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基于AERONET数据估算近地面PM2.5

本站小编 Free考研考试/2021-12-31

许文龙1, 胡方超1,2, 王雨轩1
1. 南京信息工程大学大气物理学院, 南京 210044;
2. 中国气象局气溶胶与云降水重点开放实验室, 南京 210044
收稿日期: 2018-10-22; 修回日期: 2019-03-03; 录用日期: 2019-03-03
基金项目: 国家重点研发计划(No.2018YFC1506502);国家自然科学基金(No.40975019)
作者简介: 许文龙(1994-), 男, E-mail:20161213209@nuist.edu.cn
通讯作者(责任作者): 胡方超, E-mail:hufc@nuist.edu.cn

摘要: 近年来对PM2.5估算的研究大多是从卫星遥感的气溶胶光学厚度出发,而从气溶胶粒子谱本身出发的研究较少.基于此,本文提出一种新方法,利用2016-2017年AERONRT北京、香河、徐州和太湖4个站点的气溶胶粒径分布数据估算了近地面PM2.5质量浓度,经标高订正和湿度订正后用地面监测数据对估算结果进行评价检验.结果表明:①估算的2016-2017年PM2.5日均值和地面实测数据的拟合度R2分别为北京0.42、香河0.31、徐州0.05和太湖0.49,经标高订正和湿度订正后分别提升至0.69(RMSE=39.33 μg·cm-3)、0.79(RMSE=35.36 μg·cm-3)、0.49(RMSE=32.93 μg·cm-3)和0.75(RMSE=15.24 μg·cm-3);②将估算的PM2.5季均值与地面实测季均值进行对比分析,结果也显示二者基本相当,同时基于该方法估算了2006-2017年北京和香河地区PM2.5年均值,分析了其变化趋势.由此可见,基于AERONET的粒子谱数据能够较好地估算近地面PM2.5质量浓度,并且可以利用该方法估算PM2.5历史数据,分析变化趋势.
关键词:大气光学AERONET气溶胶粒径分布PM2.5浓度
Estimating the near-ground PM2.5 concentration based on AERONET data
XU Wenlong1, HU Fangchao1,2 , WANG Yuxuan1
1. School of Atmospheric Sciences, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044;
2. Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, Nanjing 210044
Received 22 October 2018; received in revised from 3 March 2019; accepted 3 March 2019
Abstract: Currently, a great many researches focus on the PM2.5 estimated from aerosol optical depth (AOD) retrieved through satellite remote sensing, but few ones may be presented which would be derived from aerosol size distribution itself by ground-based remote sensing. A new approach is presented in this paper which uses the aerosol size distribution of Beijing, Xianghe, Xuzhou and Taihu sites in Aerosol Robotic Network (AERONRT) from 2016 to 2017 to estimate the near-surface PM2.5 concentration. After corrections of aerosol layer height and relative humidity, the estimated results are evaluated by ground monitor data. They show that:①The R2 of the estimated and observed daily averaged PM2.5 concentration at the near-ground surface from 2016 to 2017 is 0.42 for Beijing, 0.31 for Xianghe, 0.05 for Xuzhou and 0.49 for Taihu. After corrections of aerosol layer height and relative humidity, R2 values increase to 0.69(RMSE=39.33 μg·cm-3), 0.79(RMSE=35.36 μg·cm-3), 0.49 (RMSE=32.93 μg·cm-3) and 0.75(RMSE=15.24 μg·cm-3), respectively; ②Comparison with estimated and observed values of the seasonal average PM2.5 concentration shows that the two are basically close. Based on this method, the annual averaged PM2.5 concentrations in Beijing and Xianghe over 12 years from 2006 to 2017 have been estimated and the trend of changes has been analyzed. This study suggests that aerosol size distribution of AERONET can be used to estimate the near-surface PM2.5 mass concentration. This method can be also used to estimate PM2.5 historical data and analyze its trend.
Keywords: atmospheric opticsAERONETaerosol size distributionPM2.5 concentration
1 引言(Introduction)近年来, 随着我国经济的快速发展, 大规模灰霾污染事件在我国华北大部分地区频繁发生, 尤其是2013年1月发生的灰霾污染事件, 对公众健康造成了严重危害, 因此, 以PM2.5为主的大气污染问题在国内外也引起了广泛关注(薛文博等, 2016).
PM2.5是指大气中粒径≤2.5 μm的颗粒物(Particulate Matter, PM), 能够在空气中长期滞留, 且空气中PM2.5质量浓度越高其污染程度也相应越严重.尽管PM2.5在空气中所占比重很小, 但对大气环境与能见度及人们的生理健康都具有重大影响(许继爽, 2014).
传统上, 通过地面采样站点式常规观测可以实时掌握观测点上的PM2.5浓度, 具有精度高、时间连续等优点.但我国PM2.5监测网络建立较晚, 缺乏2013年以前的PM2.5数据, 而我国基于遥感的PM2.5反演近几年才开展, 也限制了PM2.5在我国环境与健康效应方面的研究.发达国家PM2.5监测已有相当长的历史, 如美国早在1999年就已经开始对PM2.5进行监测, 用于分析PM2.5的时空变化(郭阳洁, 2014).鉴于国外很早就开始了对PM2.5的监测, 拥有长时间范围的高精度PM2.5数据, 因此, 估算历史PM2.5数据在我国就显得十分必要.
目前, 估算近地面细颗粒质量浓度几乎都是基于气溶胶光学厚度(Aerosol Optical Depth, AOD)展开的.气溶胶光学厚度是气溶胶消光系数从地面到大气层顶整层的积分, 为无量纲参数, 用于描述垂直层大气的光学特性, 对空气污染程度有很大的指示作用.利用AOD来反演近地面细颗粒物的方法主要有简单线性回归模型(Engle-Cox et al., 2003)、多元回归模型(Koelemeijer et al., 2006; Jia et al., 2014)、模式模拟和遥感相结合的方法(Tao et al., 2013)、地理加权回归(Kloog et al., 2011)、基于人工神经网络的高级统计模型(Van et al., 2016)及包含固定效应和随机效应的混合效应模型(Lee et al., 2011).
上述方法都需要大量的AOD和PM2.5数据用于建立回归模型, 并且在估算历史PM2.5浓度时, 需要假设每年中相同时间的AOD-PM2.5关系相同, 这并不合理.本文基于全球气溶胶自动观测网络(Aerosol Robotic Network, AERONET)CE-318获取的气溶胶粒径分布数据估算PM2.5, 该方法不需要利用PM2.5数据建立回归模型, 并且AERONET站点历史数据充足, 适合对PM2.5历史数据进行估算.且该方法在物理意义上更加简单明了, 应用了较少的辅助参数, 操作更为简捷.
此外, CE-318还可以观测夜间大气颗粒物的光学特性, 未来可用于估算夜间PM2.5质量浓度.Li等(2015)通过位于北京遥感和数字地球研究所(RADI)屋顶的Sun-Sky-Lunar光度计(编号为1202), 使用新的标准传递(transfer)方法获得月光定标系数, 然后计算夜间AOD, 发现与白天观测结果非常一致.同时, 该研究还利用激光雷达观测结果与月光观测结果进行比较, 结果表明, 二者具有相同的变化趋势.Barreto等(2016)介绍了一种新的光度计CE-318T, 提出并讨论了两种使用日间测量(太阳比和日月增益因子技术)传输校准的新方法, 其中, 夜间AOD的评估采用CE-318T和星光光度计搭配测量, 并利用CE-318T主仪器和CE-318 AERONET主仪器的白天数据进行昼夜相干转换测试.结果表明, 在870 nm和500 nm通道处的数据与星光光度计相差较小, 与AERONET日间数据(日落和日出后1 h)的差异与在可见光谱范围内所有照明条件下的估计值一致; 而且只有在近红外通道的情况下, 才适用于高月亮的照明条件; 可降水量水汽(PWV)验证显示CE318-T与全球导航卫星系统(GNSS)PWV值在所有照明条件下的良好一致性.最后通过两个案例研究以强调新CE318-T捕捉气溶胶和水蒸气昼夜循环的能力及短期大气变化, 对研究气候至关重要.本文基于AERONET提供的气溶胶粒径分布数据, 结合气溶胶光学厚度及地面气象站点的能见度和相对湿度数据, 估算北京、香河、徐州和太湖地区2016—2017年近地面PM2.5质量浓度, 并分析2006—2017年北京和香河地区PM2.5年均值的变化趋势, 以期丰富估算PM2.5质量浓度的研究方法, 从而为制定科学有效的大气污染防治策略提供参考.
2 数据来源与研究方法(Data sources and methods)2.1 研究区概况选取AERONET 5个站点Beijing、Beijing-CAMS、Xianghe、Xuzhou和Taihu作为研究目标, 其中, Beijing和Beijing-CAMS位于北京市, Xianghe、Xuzhou和Taihu分别位于廊坊市、徐州市和无锡市.
2.2 PM2.5监测数据和气象数据本文所使用的PM2.5数据来自空气质量指数数据网(http://www.air-level.com)每日实时发布的PM2.5每小时监测数据.选择2016年1月1日—2017年12月31日的大气污染数据, 并进行处理.近地面水平能见度(Visibility, VIS)和相对湿度(Relative Humidity, RH)来源于中国气象数据网(http://data.cma.cn/)提供的每小时监测数据.
2.3 气溶胶数据研究采用全球气溶胶自动观测网络AERONET提供的气溶胶光学厚度(Aerosol optical Depth, AOD)数据和粒径分布(Aerosol Size Distribution)数据, 数据包括3个级别, 分别是1级、1.5级、2级.其中, 1级产品未经过云筛选的校正, 1.5级产品经过云筛选但未经最终校正, 2级产品经过了筛选和校正, 可以保证其数据质量.由于最高级别的Level2.0数据非实时更新, 因此, 本文选用实时更新的Version 2 Level 1.5数据进行研究.本文分析的数据为日均值(Daily Averages)和月均值(Monthly Averages).
AERONET反演的粒径分布是基于光学原理获取的, 反演过程存在很多假设(Dubovik et al., 2000), 粒子谱数据尽管没有被直接验证, 但在利用卫星数据基于辐射传输模型反演AOD方面已经被广泛应用, 如现在应用最为广泛和成功的卫星传感器MODIS, 其成功反演AOD所用的辐射传输算法6S也是基于SOS算法的.相较于辐射模式中的粒子谱, 利用AERONET粒子谱反演得到的AOD精度更高, 因而具有一定的可靠性.
2.4 数据匹配将上述气溶胶数据、PM2.5质量浓度数据与气象台站数据进行匹配以便后续分析.数据匹配如表 1所示, 由于Beijing和Beijing-CAMS站点相距较近, 各参数变化特征不大, 因此, 后续将两个站点数据统一为北京站点进行分析.
表 1(Table 1)
表 1 站点匹配 Table 1 Site matching
表 1 站点匹配 Table 1 Site matching
AERONET站点环境监测站点气象站点
Beijing(116.3808°E, 39.9769°N)奥体中心(116.4°E, 39.98°N)顺义(116.65°E, 40.15°N)
Beijing-CAMS(116.32°E, 39.93°N)海淀区万柳(116.3°E, 39.96°N)顺义(116.65°E, 40.15°N)
Xianghe(116.962°E, 39.754°N)廊坊开发区(116.76°E, 39.57°N)宝坻(117.28°E, 39.7°N)
Xuzhou-CUMT(117.14°E, 34.22°N)铜山区环保局(117.18°E, 34.19°N)徐州(117.15°E, 34.28°N)
Taihu(120.215°E, 31.42°N)无锡雪浪(120.27°E, 31.48°N)无锡(120.31°E, 31.58°N)


2.5 研究方法PM2.5浓度指环境空气中粒径≤2.5 μm的颗粒物质量浓度, 假设所有颗粒物都为球形, 则PM2.5质量浓度(C)可以用式(1)表示.
(1)
式中, ρ为气溶胶密度, r为半径, n(r)为气溶胶粒径分布, , 为气溶胶体积谱.
本文利用AERONET站点的气溶胶粒子谱数据, 表达形式为dV(r)/dlnr, 半径范围为0.05~15 μm, 对其从0.05~1.3016 μm积分, 积分结果为大气中所有0.1 μm≤直径≤2.6 μm颗粒物的体积和, 再乘以干颗粒物密度ρ, 本研究取1.5 g·cm-3(高健等, 2007; 尹姿等, 2013), 计算结果可以近似代替PM2.5质量浓度(式(2)).
(2)
AERONET反演得到的气溶胶光学特性是CIMEL基于实际整层大气测得的直接辐射和漫辐射, 是整层大气平均的情况(Dubovik et al., 2000; Sinyuk et al., 2006), 因此, 基于AERONET反演的粒子谱估算得到的PM2.5质量浓度也是实际整层大气条件下的.而实测的PM2.5质量浓度是在近地面条件下, 采用TEOM+FDMS系统称重法测得的, 具体条件为在恒温恒湿箱中, 温度保持在15~20 ℃, 相对湿度控制在(50%±5%).基于以上原因, 公式(2)的估算结果会大于实测的PM2.5质量浓度, 所以需要对dV(r)/dlnr进行垂直订正和湿度订正.由于气溶胶的谱型函数垂直分布信息几乎反演不了(Dubovik et al., 2000), 因此, 本文假设谱型函数随高度不变, 数浓度随高度指数降低, 再利用气溶胶标高进行垂直订正, 从而得到近地面的气溶胶体积谱.AERONET体积谱是基于光学散射原理反演得到的, 因此, 采用气溶胶散射吸湿增长因子f(RH)进行湿度订正.
(3)
式中, ALH(Aerosol Layer Height)为气溶胶标高, 表示假设气溶胶浓度随高度分布保持不变时的气溶胶层等效厚度.气溶胶标高是一个理想条件下假定的等效高度, 难以在近地面气溶胶消光系数未知的条件下直接测量, 实际研究中常常使用边界层高度PBL来近似替代气溶胶标高, PBL可以通过激光雷达测得, 但目前无法通过大范围监测手段获得准确的、区域尺度的气溶胶标高的实际情况.一般认为, Peterson模型(1981)是真正意义上的描述AOD与气溶胶标高、能见度关系的模型, 在假定AOD和能见度的精度可以保证的基础上, Peterson模型的气溶胶标高计算值可近似作为实测值(成贺玺等, 2015; 万和跃等, 2016), 本文基于Peterson模型计算气溶胶标高(式(4)).
(4)
式中, τ为550 nm处气溶胶光学厚度, VIS为近地面能见度(km).Peterson模型在Koschmieder模型基础上, 将对比度阈值从0.02调整为0.05, 并通过增加0.0146这一常数项来考虑水平方向上大气分子散射的臭氧吸收的影响(Juan et al., 2011).
AERONET气溶胶产品没有中心波长为550 nm的AOD, 因此, 需要对AERONET 440 nm和675 nm数据进行波长插值(式(5)), 得到550 nm处的AOD产品(Remer et al., 2003).
(5)
式中, τ0.44τ0.55τ0.675分别代表 0.44 μm、0.55 μm和0.675 μm处的气溶胶光学厚度
f(RH)为气溶胶散射吸湿增长因子, 描述的是相对湿度对大气气溶胶散射特性的影响, 主要与气溶胶粒子组分和相对湿度有关, 较粒径吸湿增长g(RH)可以更全面地反映气溶胶的吸湿能力.散射吸湿增长因子f(RH)定义为某一相对湿度下, 某波长下的气溶胶散射系数与相同波长、干状态下的气溶胶散射系数的比值, 具体公式为:f(RH, λ)=σscat(RH, λ)/σscat(RHdry, λ).
本研究对华北和华东区域研究得到的几个f(RH)拟合方法进行对比, 结果如图 1所示, 其中, “*”线代表华北区域(颜鹏等, 2005;Liu et al., 2013; Chen et al., 2014), “+”线代表华东区域(程真, 2013).从图中可以看出, 在同一RH下, 华东区域f(RH)基本大于华北区域.此外, 在RH达到50%时, f(RH)基本上没有发生显著变化.其中, 北京站点选用颜鹏等(2005)在Beijing-CAMS站点测得的f(RH)公式(6), 香河站点选用Liu等(2011)在北京测得的f(RH)公式(7), 徐州和太湖站点选用公式(8).
(6)
(7)
(8)
图 1(Fig. 1)
图 1 华北及华东地区f(RH)对比 Fig. 1Comparison of f(RH) in north and east China

3 结果与分析(Results and analysis)北京、香河、徐州和太湖4个站点的PM2.5质量浓度、RH和ALH频率分布直方图如图 2所示.由于AERONET数据季节分布不均, 尤其夏季数据很少, 所以本文仅仅分析AERONET粒子谱数据对应日期的数据.从图 2可以看出, PM2.5、RH和ALH呈现明显的区域变化特征.
图 2(Fig. 2)
图 2 PM2.5质量浓度、相对湿度和气溶胶标高的频率分布直方图 Fig. 2Frequency histograms of PM2.5, RH and ALH

北京和香河地区PM2.5质量浓度高、变化范围广, 徐州地区PM2.5质量浓度基本呈正态分布, 太湖地区PM2.5质量浓度低、变化范围小, 仅有一组数据大于100 μg·m-3.虽然北京、香河和徐州的PM2.5均值较为接近, 但北京和香河的标准差明显大于徐州, 从图中也可以明显看出, 北京和香河地区离散程度更高, 变化范围更广.北京和香河地区的相对湿度明显低于徐州和太湖, 呈现从北向南依次递增的特征.对于气溶胶标高, 北京和香河的数值大于徐州和太湖, 呈现从北向南递减的特征.更为详细的统计参数如表 2所示.
表 2(Table 2)
表 2 各参数的统计特征 Table 2 Description of statistical characters of all variables
表 2 各参数的统计特征 Table 2 Description of statistical characters of all variables
数据类型北京香河徐州太湖
PM2.5/
(μg·m-3)
RHALH/kmPM2.5/
(μg·m-3)
RHALH/kmPM2.5/
(μg·m-3)
RHALH/kmPM2.5/
(μg·m-3)
RHALH/km
平均值63.7944.00%2.2863.2052.00%1.7467.7159.00%1.3641.3368.00%1.49
标准差61.9817.29%2.1057.7619.23%1.4139.4913.78%0.7829.759.47%0.86
最小值4.0010.00%0.285.0015.00%0.0714.0026.00%0.158.0038.00%0.28
最大值396.0089.00%9.00369.0099.00%9.03258.0094.00%5.17234.0088.00%4.93


2016—2017年, 得到气溶胶粒子谱分布的有效观测数据为北京848组(其中Beijing 368组, Beijing-CAMS 480组), 香河362组, 徐州369组, 太湖85组.粒径分布数据直接积分得到的估算结果与近地面PM2.5观测值对比如图 3~6中的子图a所示, 仅气溶胶标高订正后如图 3~6的子图b所示, 仅湿度订正后如图 3~6的子图c所示, 标高和湿度双订正后如图 3~6的子图d所示, 更为详细的统计数据如表 3所示.
图 3(Fig. 3)
图 3 北京粒径分布数据直接积分得到的估算结果与近地面PM2.5观测值对比 (a.订正前, b.气溶胶标高订正, c.湿度订正, d.气溶胶标高和湿度双订正) Fig. 3Comparison of estimates obtained by integration of particle size distribution with observed PM2.5 in Beijing


图 4(Fig. 4)
图 4 香河粒径分布数据直接积分得到的估算结果与近地面PM2.5观测值对比(同上) Fig. 4Comparison of estimates obtained by integration of particle size distribution with observed PM2.5 in Xianghe


图 5(Fig. 5)
图 5 徐州粒径分布数据直接积分得到的估算结果与近地面PM2.5观测值对比(同上) Fig. 5Comparison of estimates obtained by integration of particle size distribution with observed PM2.5 in Xuzhou


图 6(Fig. 6)
图 6 太湖粒径分布数据直接积分得到的估算结果与近地面PM2.5观测值对比(同上) Fig. 6Comparison of estimates obtained by integration of particle size distribution with observed PM2.5 in Taihu


表 3(Table 3)
表 3 图 3~6中相关统计参数 Table 3 Statistical parameters from Fig. 3 to Fig. 6
表 3 图 3~6中相关统计参数 Table 3 Statistical parameters from Fig. 3 to Fig. 6
子图名称北京香河徐州太湖
R2RMSEMAER2RMSEMAER2RMSEMAER2RMSEMAE
a0.42109.0069.120.31100.7066.930.05132.80101.200.49106.60117.60
b0.6846.1424.800.6873.6635.770.52105.8077.020.59105.2082.88
c0.4765.7941.470.6671.2241.790.4846.2231.230.4523.4816.07
d0.6939.3322.370.7935.3620.670.4932.9322.260.7515.2411.42
注:表中MAE和RMSE单位均为μg·m-3.


本文对精度的评估主要通过拟合度R2、平均绝对误差(Mean Absolute Error, MAE)、均方根误差(Mean Squared Error, RMSE)这3个指标进行衡量.本文设置的期望误差(Expected Error, EE)区间是1/2x和2/3x, 即相对误差小于50%.图 3~6中实线为拟合直线, 虚线为y=x, 点横线为期望误差(EE)线, 当拟合直线在期望误差线之间时认为估算的PM2.5符合期望误差.
图 3~6的子图a可以看出, 订正前北京、太湖和香河站点的线性关系较好, 决定系数R2分别为0.42、0.49和0.31, 徐州站点的线性关系较差, R2仅为0.05.但所有站点的估算值(未经标高和湿度订正)都远远大于实测值, 北京和香河的拟合曲线斜率都在0.30左右, 徐州和太湖的拟合曲线斜率仅仅分别为0.10和0.23.
对于北京站点, 标高订正后R2由0.42提升至0.68, 线性关系提升显著, 误差也显著降低, RMSE为46.14 μg·m-3, MAE为24.80 μg·m-3, 拟合曲线的斜率为0.63;湿度订正后R2由0.42变为0.47, 标高和湿度订正后, R2达到0.69, RMSE为39.33 μg·m-3, MAE为22.37 μg·m-3, 拟合曲线的斜率为0.74.RH的修正作用没有显著提高其估算值与实测值之间的线性关系, 由于北京地区的RH在总体上较低, 均值为44%, 导致其对估算结果无法产生显著效果, 并且AERONET粒子谱夏季数据占比很低, 多为春、秋和冬季数据, 所以在标高订正的基础上进行湿度订正, 估算效果并没有明显提升.
对于香河站点, 标高订正后R2由0.31提升至0.68, 湿度订正后R2由0.31变为0.66, 标高订正和湿度订正均使估算值与实测值的线性关系显著提升, 但二者的拟合曲线斜率都为0.40左右.从图 4可以看出, 仅做标高订正或者湿度订正, 估算值仍然较大程度的偏离真实值, RMSE都在70 μg·m-3以上, 误差仍然很大.标高和湿度订正后, R2达到0.79, RMSE为35.37 μg·m-3, MAE为20.67 μg·m-3, 拟合曲线的斜率为0.69.
对于徐州站点, 标高订正后R2由0.05提升至0.52, 线性关系显著提升, 但拟合曲线的斜率只有0.29, 从图 5b中可以看出, 估算值远远小于实测值, 误差依旧较大; 湿度订正后R2由0.05变为0.48, 线性关系也获得了显著提升, 拟合曲线的斜率为0.44, 标高订正和湿度订正均使估算值与实测值的线性关系显著提升, 但湿度订正后估算值更接近实测值, 误差显著降低.对于徐州站点, 湿度订正的意义大于标高订正.标高和湿度订正后, R2为0.49, RMSE为32.93 μg·m-3, MAE为22.26 μg·m-3, 拟合曲线的斜率为1.15, 截距为8.97.
对于太湖站点, 标高订正后R2由0.49提升至0.59, 虽然线性关系有所提升, 但拟合曲线的斜率仍然为0.27, 从图 6b中可以看出, 估算值远远小于实测值, 误差依旧较大; 湿度订正后R2由0.49变为0.45, 尽管线性关系略微有所下降, 但拟合曲线的斜率达到0.80, 接近于1.00, 误差显著降低, RMSE为23.48 μg·m-3, MAE为16.07 μg·m-3.由于太湖站点靠近太湖, 湿度大(相对湿度均值为68%), 颗粒物吸湿增长造成估算结果严重偏高, 同时该地区气溶胶标高相对较低, 均值为1.49 km, 引起的误差不及相对湿度.因此, 对于太湖地区, 湿度订正的意义远远大于标高订正.标高和湿度订正后, R2达到0.75, RMSE为15.24 μg·m-3, MAE为11.42 μg·m-3, 拟合曲线的斜率为1.04, 截距为2.09, 与直线y=x基本重合.
本文用于检验估算值的实测值是PM2.5浓度24 h的平均值.AERONET只有白天才有数据, 而本文没有用白天的PM2.5均值进行检验, 这是由于在观测期间, 这几个站点的日均值与白天均值基本一致, 各站点日均值与白天均值拟合度均接近于1(表 4).用估算值分别与实测全天24 h PM2.5均值和白天均值进行相关分析, 发现相关性几乎一致.这可能是由于PM2.5浓度日变化存在较强的波动性, 一般呈现明显的双峰分布(苗蕾等, 2016; 王静, 2016), 如果两个峰值相等, 那么采样一半所得到的均值与整体的均值相等.实际情况是尽管两个峰值不等, 但在差异并不显著的情况下, 采样一半得到的均值近似等于整体均值.利用AERONET白天观测得到的粒径数据估算得到的PM2.5质量浓度可以表征当日24 h平均的PM2.5质量浓度.
表 4(Table 4)
表 4 各站点PM2.5白天均值与日均值的相关系数 Table 4 Correlation coefficient between daytime and all day PM2.5 of all sites
表 4 各站点PM2.5白天均值与日均值的相关系数 Table 4 Correlation coefficient between daytime and all day PM2.5 of all sites
站点BeijingBeijing-CAMSXiangheXuzhouTaihu
r0.970.890.980.980.99


将数据进一步按季节划分, 3—5月为春季, 6—8月为夏季, 9—11月为秋季, 12月—次年2月为冬季.图 7为2016—2017年北京、香河和徐州地区PM2.5季均值的估算值与实测值对比图(太湖站点数据较少, 不具备季节代表性).从图 7可以看出, 估算的季均值与实测值基本一致, 从季节特征来看, 可以明显看出夏季均值最低, 香河和徐州地区的冬季均值最高, 而北京地区春季和冬季均值均较高.夏季地表温度高, 水平垂直大气对流运动较为剧烈, 并且夏季多降水, 对污染物的冲刷作用明显, 颗粒物浓度低.冬季静稳天气多, 边界层高度低, 大气污染物易聚集, 同时北京和香河地区进入采暖期, 污染物排放量增加, 颗粒物浓度高.此外, 北京每年春季受北方沙尘输送影响从而导致PM2.5均值较高.
图 7(Fig. 7)
图 7 估算季均值与地面观测PM2.5季均值对比 (a.北京, b.香河, c.徐州) Fig. 7The comparison of estimated and observed seasonal average PM2.5 (a.Beijing, b.Xianghe, c. Xuzhou)

应用2006年1月—2017年12月的月平均粒子谱估算得到每个月的PM2.5均值, 对每年的PM2.5月均值进行平均, 得到PM2.5年均值变化图, 结果如图 8所示(徐州站点从2013年7月有观测数据, 年限较短; 太湖站点的有效观测数据过少, 不具备年代表性, 因此未进行年均值处理).从年际变化来看, 近12年来北京和香河年均PM2.5浓度总体呈下降趋势.2006—2011年北京PM2.5质量浓度呈“U”型分布, 2006—2008年北京PM2.5质量浓度显著降低, 在2008年达到66 μg·m-3, 较2006年下降了约30 μg·m-3, 这可能与北京市在2008年举办奥运会, 大力改善空气质量有关; 2008—2011年北京PM2.5质量浓度开始逐渐升高.2011—2012年, 北京和香河地区PM2.5质量浓度均有所降低, 然而, 2013年的年均值又上升.2013年1月发生的严重灰霾污染事件使得公众认识到环境污染的严重性, 2013年之后, 随着公众环保意识的加强, 以及国务院《大气污染防治行动计划》实施, 空气质量近5年来呈现持续改善状态, 香河地区PM2.5质量浓度虽有波动, 但总体呈下降趋势.2017年, 北京和香河的PM2.5质量浓度都降低至60 μg·m-3左右, 达到了“国十条”的目标.
图 8(Fig. 8)
图 8 北京和香河2006—2017年PM2.5浓度年均值变化 Fig. 8Trend of annual average PM2.5 in Beijing and Xianghe from 2006 to 2017

4 结论(Conclusions)1) 利用AERONET粒子谱数据估算得到的PM2.5质量浓度与实测值线性关系较好, 订正前决定系数R2分别为北京0.42、香河0.31、徐州0.05和太湖0.49, 但估算结果明显低于实测值.标高订正和湿度订正后R2分别提升至0.69(RMSE=39.33 μg·m-3)、0.79(RMSE=35.36 μg·m-3)、0.49(RMSE=32.93 μg·m-3)和0.75(RMSE=15.24 μg·m-3), 估算值与实测值基本一致.标高订正和湿度订正尽管都能提升估算结果, 但对于不同地区修正作用也是不同的.北京地区由于气溶胶高度层高, 相对湿度低, 标高订正的修正作用明显大于湿度订正; 太湖地区由于气溶胶高度层低, 相对湿度高, 湿度订正的修正作用远远大于标高订正; 香河地区气溶胶高度层和相对湿度都较高, 标高订正和湿度订正均能使估算效果得到较大提升; 徐州地区湿度订正的效果高于高度订正.
2) 应用2016年1月—2017年12月的月平均粒子谱估算得到了北京、香河和徐州3个站点每个月的PM2.5均值, 进而得到季均值, 且估算得到的季均值与实测的季均值基本相当.季节特征上, 所有年份的夏季PM2.5质量浓度明显低于其他3个季节.年际变化上, 近12年来, 北京和香河地区PM2.5质量浓度总体呈下降趋势, 北京地区PM2.5质量浓度在2006—2011年呈“U”型分布, 其中, 2008年达到较低值, 2013年以来, PM2.5浓度逐年下降, 并在2017年降低至60 μg·m-3左右.
3) 本文证实了利用AERONET粒子谱估算PM2.5质量浓度的可行性, 相较于AOD-PM2.5模型, 该方法不需要PM2.5数据用于建模, 在PM2.5数据缺乏的条件下, 可以利用该方法估算PM2.5质量浓度.此外, 我国PM2.5历史数据匮乏, 但全国范围内的AERONET建立时间较早, 可以基于该方法估算PM2.5历史数据, 分析近年来PM2.5质量浓度的变化特征, 从而制定科学有效的大气污染防治策略.
致谢:感谢AERONET Beijing站点的陈洪滨和Philippe_Goloub研究员、Beijing-CAMS站点的车慧正研究员、Xianghe站点的王普才和夏祥鳌研究员、Xuzhou_CUMT站点的吴立新研究员、Taihu站点的马荣华研究员提供气溶胶光学厚度和体积谱数据, 以及在建立和维护站点方面所做的努力.
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