, 杨显玉1
, 吕世华1,2,3, 吴锴1,4, 陈智海1, 范武波5,6, 王浩霖1, 张芬芬4, 何沐全7, 刘天雅11. 成都信息工程大学大气科学学院, 高原大气与环境四川省重点实验室, 成都 610225;
2. 南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心, 南京 210044;
3. 中国科学院西北生态环境资源研究院, 寒旱区陆面过程与气候变化重点实验室, 兰州 730000;
4. 清华大学环境学院, 北京 100084;
5. 四川大学新能源与低碳技术研究院, 成都 610207;
6. 四川省环境保护科学研究院, 成都 610041;
7. 广州气象卫星地面站, 广州 510640
收稿日期: 2019-03-09; 修回日期: 2019-04-05; 录用日期: 2019-04-05
基金项目: 国家重点研发计划(No.2016YFA0602704);国家自然科学基金重大研究计划(No.91644226);国家自然科学基金面上项目(No.41775016);成都信息工程大学科研基金(No.KYTZ201823, KYTZ201731);国家级大学生创新创业训练计划(No.201810621019)
作者简介: 古珊(1996-), 女, E-mail:shan.atmos@gmail.com
通讯作者（责任作者）: 杨显玉, E-mail:xyang@cuit.edu.cn
摘要: 基于OMI卫星遥感反演的对流层甲醛柱浓度资料，对2005—2016年四川盆地对流层甲醛柱浓度的时空分布特征及其影响因素进行了分析.结果表明，12年间甲醛柱浓度年际变化总体呈上升趋势，年均增长率为1.17%.12年间甲醛柱浓度具有波动性，年均最低值和年均最高值分别出现于2005年和2012年.2005—2008年四川盆地甲醛柱浓度相对较低；2011年对流层甲醛柱浓度达到最大且高值区范围最大，2012年后浓度逐渐降低.四川盆地甲醛柱浓度季节变化表现为夏季>春季>秋季>冬季.一年之中，月均甲醛柱浓度最小值基本出现在每年的11—12月，最大值则出现在6—8月.甲醛柱浓度空间分布的高值区主要分布在盆地内西南部的成都平原地区，低值区则多处于人为源排放较低的重庆东北部山区.能源消耗、生产总值及机动车保有量与对流层甲醛柱浓度具有显著的正相关关系.工业源、居民源和交通源排放对甲醛柱浓度具有重要贡献.四川盆地独特的地形及区域内风场对甲醛的扩散也有重要影响.
关键词:卫星遥感甲醛柱浓度时空分布四川盆地
Spatiotemporal variations in OMI satellite-based tropospheric formaldehyde in Sichuan Basin
GU Shan1
, YANG Xianyu1 , Lü Shihua1,2,3, WU Kai1,4, CHEN Zhihai1, FAN Wubo5,6, WANG Haolin1, ZHANG Fenfen4, HE Muquan7, LIU Tianya1 1. Plateau Atmosphere and Environment Key Laboratory of Sichuan Province/Joint Laboratory of Climate and Environment Change, School of Atmospheric Sciences, Chengdu University of Information Technology, Chengdu 610225;
2. Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044;
3. Key Laboratory of Land Surface Process and Climate Change in Cold and Arid Regions, Northwest Institute of Eco-Environment and Resources, Chinese Academy of Sciences, Lanzhou 730000;
4. School of Environment, Tsinghua University, Beijing 100084;
5. Institute of New Energy and Low-Carbon Technology, Sichuan University, Chengdu 610207;
6. Sichuan Academy of Environmental Sciences, Chengdu 610041;
7. Guangzhou Meteorological Satellite Ground Station, Guangzhou 510640
Received 9 March 2019; received in revised from 5 April 2019; accepted 5 April 2019
Abstract: Based on tropospheric formaldehyde column concentration data from OMI satellite, the temporal and spatial distribution characteristics of formaldehyde concentration were analyzed over Sichuan basin during 2005 to 2016. The impact factors which influence formaldehyde column concentration were discussed. The results showed an upward trend of tropospheric formaldehyde column concentration during 2005 to 2016. Moreover, the growth showed fluctuations rose during 2005 to 2016, and the average annual growth rate was 1.17%.And the annual minimum and maximum values appeared in 2005 and 2012, respectively. The formaldehyde column concentration in Sichuan basin was relatively low during 2005 to 2008 while its concentration level and the expansion of the area reached the maximum in 2011. However, the concentration level and its area decreased gradually after 2012. The comparison of the concentration level of formaldehyde column in the four seasons was: summer > spring > autumn > winter. Basically, the lowest value appeared during the months between November to December, and the highest value appeared during the months between June to August. As for the spatial distribution, there was a high concentration of formaldehyde column in Chengdu plain which located in southwestern of Sichuan basin, while low value areas were distributed over the northeast mountain area of Chongqing (with lower anthropogenic emissions). The influencing factors showed that the increase of industrial added value, GDP and motor vehicle ownership had positive effects on the formation and distribution of formaldehyde in the atmosphere. The study demonstrated the sources for the surge in formaldehyde concentration, which included industrial, residential and transportation sources. The unique topography and regional wind field in Sichuan basin also have important effects on the diffusion of formaldehyde.
Keywords: satellite remote sensingHCHO column concentrationspatial-temporal variationsSichuan Basin
1 引言(Introduction)甲醛(HCHO)是大气中最丰富的醛类化合物, 也是对流层大气中挥发性有机物(VOCs)的主要成分之一.VOCs不仅是臭氧和其他氧化物(如过氧乙酰硝酸酯等)的重要前体物, 而且在HOx和NOy自由基循环中也起着重要作用(Dufour et al., 2009；Smedt et al., 2012).此外, 甲醛作为VOCs中的含氧挥发性有机物, 对大气氧化性也有很大的影响, 其与SO2、NO2等污染物通过均相或非均相氧化反应所生成的二次有机气溶胶(SOA)对区域大气复合污染的形成具有重要贡献(Lei et al., 2008).甲醛对人体健康也有直接的影响, 主要危害呼吸系统和神经系统, 易引起皮肤粘膜损伤等疾病(Zhang et al., 2018).大气中的甲醛主要来自甲烷的光化学氧化、农田排放、化石燃料的不完全燃烧和室内建筑装修材料的释放等(Parrish et al., 2012；Kaiser et al., 2017), 其中近一半的甲醛柱浓度变化由异戊二烯氧化所致(Karl et al., 2007).
以往对甲醛的研究多集中在通过监测仪器对室内及公共场所等小范围的甲醛进行污染监测, 而由于甲醛在大气中具有来源广、释放期长等特点, 传统方法获得的监测数据往往缺乏较高的时间分辨率, 同时也无法实现大尺度范围下的系统动态监测(Zhou et al., 2009).近年来, 卫星遥感监测技术因空间分辨率高、数据时间序列长而被广泛运用在大气污染监测中(陈良富等, 2015).用于测量大气甲醛柱浓度的遥感手段主要有GOME-1、GOME-2、SCIAMACHY及OMI, 其中, OMI因测得的甲醛精度最高, 具有13 km×24 km的高空间分辨率且每日均可覆盖全球的优点而被广泛应用.对流层甲醛柱浓度具有明显的垂直分布规律, 近90%的甲醛分布在近地面.目前, 国外****运用多种遥感手段对北美、南美、欧洲及全球等大尺度区域的甲醛柱浓度进行了研究.例如，Schedlbauer等(2011)利用OMI的对流层甲醛柱浓度数据及GEOS-Chem模式研究了全球不同地区对流层甲醛柱浓度的时空分布；Bauwens等(2016)用OMI的HCHO长时间观测数据分析了全球范围内甲醛的热源和生物源的排放, 结果表明, 近年来中国异戊二烯通量有所减少.国内对于运用OMI卫星数据进行甲醛时空分布的研究多集中在京津冀、长三角、珠三角等城市群(尉鹏等, 2010；单源源等, 2016), 而对人口密集且空气污染形势严峻的四川盆地却鲜有报道, 尤其缺乏长时间尺度的甲醛柱浓度时空分布特征研究.
如图 1所示, 四川盆地地势低矮, 负地形不利于污染物的稀释扩散, 加之静/小风频率高, 大气环境容量远小于平原地区(Hu et al., 2016)；且坐落于四川盆地的成渝城市群是我国西南地区经济最为发达的城市群, 人口稠密, 工业发达, 污染物排放量较高, 区域性大气复合污染严重(Zhao et al., 2018).因此, 全面系统地研究四川盆地甲醛的时空分布特征对四川盆地的污染控制及灰霾成因分析具有重要意义.本研究基于四川盆地甲醛柱浓度遥感数据, 结合排放清单、社会经济统计数据和气象等数据, 分析2005—2016年四川盆地对流层甲醛柱浓度的时空变化特征及其主要影响因素, 以期丰富国内甲醛遥感监测研究的理论基础并为区域大气污染防治提供科学依据.
图 1(Fig. 1)
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| 图 1 四川盆地高程图(本文研究区域为图中加粗黑线所示范围) Fig. 1Elevation map of the Sichuan Basin(the domain is shown by the thick black line in the figure) |
2 数据与方法(Materials and methods)OMI传感器星下点空间分辨率为13 km×24 km, 扫描幅宽为2600 km, 每日覆盖全球一次, 提供过境时间(当地时间1：30左右)的光谱观测结果.OMI具有可见光通道、2个紫外通道(UV1和UV2)等3个光谱通道, 波长范围为270~500 nm, 波谱分辨率为0.5 nm.OMI传感器通过观测地表反射辐射, 基于差分吸收光谱(Differential Optical Absorption Spectroscopy, DOAS)技术, 根据甲醛的吸收特性在特定波段范围内进行甲醛总量反演, 最终利用IMAGES全球化学运输模型及辐射传输模型计算获得甲醛柱浓度数据(Marais et al., 2012；Barkley et al., 2013).
本研究采用的甲醛数据资料来自比利时空间大气研究所BIRA-IASB数据集中每日全球格网3级HCHO对流层垂直柱密度产品(http://h2co.aeronomie.be/), 空间分辨率为0.25°×0.25°.该产品在美国国家航空航天局网站(https://disc.gsfc.nasa.gov)所提供的OMI Level-3数据的基础上, 结合DOAS技术根据甲醛的吸收特性在特定波段范围内进行甲醛总量反演, 并通过3个拟合间隔的迭代DOAS方案对产品进行了改进, 极大地降低了数据的不确定性, 已广泛应用于甲醛柱浓度研究(Boeke et al., 2011；Choi et al., 2015).为进一步提高数据精度, 本研究对云量大于20%及误差大于24%的数据进行剔除以减少云量所带来的反演误差, 且仅当格点数据缺测率低于15%时视该格点数据有效.此外, 计算月均值时, 若当月数据有7 d以上缺测, 则当月数据无效并剔除.剔除行序列等错误后的每月格点数据可用率如图 2所示.
图 2(Fig. 2)
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| 图 2 2005—2016年OMI HCHO逐月格点数据可用率示意图 Fig. 2OMI HCHO monthly data availability rate diagram during 2005—2016 |
四川盆地各城市能源消耗、工业生产的各个指标及人口、GDP等社会经济统计数据来源于四川省和重庆市统计年鉴, 气象资料来源于中国气象科学数据共享网(http://cdc.cma.gov.cn).
污染物排放数据来自清华大学开发的中国多尺度排放清单MEIC(http://www.meicmodel.org/), 该清单是基于实测和统计计算得到的, 包括农业、工业、电厂、居民和交通5类人为污染源, 是目前国内具有较高代表性的中国区域排放源清单(Li et al., 2014；Liu et al., 2015).
3 结果与讨论(Results and discussion)3.1 四川盆地对流层甲醛柱浓度时间变化特征3.1.1 四川盆地对流层甲醛柱浓度年际变化四川盆地2005—2016年对流层甲醛柱浓度年均值变化趋势如图 3所示, 近12年甲醛柱浓度平均值为11.92×1015 molec·cm-2, 其中2005年浓度最低, 为8.09×1015 molec·cm-2, 2012年浓度最高, 高达15.57×1015 molec·cm-2.近12年来甲醛柱浓度总体呈波动上升趋势, 年均值从2005—2012年呈现出逐渐增大的趋势, 其中最大增长率出现于2008—2009年间, 高达20.06%.2012年之后甲醛柱浓度逐年下降, 2015年降至11.56×1015 molec·cm-2.2016年与2015年的对流层甲醛柱浓度基本持平, 未出现明显变化.
图 3(Fig. 3)
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| 图 3 2005—2016四川盆地对流层甲醛柱浓度年际变化特征 Fig. 3Variation of annual average tropospheric HCHO column concentration over Sichuan Basin during 2005 to 2016 |
为进一步研究四川盆地的甲醛柱浓度水平, 本研究对比了已有研究报道的国内外各区域对流层甲醛柱浓度, 结果汇总于表 1.由表 1可知, 四川盆地甲醛柱浓度与兰州甲醛柱浓度范围较为接近, 最低值明显高于辽宁及我国中东部地区.此外, 近12年来四川盆地甲醛柱浓度年均值相比于国外较为清洁的东南亚地区(3.41×1015 molec·cm-2)超出近2倍(Baek et al., 2014)；而与受石油化工、有机溶剂等工业源影响较大的美国休斯顿港的甲醛柱浓度(14×1015 molec·cm-2)较为接近(Zhu et al, 2014).本研究基于清华大学MEIC高分辨率排放清单计算了四川盆地VOCs排放量发现这可能是由于人为源VOCs排放量过高所致(详见3.3.3节).柯伯俊(2014)基于排放因子法所构建的2010年四川省人为源排放清单进一步验证了这一结论.
表 1(Table 1)
| 表 1 全球各区域对流层甲醛柱浓度对比 Table 1 Comparation of the tropospheric HCHO column concentration over different regions | ||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 1 全球各区域对流层甲醛柱浓度对比 Table 1 Comparation of the tropospheric HCHO column concentration over different regions
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3.1.2 四川盆地对流层甲醛柱浓度季节变化图 4为2005—2016年四川盆地不同季节(春季：3—5月, 夏季：6—8月, 秋季：9—11月, 冬季：12—2月)甲醛柱浓度变化情况.整体来看, 近12年来夏季的甲醛柱浓度值最高且在2005—2012年持续增长, 其中, 夏季最高值为2012年的22.54×1015 molec·cm-2.春季的对流层甲醛柱浓度变化趋势与夏季一致, 同样呈波动上升的趋势, 但各年份的增幅较小.其它季节对流层甲醛柱浓度呈现无明显规律的波动性变化, 其中, 秋季、冬季的最低值均出现在2005年, 分别为6.84×1015 molec·cm-2和6.79×1015 molec·cm-2.冬季柱浓度最低, 这是因为冬季大气中甲醛浓度主要受到人为源排放的影响且落叶树等天然源排放量大幅减少, 生物源VOCs光解能力相对较弱(Zhang et al., 2009).而夏季由于植被活动较强, 异戊二烯等挥发性有机物排放量较大, 较强的太阳辐射和高温促进了甲烷和异戊二烯等的光化学氧化作用进而生成了大量甲醛, 因此, 夏季柱浓度最高.从2012年开始, 四季的甲醛柱浓度整体表现为逐年下降, 而甲醛柱浓度的显著下降直接反映出排放量的减少.这可能是由于2012年所发布的《国家环境保护“十二五规划”》中一系列控制甲醛等挥发性有机物排放措施的有力实行所致.
图 4(Fig. 4)
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| 图 4 2005—2016四川盆地对流层甲醛柱浓度季节变化特征 Fig. 4Variation of seasonal average tropospheric HCHO column concentration over Sichuan Basin during 2005 to 2016 |
3.1.3 四川盆地对流层甲醛柱浓度月变化图 5为四川盆地2005年1月—2016年12月甲醛柱浓度月平均变化趋势, 由图可以看出其具有明显的单峰结构.该研究区144个月的逐月甲醛柱浓度在5.39×1015 molec·cm-2(2005年10月)~26.70×1015 molec·cm-2(2014年6月)之间变化, 月际间的变化幅度比较大, 但具有显著的季节性变化周期.一年之中, 月均甲醛柱浓度低值出现于每年的11月和12月, 均低于年均值11.88×1015 molec·cm-2, 且相对来说最低值多集中出现在11月；而月均甲醛柱浓度高值则出现于每年的6、7、8月(均高于年平均值), 且7月的柱浓度均值高于6月和8月, 达到15.48×1015 molec·cm-2.
图 5(Fig. 5)
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| 图 5 2005—2016年四川盆地对流层甲醛柱浓度月变化特征 Fig. 5Variation of monthly average tropospheric HCHO column concentration over Sichuan Basin during 2005 to 2016 |
3.2 四川盆地对流层甲醛柱浓度空间分布特征3.2.1 四川盆地对流层甲醛柱浓度年际空间分布图 6为2005—2016年四川盆地对流层甲醛柱浓度年均空间分布图.由图 6可知, 甲醛柱浓度低值区(浓度低于8×1015 molec·cm-2)大多出现在四川省西北部的绵阳市及重庆市的东南和东北部山区等地；高值区(浓度高于12×1015 molec·cm-2)主要分布在四川省西南部, 但12年来高值区的中心及范围变化较大.2005—2010年, 高值区仅出现在宜宾、泸州和重庆西部；到2011年高值区范围达到12年来最大值, 相比于2010年, 2011年的高值区范围向北扩展至眉山市和资阳市, 且作为高值中心的宜宾、泸州及重庆西部的甲醛柱浓度相较2010年升高了24%；2012年高值区范围有所缩小, 但2013年高值区范围有所回升.这一方面有可能是受2013年夏季持续高温天气的影响(2013年中国气候公报), 另一方面也可能是由于2013年9月国务院所发布的《大气污染防治行动计划》(以下简称为“大气十条”)中一系列控制甲醛等挥发性有机物排放措施的尚未全面推进落实所致；2014—2016年高值区范围和高值浓度均大幅减小, 且仅在宜宾东部及成都东部出现小范围的高值区, 这一定程度上反映出了“大气十条”配套工作的不断推进有效降低了挥发性有机物排放.
图 6(Fig. 6)
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| 图 6 2005—2016年四川盆地对流层甲醛柱浓度年均空间分布特征 Fig. 6Spatial distribution of annual average tropospheric HCHO column concentration over Sichuan Basin during 2005 to 2016 |
3.2.2 四川盆地对流层甲醛柱浓度季节空间分布图 7为2005—2016年四川盆地甲醛柱浓度的季节空间分布图, 与年际空间分布的共同点是甲醛柱浓度在盆地的南部和西部高于北部和东部, 但四季甲醛柱浓度表现出了强烈的季节变化.春季, 低值区主要分布在盆地北部的绵阳市、南充市、达州市及盆地东部的重庆市东南和东北部山区, 高值区则连片出现在盆地西南部的成都市、宜宾市、泸州市、乐山市东部及重庆市西部；夏季是四季中甲醛柱浓度最高的季节, 整个盆地内除绵阳北部和重庆东南部处于中值区外, 其他区域甲醛柱浓度均大于12×1015 molec·cm-2；秋季较夏季甲醛柱浓度有所降低, 高值区范围缩小至宜宾、泸州一带.冬季绝大多数区域都处于低值区, 仅在盆地的中西部区域出现小范围的高值区.
图 7(Fig. 7)
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| 图 7 2005—2016年四川盆地甲醛柱浓度季节空间分布特征 Fig. 7Spatial distribution of seasonal average tropospheric HCHO column concentration over Sichuan Basin during 2005 to 2016 |
进一步分析发现, 四川盆地对流层甲醛柱浓度在区域内的城市地区明显高于郊区/农村地区.异戊二烯作为HCHO的重要前体物之一, 其光化学反应对HCHO污染和近地面O3形成均具有重要贡献.HCHO高值区主要分布在四川盆地西南部的宜宾市、自贡市、内江市和泸州市等地区.毛红梅等(2016)利用遥感影像解译的土地利用现状和植被资料研究表明, 该地区的主要土地利用类型是农田, 不是会释放异戊二烯的落叶树木.因此, 该地区HCHO的来源较为复杂, 一方面这可能是由于这些地区频繁的生物质燃烧所产生的排放所致(Chen et al., 2014)；另一方面人为源VOCs也可能产生重要影响(Zhang et al., 2012).Bo等(2008)基于多尺度排放清单的分析结果表明, 1980—2005年期间中国非甲烷挥发性有机物NMVOC(Non-methane volatile organic compounds)排放量呈持续增长趋势, 排放量年均增长率为10.6%, 增幅高达4.2倍, 且人口众多的城市排放量仅占全国排放量的24.9%.韩丽等(2013)利用排放因子法计算分析了2011年四川省典型人为源VOCs的排放量及其地区分布情况, 结果表明, 宜宾、内江和泸州的人为源VOCs排放分别高达24689、24408、26839 t.因此, 人为源可能是造成四川盆地西南部夏季甲醛浓度较高的原因之一.需要指出的是, 尽管该地区异戊二烯排放量较低, 但异戊二烯因其在光化学反应中较人为源VOCs更具反应活性, 仍对甲醛柱浓度的升高具有重要贡献.
此外, 在重庆市、成都市等经济较为发达的城市地区出现了次高值中心.这是因为这些地区人口稠密, 工业发达, 强烈的人为源排放对甲醛的形成具有重要贡献, 尤其是工业源和移动源排放是这些地区对流层甲醛柱浓度增大的主要来源(Zhu et al., 2017).这3个高值中心区域呈现出片状分布扩展的趋势.而对于四川盆地西北和东北地区, 本研究结合2016年MEIC清单计算发现, 该地区的达州、绵阳、德阳等城市各污染源VOCs排放总量均为20×103 t左右, 明显低于成都(110×103 t)、泸州(29×103 t)、宜宾(26×103 t)等西部和南部城市.此外, 郑杰等(2016)利用MODIS NDVI资料对四川盆地植被变化趋势的分析结果表明, 四川盆地西北部和西南部以阔叶林和针叶林覆盖为主, 植被覆盖度水平较高.由此可知, 该地区的对流层甲醛柱浓度主要来自于天然排放源, 人为污染贡献较少, 因此, 该地区一年四季甲醛柱浓度均处于较低水平.
3.2.3 四川盆地对流层甲醛柱浓度月空间分布图 8所示为2005—2016年四川盆地甲醛柱浓度的月均值空间分布图, 呈现出明显的月际变化规律.1—2月低值区主要分布在盆地东北部的达州市和重庆市北部山区, 高值区则主要分布在盆地西南部的成都市、眉山市、自贡市、内江市、泸州市及重庆市西部地区.3—4月高值区范围有缩减趋势, 到4月盆地西部及北部大部分地区均为低值区, 仅盆地南部的宜宾市、泸州市和自贡市有较小范围高值区出现.到5月, 高值区范围剧增, 连片出现在盆地西南地区, 6、7、8月为一年中甲醛浓度最高的时段, 整个四川盆地几乎都为高值区, 且8月范围最大, 仅重庆市东北部与东南部山区为低值区, 而盆地内其他地区均为高值区.9月, 高值区范围年内第二次出现缩减, 高值区范围仅出现在宜宾市、泸州市、自贡市及重庆市西部.10月, 高值区范围进一步缩小, 仅自贡及附近区域出现小范围高值区, 盆地内其他地区均为低值区, 11月和12月, 尽管有部分区域出现高值, 但整个盆地绝大多数区域依然属于低值区.
图 8(Fig. 8)
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| 图 8 2005—2016年四川盆地甲醛柱浓度的月均值空间分布 Fig. 8Spatial distribution of monthly average tropospheric HCHO column concentration over Sichuan Basin during 2005 to 2016 |
3.3 四川盆地甲醛柱浓度的影响因素甲醛的时空分布不仅受到排放源分布和排放源强度的影响, 同时亦受机动车保有量、风场、地形扩散条件及生成控制型等因素的影响.Millet等(2008)基于MEGAN(Model of Emissions of Gases and Aerosols from Nature)模型对北美地区的异戊二烯排放特征进行了研究, 发现甲醛柱浓度与异戊二烯排放量具有较好相关性.Baek等(2014)采用GEOS-Chem模式模拟了东南亚地区的甲醛分布, 结果表明, 甲醛浓度受到生物质燃烧的强烈影响.这与Jin等(2015)基于OMI甲醛柱浓度数据计算所得出的结果相一致.为进一步研究影响四川盆地甲醛柱浓度时空分布的因素, 本研究在此分别从人为活动、地形因素、排放源贡献等方面分析四川盆地甲醛柱浓度的影响因素.
3.3.1 人为因素对甲醛柱浓度的影响对流层甲醛的主要来源为煤炭、石油、生物质燃料的不完全燃烧及人为活动的排放, 此外, 机动车的尾气排放也会影响大气中的对流层甲醛柱浓度.近年来，四川省和重庆市的机动车保有量呈不断增长趋势, 截止2017年12月, 四川省和重庆市机动车数量分别高达1500万辆和568万辆.因此, 本文选取了四川盆地区域2005—2016年的煤炭消耗量、汽车保有量和生产总值为主要因素, 分析人为因素对四川盆地对流层甲醛柱浓度的影响.由图 9可知, 3个影响因素与对流层甲醛柱浓度值均呈显著的正相关关系(p＜0.0001), 且相关系数r均在0.5以上, 这表明煤炭消耗量的增加会明显增加大气中对流层甲醛柱浓度值, 同时, 汽车保有量的增多及GDP的增加对于大气中的对流层甲醛柱浓度的升高也具有重要贡献(谢顺涛等, 2017a; 2017b).
图 9(Fig. 9)
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| 图 9 人为因素与甲醛柱浓度相关性分析 Fig. 9Correlation analysis of human factors and formaldehyde column concentration |
3.3.2 地形因素和风场对甲醛柱浓度的影响图 6表明, 四川盆地近12年来对流层甲醛柱浓度的高值区主要集中在以成都为主的盆地西部地区(成都平原)及以自贡市、泸州市为主的盆地西南部地区(川南城市群), 而盆地东北部的达州市和重庆市东部山区为低值区.该分布特征与四川盆地的地形地势具有密切关系.图 10为基于NCEP FNL资料利用WRF模式模拟的2015—2016年四川盆地30 m高度的季节平均流场分布.结合图 1和图 10可知, 一方面成都平原和川南城市群位于四川盆地的腹地, 与西部川西高原及南部横断山脉的垂直梯度跨度大, 扩散条件相对盆地东北部地区更差；另一方面则可能是由于四川盆地特殊的南高北低地形导致盆地内形成了气旋式流场, 在自贡、内江、泸州等城市范围内形成了“滞留区”(何沐全等, 2017).内江及乐山盛行北风, 泸州盛行南风, 进而导致了自贡和内江交界地带形成了辐合区, 在风和流场的影响下甲醛在自贡和内江附近汇集, 从而导致内江和自贡的甲醛柱浓度较高.成都及周边地区为开阔的平原, 人口众多, 工业密集, 汽车保有量较高, 因此, 较高的人为源排放(汽车尾气和工业废气排放)及农业秸秆焚烧等对对流层甲醛浓度的增加具有重要贡献(曹庭伟等, 2018).
图 10(Fig. 10)
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| 图 10 2015—2016年四川盆地30 m高度各季节平均流场分布 Fig. 10Distribution of mean seasonal flow field over 30 m in Sichuan Basin during 2015 to 2016 |
3.3.3 不同排放源对甲醛柱浓度的影响为分析不同类型排放源对四川盆地各城市甲醛柱浓度的影响, 表 2给出了2010、2012、2016年四川盆地各城市的不同类型人为VOCs平均排放量.由表 2可知, 各个地区的经济水平、产业结构和能源利用等方面的差异导致不同行业排放贡献的差异.经济较为发达的成都、眉山和自贡等地, 工业源和交通源两类行业排放贡献显著, 两者排放比重之和在这些地区均超过60%.此外, 进一步分析发现近年来各城市工业排放量在2010—2016年期间总体呈增加趋势, 其中, 内江、自贡等西南部城市增幅较为明显, 这可能源于这些地区近年来轻工业制造、石油加工和炼焦产业的迅速发展(何敏等, 2013).而在经济相对较弱、农业耕作比较发达的绵阳、达州等城市, 其工业过程平均排放量仅为成都的5%~10%, 对于居民源排放, 除成都和重庆排放量表现为持续下降, 其他城市均呈现为2010—2016年期间排放量先升后降的特征.交通源呈现出类似于居民源的排放特征, 其中, 成都、德阳和眉山等城市2016年机动车保有量分别高达412、41.5、25.9万辆, 明显高于其他城市(20万辆以下), 进一步结合表 2可知, 成都、德阳和眉山等高机动车保有量所导致的交通排放量相对较高, 对城市总VOCs排放贡献较为明显(柯伯俊, 2014).相较于其他排放源, 各城市电厂排放所贡献的VOCs排放量均低于0.2%, 仅占极小部分.因此, 工业源排放的增加可能是导致四川盆地甲醛柱浓度升高的主要因素, 居民源和交通源的贡献也不容忽视, 而电厂源对于甲醛柱浓度的影响较小.
表 2(Table 2)
| 表 2 2010、2012、2016年四川盆地各城市不同类型人为源VOCs排放水平 Table 2 Four types of anthropogenic VOCs emission rates (i.e., industrial, power, residential and transportation) of the cities located in the Sichuan Basin in 2010, 2012 and 2016 | |||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 2 2010、2012、2016年四川盆地各城市不同类型人为源VOCs排放水平 Table 2 Four types of anthropogenic VOCs emission rates (i.e., industrial, power, residential and transportation) of the cities located in the Sichuan Basin in 2010, 2012 and 2016
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4 结论(Conclusions)1) 2005—2016年四川盆地对流层甲醛柱浓度年均值整体呈现波动上升趋势, 最大增长率出现于2008—2009年间(为20.06%), 年均最低值和年均最高值分别出现于2005年和2012年；甲醛柱浓度的季节变化表现为：夏季>春季>秋季>冬季；月际间的变化幅度比较大, 但具有显著的季节性变化周期.每年的11月和12月, 甲醛柱浓度均低于年平均值；每年的6、7、8月较高, 甲醛柱浓度均高于年平均值.
2) 近12年以来, 四川盆地对流层甲醛柱浓度空间分布上整体表现为高值区主要分布在人为源排放较高的宜宾、自贡、内江等川南城市群区域及成都平原地区, 低值区大多处于人为源排放较低的盆地东北部达州市和重庆市东部山区.季节空间分布表现出夏季高值区的范围及甲醛柱浓度均远大于其它季节, 夏季除绵阳北部和重庆东南部处于中值区外, 其它区域均为高值区；月均值空间分布变化较为复杂, 10—12月盆地内绝大多数区域均为低值区, 而6—8月则盆地内绝大多数区域又变为了高值区, 且8月份高值区范围最大.
3) 四川盆地甲醛柱浓度的时空变化受地形、风场等自然因素及社会经济、人为排放等因素的共同影响.煤炭消耗量、经济生产总值及机动车保有量的增加对甲醛柱浓度的年际变化具有一定贡献.四川盆地南高北低的地形与气旋式流场也与甲醛的空间分布有一定的关系.此外, 工业源排放的增加可能是导致四川盆地甲醛柱浓度升高的主要因素, 居民源和交通源的贡献也不容忽视, 而电厂源排放对于甲醛柱浓度的影响较小.
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