We found that the average release rate of the total phosphorus from the sediment increased with the increase of bottom shear stress, and decreased with the increase of bottom pressure, illustrating a negatively correlation with water depth. On the contrary, With the increase of the bottom pressure, the average release rate of total nitrogen increased, which was positively correlated with the water depth.
Keywords: river sedimentnitrogen and phosphorushydrodynamicsshear stresspressurerelease and adsorption
1 引言(Introduction)随着城市化进程的推进, 城市的建设速度不断加快, 给河道水环境带来了严重的污染, 影响人们的正常生产和生活, 因此河道治理是水环境保护中的重要部分(房睿, 2018).污染源具有复杂性, 既有外源性, 又有内源性(黄琼, 2015).外源包括工业、农业、生活污水的排放等.内源性污染主要来自河底淤积的底泥, 其中含有大量的有机物、氮、磷、重金属等污染物质(何争妍, 2009).内源污染物使得河道水质不断下降.因此, 污染物质在界面传输过程的研究对于水环境的控制和治理尤为重要(秦伯强等, 2002).
目前, 国内外****多研究湖泊底泥氮磷释放, 通过模拟实验, 构建模型等手段, 研究水动力对湖泊底泥氮磷释放的规律.例如, 李一平等(2004)用环形水槽模拟了水动力条件下底泥的起动规律, 实验中通过改变水槽转速来模拟出不同扰动强度下底泥悬浮和释放的规律.当底泥处于运动临界状态时, 随着流速的增大, 底泥释放率呈上升趋势; 底泥达到“少量动”状态时, TN、TP的浓度和释放率较前一阶段有了明显的上升; 当底泥处于“普遍动”状态时, TN、TP的浓度和释放率产生了一个较大的突增, 底泥中的营养物质被完全释放出来.陈美丹(2007)根据室内模拟实验成果对WASP5水质模型中的底泥释放项进行适当改进.发现, 当流速小于底泥起动流速时, 底泥释放项采用静态释放速率表示; 当流速大于起动流速时, 采用动态底泥释放速率表示.Zhang等(2012)通过改变水槽的水流速度和水深来测量氮磷的释放量.提出了3种释放机制:扩散释放, 再悬浮孔隙水混合释放和悬浮颗粒物解析释放.钟晓燕等(2017)在环形水槽的基础上, 用理论公式计算底泥启动临界流速, 研究不用流速下上覆水中氮磷的变化规律.得出溶解性氮磷的释放量、最终的平衡浓度与流速存在对数关系, 释放量及最终平衡浓度在起动流速前随流速增加显增加, 临界流速后增加量减少.
水动力条件改变水流对河道底部的剪切力和压强, 引起底泥沉降或悬浮, 从而影响底泥中氮磷的释放.董宁澎和李大勇(2017)对现今7种主要的水流与壁面间切应力的估计方法在不同雷诺数的条件下进行评价和比较.Ding等(2018)用高频传感器研究了不同风况下太湖风浪、湖流和剪切应力对沉积物再悬浮的影响.经过计算得出波浪引起的剪切应力的变化范围在0.045~0.338 N·m^-2时, 总剪应力与浊度呈正相关.Elka等(2018)将瞬时底部剪切应力和真实的水柱混合在一个系统中, 从而对沉积物再悬浮进行研究, 发现底部剪切应力的峰值推动了泥沙的再悬浮.
国内外有关流速对底泥释放的影响的研究较多, 但对于水深对底泥释放影响的相关研究相比甚少, 尤其在量化方面的研究有所欠缺, 而水深作为水动力条件中不可或缺的因素又是极为重要的.故本文主要研究水动力条件下的水深对于底泥营养物质释放的影响.研究将应用直水槽模拟天然河道的流动状态.通过改变直水槽水深和流速, 研究底泥中营养物质释放与不同水深流速的关系.主要分为:①同一流速下, 不同水深下的底部切应力对氮磷释放的影响; ②同一流速下, 不同水深下的底部压强对氮磷释放的影响; ③氮磷不同物质释放机制的比较.从而, 揭示水体水深变化对底泥与水体中营养物质交换过程的影响.
2 材料与方法(Materials and methods)2.1 样品材料2.1.1 太湖河道水质与底泥特征根据最新2017年太湖健康状况报告, 太湖总磷为Ⅳ类, 总氮为Ⅴ类, 水体呈中度富营养化.其中总氮浓度自2007—2017年基本逐年降低, 而总磷从2007—2017十年来的浓度略有上升.可见, 太湖河道中总磷总氮浓度仍对水体富营养化产生影响.嘉兴地区位于太湖流域, 平原河网交错, 这也造成了河道水质污染, 使得嘉兴地区水体富营养化严重.
底泥沉积物中氮分为可交换氮、固定氮和有机氮.其中, 有机氮占到总氮的98%, 其余为无机氮.有机氮可以经过矿化作用转变为无机氮(NH₄⁺, NO₃^-等)扩散进入上覆水中, 上覆水体中的无机氮(NH₄⁺, NO₃^-等)又被反硝化成N₂、N₂O等气体进入大气(胡开明等, 2011).罗春燕等(2009)发现嘉兴地区底泥中可交换氮以铵态氮为主, 且占交换态氮的62.15%~100%.
底泥沉积物中的磷的形态, 通常分为水溶性磷、铝磷、钙磷、还原态可溶性磷、闭蓄磷和有机磷等7种化学形态(Chang, 1957), 又可分为有机磷和无机磷两种形式.研究显示太湖地区底泥中内源磷主要以无机磷形态存在, 占总磷的60%以上, 无机磷中又以NaOH-P为主要形态, 占80%以上(金相灿等, 2004).
2.1.2 样品采集实验使用的原样表层底泥来自于太湖流域嘉兴河网地区.嘉兴水网密度为全国之最, 社会经济的发展及城市化进程的不断加快, 流入河流的工业污水和生活污水较多, 同时特色农业的发展使面源污染进一步加剧, 超过了河流自身的净化能力, 使得底泥中磷氮浓度较高.水体综合营养评价指数数据在60~70之间, 属于中度富营养状态(莫祖澜, 2014; 侯保兵等, 2016).
采样时使用Peterson抓斗采样器采集浙江嘉兴市余步大桥下(30°43′48.74″N, 120°52′07.51″E)的底泥, 现场剔除砾石、贝壳以及动植物残体, 简单地处理后放入密封的塑料箱内, 并迅速转移至专用冰箱冷置备用, 采样位置见图 1.
图 1(Fig. 1)

图 1 浙江省嘉兴市位置图 Fig. 1Location map of Jiaxing city, Zhejiang province

2.2 实验方法2.2.1 实验装置本实验设计建造的直水槽实验装置为长1.4 m, 断面宽0.2 m的有机玻璃水槽(图 2), 有机玻璃水槽结构示意图见图 3.装置的进水段和出水段铺排石子, 铺设石子长度分别为0.25 m和0.13 m, 以保证实验段底泥水流的平稳性.在水泵与回水管之间设有流量计, 通过调节阀门来调节所需的实验流量.水槽出口处带孔的闸板, 与一个长的螺旋装置相连, 可精确调节所需水深.整个实验采用循环水.为保证实验过程中不对上覆水体的流场产生明显干扰, 水样采集利用虹吸原理进行采集.采样时, 将虹吸管的一端置于上覆水底部靠近底泥处, 另一端软管折成死弯, 形成密闭, 挤压球形气囊, 排除液体端管内空气, 松开气囊, 水样被压进软管, 再将软管内水样放入试管进行分析.
图 2(Fig. 2)

图 2 直水槽示意图 Fig. 2Schematic diagram of straight water tank

图 3(Fig. 3)

图 3 有机玻璃水槽结构示意图 Fig. 3Schematic diagram of straight water tank

本实验采用循环水装置, 为探究循环水中水质变化, 分析入口段、实验底泥段的1/2处、出口段共3处的上覆水分别接近底泥和空气的总氮总磷浓度, 对其求出方差和标准差, 根据数据的方差及离散程度可以看出, 样品采集过程偏离数据几乎没有, 因此之后的实验没有必要如此繁杂地采样, 可以默认入口段, 底泥试验段, 出口段的水中总磷浓度基本不变.因此, 循环水水质基本保持不变, 便于后续分析.
因采样点河道狭窄, 根据相似理论, 将装置等比例缩小, 本实验装置可近似模拟天然河道, 降低装置具有的边壁效应的影响.同时, 本装置的边壁效应影响较小, 在一定范围内, 可将实验结果推广到相似实际中去.最后, 本文实验研究等均按照一维模型考虑, 与平原河网区相契合, 便于结论的应用.
2.2.2 实验步骤本实验分2个阶段:第一阶段前期准备阶段.将采集回的太湖河道沉积物均匀地铺于直水槽底部, 并轻压使底泥处于相对平整状态, 平铺厚度10 cm.缓慢注入自来水, 并静置24 h.第二阶段为实验阶段.由于太湖周边河道流速缓慢, 一般在0.1 m·s^-1左右, 基于此调节流速和水深.实验的平均流速和水深如表 1所示.每组实验持续180 min.在实验进行到0、20、40、60、90、120、180 min的时候, 分别采取上覆水水样.采集水槽表层水样和靠近底泥处水样.为了不影响底泥附近的水动力条件, 靠近底泥的水样采用虹吸法取得.实验工况如表 1所示.
表 1(Table 1)

表 1 实验工况 Table 1 Experimental conditions

表 1 实验工况 Table 1 Experimental conditions 编号 1 2 3 4 5 6 7 8 9 断面平均流速/(m·s-1) 0.02 0.05 0.1 0.04 0.043 0.0405 0.0403 0.06 0.06 水深/cm 10 10 10 10 13.8 19.3 7.8 14 19.2

2.2.3 分析方法样品采集后, 用孔径为0.45 μm水相滤膜进行过滤, 之后放于冰柜4 ℃条件下保存.在中国科学院南京地理与湖泊研究所实验室, 使用荷兰SKALAR连续流动分析仪San++分析测试水样中的总磷浓度(TP)、总氮浓度(TN).
2.2.4 计算方法① 释放速率(释放通量)计算公式底泥氮磷的释放速率(释放通量)的计算公式如下:

(1)

式中, C₁为t₁时间的浓度(mg·L^-1), C₂为t₂时间的浓度(mg·L^-1), V为水柱体积(m³), A为底部面积(m²), Δt为时间(s).
将公式简化后变为:

(2)

式中, h为水体深度(m)
② 底部切应力计算公式
水体底部切应力因底流作用而产生, 又基于流速的对数分布规律, 故底部切应力的计算采用如下公式(蒋增杰, 2008).

(3)

式中, τ为底部切应力(N·m²); ρ为水的密度(1000 kg·m^-3), μ^*为摩阻流速, 通过式(4)计算:

(4)

式中, k为卡门常数(取k=0.4);u_z为距离底泥z(cm)处流速(m·s^-1); z₀为渠底物理粗糙度, 该参数对于计算结果不敏感, 因此取常数2 mm.根据底层流速实测数据求解u^*.
③ 底部压强计算公式
水体底部因水体自身重力作用, 对底部产生一个压强作用, 压强计算的公式采用如下公式:

(5)

式中, p为底部压强(Pa); ρ为水的密度(1000 kg·m^-3); g为重力加速度(9.8 N·kg^-1); h为水体深度(m).
3 结果与讨论(Results and discussion)3.1 底泥特征及再释放过程分析3.1.1 底泥特征分析泥沙粒径分析, 如表 2所示.实验中, 除v=0.094 m·s^-1的实验操作中, 上覆水体接近底泥2 cm内在前期有少量悬浮物质外, 其他均未出现近底泥层水体浑浊现象, 可用窦国仁(1999)的泥沙启动流速计算公式粗略估算启动流速来验证.在实验工况下, 可得出各粒径启动流速如图 4所示.
表 2(Table 2)

表 2 泥沙粒径分析 Table 2 Analysis of sediment particle size

表 2 泥沙粒径分析 Table 2 Analysis of sediment particle size 粒径百分比 粒径/10-3mm 粒径分布百分比 粒径中值/10-3mm d(0.1) 0~4.0 18.98%±0.035% 2.066±0.004 4.0~8.0 14.515%±0.034% d(0.5) 8.0~16.0 25.083%±0.107% 13.01±0.043 16.0~32.0 27.242%±0.074% d(0.9) 32.0~64.0 12.314%±0.071% 37.231±0.334 大于64.0 1.866%±0.191%

图 4(Fig. 4)

图 4 启动流速与粒径的关系 Fig. 4Relationship between starting flow rate and particle size

而设计实验的最高流速并未达到10 cm·s^-1, 理想状态下, 水流仅仅是层流并不会较多地引起实验底泥的悬浮.与实验观察的水体未出现浑浊相符.
3.1.2 再释放过程分析运用上述公式, 对工况进行TP、TN平均释放速率, 底部切应力及底部压强计算.计算结果见表 3.
表 3(Table 3)

表 3 总磷总氮计算结果表 Table 3 Calculation results of total phosphorus and nitrogen

表 3 总磷总氮计算结果表 Table 3 Calculation results of total phosphorus and nitrogen 编号 平均流速/(m·s-1) 水深/m 切应力τ/(N·m-2) 压强P /Pa TP平均释放通量J/(mg·m-2·h-1) TN平均释放通量J/(mg·m-2·h-1) 1 0.02 0.1 0.0062 980 0.181 11.738 2 0.05 0.1 0.0386 980 0.232 1.811 3 0.1 0.1 0.1544 980 -0.177 -4.934 4 0.04 0.1 0.0247 980 -0.126 0.482 5 0.043 0.138 0.0236 1352.4 -0.183 6.952 6 0.0405 0.193 0.0175 1891.4 -0.630 7.948 7 0.0403 0.078 0.0295 764.4 0.374 0.294 8 0.06 0.14 0.0456 1372 -0.062 3.969 9 0.06 0.192 0.0384 1881.6 0.005 0.409

3.2 不同水深下水体中总磷、总氮释放速率(通量)的变化规律3.2.1 不同水深下总磷、总氮释放速率(通量)随水深的变化规律当流速控制在0.04 m·s^-1左右时, 上覆水中总磷(TP)、总氮(TN)的平均释放速率与水深存在一定的相关性(图 5a).随着水深的增加, 总磷平均释放速率降低, 即水深与总磷的平均释放速率成负相关; 对总氮来说, 随着水深的增加, 平均释放速率不断增加, 即水深与总氮的平均释放速率成正相关.
图 5(Fig. 5)

图 5 上覆水水深(a)、上覆水底部切应力(b)及上覆水底部压强(c)与TP、TN平均释放速率的关系 Fig. 5Relation between overlying water depth(a), the shear stress of the overlying bottom(b) and overlying bottom pressure(c) and average release rate of TP and TN

底泥释放的主要机制是底泥沉积物间隙水与上覆水体之间营养盐的浓度梯度产生了营养盐的扩散.营养盐从深层底泥中解析进入底泥沉积物间隙水, 在扩散作用下逐步到达底泥与水体的接触面, 随后进入到上覆水体中, 从而使上覆水体中的污染物浓度增加(周成, 2017).水动力条件是影响底泥氮磷释放的主要因素之一, 本研究将从水深对底部切应力和底部压强均的影响, 分析氮磷的释放的释放规律(卢俊平等, 2015).
3.2.2 不同水深下总磷、总氮释放速率(通量)随底部切应力的变化规律水深对上覆水底部切应力有一定影响.从本研究中营养物质的平均释放速率与切应力的相关图(图 5b)可知, 在流速为0.04 m·s^-1左右时, 总磷的平均释放速率随切应力的增大而增大, 而总氮的平均释放速率随切应力的增大而减小.可见, 总磷的平均释放速率与切应力成正相关, 总氮的平均释放速率与切应力成负相关.
而水深与切应力又存在着一定的关系.由图 6可知, 随着水深的增加, 切应力不断减小, 近似于线性关系.即切应力与水深成负相关.则当平均释放速率与切应力成正相关时, 与水深成负相关; 当平均释放速率与切应力成负相关时, 与水深成正相关.故TP的平均释放速率与水深成负相关, TN的平均释放速率与水深成正相关.
图 6(Fig. 6)

图 6 上覆水水深与底部切应力的关系 Fig. 6Relationship between overlying water depth and bottom shear stress

底泥中沉积物磷主要以无机磷形式存在, 大部分所占比例为60%~80%.其余为有机磷(周成, 2017).上覆水与底泥间存在泥水界面滞膜层, 当作用于泥水界面滞膜层上的切应力增加时, 泥水界面滞膜层厚度减小, 使得固相底泥中的磷较上覆水中的氮更易穿越滞膜, 从而使上覆水中的总磷平均释放速率增加(李彬等, 2008).
底泥中总氮主要由可交换态氮(EN)和固定态氨铵(F-NH₄⁺)组成, 通过矿化作用、生物合成、硝化作用、反硝化作用等方式进行生物和化学转化成无机氮(NH₄⁺, NO₃^-等)扩散进入上覆水中(卢学伟, 2007).而无机氮极易溶于水, 故此时当水深增加时, 即底部切应力减小时, 上覆水中TN浓度降低, 底泥中的氮大量释放, TN的平均释放速率增大.
3.2.3 不同水深下水体中总磷、总氮释放速率(通量)随底部压强的变化规律水深与压强也存在一定关系, 且由公式(5)可知, 底部压强与水深成正比.由图 5c可知, TP平均释放速率随着底部压强的增大而减小, TN的平均释放速率随底部压强的增大而增大.即TP释放速率与底部压强成负相关, TN平均释放速率与底部压强成正相关.这与切应力的分析结果是一致的.
对于总磷来说, 随着水流底部压强的增大, 作用于泥水界面的压力也越大, 使得固相底泥中的磷难以穿越滞膜, 从而上覆水中的总磷平均释放速率降低, 整体以底泥吸附作用为主.
对于总氮来说, 由上文所述, TN浓度随水深的增加而降低, 使得底泥中的总氮以释放作用为主.可见, 对于总氮的分析已不能只从切应力和压强入手, 应结合其他影响要素进行考虑.
4 结论(Conclusions)1) 在一定范围内, 上覆水中的总磷平均释放速率与水流底部切应力的大小成正相关, 而水流底部切应力与水深成反比, 故上覆水中的总磷平均释放速率与水深成负相关.从底部压强的角度来看, 上覆水中的总磷平均释放速率与水流底部压强的大小成负相关, 即上覆水中的总磷平均释放速率与水深成负相关.这与从切应力角度来分析总磷释放情况的结果是一致的.在研究总氮的平均释放速率时, 可以发现总氮的平均释放速率变化与总磷完成相反, 即其平均释放速率变化与水深变化成正相关.因底泥中总氮物质易溶于水, 且底泥和上覆水中的浓度差过大, 以底泥释放作用为主, 水深越深, 平均释放速率越大.
2) 总体来说, 总磷的平均释放速率反映出流速不变时, 底泥的释放作用随着水深的增大而减小.即在相同流速条件下, 底泥中营养物质释放率随着水深的增大而减小.而总氮因浓度差过大造成的影响超过了静水释放机制, 需单独考虑.故本实验在机制层面阐释了氮磷营养物质从水体进入底泥中, 又再次从底泥释放到上覆水中的释放规律, 有助于运用到实际中, 解决太湖水污染问题.

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