, 倪长健1,2
, 邓也3, 汤津赢1,2, 张智察1,21. 成都信息工程大学大气科学学院, 成都 610225;
2. 高原大气与环境四川省重点实验室, 成都 610225;
3. 成都市环境保护科学研究院, 成都 610072
收稿日期: 2018-11-04; 修回日期: 2018-12-25; 录用日期: 2018-12-25
基金项目: 国家重点研发计划（No.2018YFC0214004）；四川省科技厅重点研发项目（No.2018SZ0287）
作者简介: 杨寅山(1996-), 男, E-mail:yangyinshan96@qq.com
通讯作者（责任作者）: 倪长健(1970—), 男, 博士, 教授, 主要研究方向为自然灾害风险评估与环境气象, E-mail:ncj1970@163.com
摘要: 由于气溶胶吸湿增长的复杂性和不确定性，大气消光的演化机理至今尚不十分清晰.为此，利用成都市2017年12月浊度仪和黑碳仪的逐时观测资料，结合同时次的环境气象监测数据，系统研究了该区域冬季对应550 nm大气消光系数及其组成的特征.结果表明：①观测期间大气消光系数为（1173.42±641.21）Mm-1，其中"干"气溶胶散射系数、"干"气溶胶吸收系数、干洁大气散射系数、气态污染物吸收系数和气溶胶吸湿性消光系数对其平均贡献率分别是53.02%、6.54%、1.50%、1.65%和37.29%.②大气消光系数、"干"气溶胶散射系数和气溶胶吸湿性消光系数的日变化为"单峰单谷型"，而"干"气溶胶吸收系数和气态污染物吸收系数的日变化则分别表现为"单谷型"和"双峰双谷型".③明确了单位质量大气消光系数及其组成随相对湿度的变化特征，并就其各自成因进行了分析.
关键词:消光系数气溶胶日变化贡献率吸湿增长
Characteristics of atmospheric extinction coefficient and its components in winter in Chengdu
YANG Yinshan1,2
, NI Changjian1,2 , DENG Ye3, TANG Jinying1,2, ZHANG Zhicha1,2 1. College of Atmospheric Science, Chengdu University of Information Technology, Chengdu 610225;
2. Plateau Atmosphere and Environment Key Laboratory of Sichuan Province, Chengdu 610225;
3. Chengdu Academy of Environmental Sciences, Chengdu 610072
Received 4 November 2018; received in revised from 25 December 2018; accepted 25 December 2018
Abstract: Due to the complexity and uncertainty of aerosol hygroscopic growth, the evolution mechanism of atmospheric extinction is not completely understood so far. By using the observed hourly data from nephelometer and aethalometer, as well as the simultaneous monitored data of environmental meteorology in Chengdu during December 2017, the characteristics of atmospheric extinction coefficient and its components at 550 nm were investigated. The results showed that:①In observational period, atmospheric extinction coefficient was (1173.42±641.21) Mm-1, and its average contribution rate of "dry" aerosol scattering coefficient, "dry" aerosol absorption coefficient, gas scattering coefficient, gas absorption coefficient and aerosol hygroscopicity extinction coefficient were 53.02%, 6.54%, 1.50%, 1.65% and 37.29% respectively. ②Diurnal variation of atmospheric extinction coefficient, "dry" aerosol scattering coefficient, and aerosol hygroscopicity extinction coefficient showed a consistent pattern of "single peak and single valley", "dry" aerosol absorption coefficient showed pattern of "single valley", and gas absorption coefficient showed pattern of "double peak and double valley". ③The variation characteristics of unit mass atmospheric extinction coefficient and its components with relative humidity were expounded, and corresponding causes were also given.
Keywords: extinction coefficientaerosoldiurnal variationcontribution ratehygroscopic growth
1 引言(Introduction)近年来, 随着我国社会经济的迅猛发展, 以雾霾代表的大气低能见度事件频繁发生, 这已成为当前中国大部分城市区域所面临的严峻环境问题(张小曳等, 2013).大气消光系数是可见光在大气中传播单位距离时的相对衰减率, 它不仅是区域环境质量状况优劣的重要表征, 也是能见度演化的决定性影响因子, 具有重要的研究价值(Ying, 2005;Yuan et al., 2006;Pitchford et al., 2007).
早在1985年, 美国就实施了IMPROVE计划, 该项目通过对颗粒物物理、化学和光学参数的长期监测, 获得了颗粒物不同化学组分的消光系数, 为能见度的改善提供了基础理论支撑(Pitchford et al., 2007).为厘清我国复合大气污染的成因, 刘新民等(2004)分析了北京夏季大气消光系数的来源, 得到期间大气总消光系数平均为388 Mm-1, 其中颗粒物消光系数占总消光系数的90%以上; 刘新罡等(2006)探究了广州市大气能见度的影响因子, 发现气溶胶消光贡献率高达近94%;何镓祺等(2016)针对南京1月份的相关研究结果表明, 大气气溶胶的散射系数和吸收系数分别为(423.4±265.3) Mm-1和(24.5±14.3) Mm-1, 对大气消光的贡献分别为89.2%和5.2%.由此可见, 气溶胶消光尤其是散射消光是大气消光的主体, 是区域能见度下降的关键成因.气溶胶消光不仅仅取决于其质量浓度的高低, 而且还与气溶胶化学组成的变化密切相关.例如, 北京地区(Tao et al., 2015)冬季严重霾污染期间硫酸盐和硝酸盐对消光贡献较大, 轻微污染时则是有机物对消光贡献较大; 周瑶瑶等(2015)通过对南京冬季霾天PM2.5水溶性离子的分析, 指出PM2.5主要化学成分中的硝酸铵对南京冬季消光贡献最大.
由于气溶胶中的硫酸盐、硝酸盐、铵盐和海盐等无机成分及部分有机物粒子具有吸湿性, 在不同水汽条件下, 其粒径、质量、密度、折射指数等微物理参数会发生变化, 从而改变颗粒物的辐射特性参数, 致使气溶胶粒子群宏观上的物理、化学及光学性质发生变化, 导致粒子的复折射指数或折射率不断改变(杨军等, 1999;刘新罡等, 2010;孙俊英等, 2016).陶金花等(2015)的研究发现, 湿度的增加会造成大气消光系数的显著改变, 由此在颗粒物质量浓度反演时会带来系统性误差.崔蕾等(2016)发现成都地区颗粒物潮解点对应的相对湿度是40%, 据此以“统计一致性原则”提出了近地面颗粒物浓度的湿度订正新算法.孙欢欢等(2016)证明了大气“湿”消光系数序列的随机特性, 这一结果表明该因子的演化是多种因素共同作用的结果.
大气气溶胶的吸湿性质是联系气溶胶微物理和化学参数的桥梁和纽带, 更是气溶胶基本光学性质的决定性参数之一(刘新罡等, 2010), 而目前针对成都冬季高湿气候背景下大气消光系数及其组成的研究尚不多见.为此, 本文基于成都市2017年12月浊度仪和黑碳仪的逐时观测资料, 结合同时次的环境气象监测数据, 围绕大气消光系数及其组成的特征进行了系统的分析, 以期深化对该区域冬季雾霾形成机理的认知.
2 资料和方法(Datas and methods)2.1 资料本文使用资料包括成都市2017年12月浊度仪和黑碳仪的逐时观测资料, 以及同时次的环境气象监测数据(大气能见度、相对湿度和NO2质量浓度).其中, AURORA 3000型浊度仪观测波长为520 nm, 采样频率为每5 min 1次(TSP切割头, 检测范围＞0.25 Mm-1, 每24 h进行零点检查, 24 h零点漂移＜±1%, 每周用R134a气体进行跨度标定), 通过内部温湿度传感器来控制浊度仪内部加热系统, 使得仪器内部腔室中气溶胶相对湿度控制在40%左右, 将其作为气溶胶的“干”状态; AE-31型黑碳检测仪观测黑碳(BC)质量浓度, 数据采集频率为5 min·次-1.黑碳仪采用TSP切割头, 采样头与仪器连接中间增设硅胶管减少水分对黑碳测量的影响.另外, 浊度仪和黑碳仪的监测资料经过质量控制后统一处理为小时均值数据.
观测点位于成都市环境保护科学研究院综合大楼楼顶(30°39′N, 104°02′E), 距离地面21 m, 四周2 km内无高大建筑物, 视野开阔, 周围是集中居住区, 5 km范围内无明显工业大气污染源.
2.2 方法根据“朗伯-比尔”定律(Koschmieder, 1924), 在550 nm波长处大气消光系数bext(km-1)与大气能见度V(km)的关系如下：
 | (1) |
 | (2) |
 | (3) |
 | (4) |
 | (5) |
④ bag为气态污染物吸收系数.一般仅考虑NO2的吸收, 参照Sloane(1985)的计算方法, 对应550 nm波长处bag(Mm-1)的计算见式(6), 其中[NO2]为NO2质量浓度(10-9 g·m-3).
 | (6) |
 | (7) |
图 1(Fig. 1)
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| 图 1 大气消光系数、“干”气溶胶散射系数、“干”气溶胶吸收系数、干洁大气散射系数、气态污染物吸收系数和气溶胶吸湿性消光系数时间序列 Fig. 1Time series of atmospheric extinction coefficient, "dry" aerosol scattering coefficient, "dry" aerosol absorption coefficient, gas scattering coefficient, gas absorption coefficient and aerosol hygroscopicity extinction coefficient |
图 2给出了研究时段内PM2.5的时间序列, 统计分析发现, 其与“干”气溶胶散射系数bsp的相关性最大, “干”气溶胶吸收系数bap和大气消光系数bext次之, 气溶胶吸湿性消光系数bsw最小, 对应的相关系数分别为0.887、0.838、0.733、0.472(p < 0.01).进一步计算表明, 大气消光系数bext与气溶胶吸湿性消光系数bsw的相关性最大, “干”气溶胶散射系数bsp次之, “干”气溶胶吸收系数bap最小, 对应的相关系数分别为0.919、0.857、0.618(p < 0.01).由此可见, 大气消光系数bext的形态演化不仅与颗粒物质量浓度状况密切相关, 而且还强烈地受到湿度等气象条件的影响, 这是成都地区冬季大气消光一个非常重要的特征.
图 2(Fig. 2)
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| 图 2 PM2.5质量浓度时间序列 Fig. 2Time series of PM2.5 mass concentration |
在上述工作的基础上, 对研究时段内同一整点时刻大气消光系数bext、“干”气溶胶散射系数bsp、“干”气溶胶吸收系数bap、气态污染物吸收系数bag和气溶胶吸湿性消光系数bsw进行算术平均, 由此得到对应指标日变化的合成图, 见图 3.
图 3(Fig. 3)
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| 图 3 大气消光系数、“干”气溶胶散射系数、“干”气溶胶吸收系数、气态污染物吸收系数和气溶胶吸湿性消光系数的日变化 Fig. 3Diurnal variations of atmospheric extinction coefficient, "dry" aerosol scattering coefficient, "dry" aerosol absorption coefficient, gas absorption coefficient and aerosol hygroscopicity extinction coefficient |
由图 3可见, 观测期间大气消光系数日变化整体呈现出显著的单峰单谷形态, 最高值出现在早晨交通高峰期8:00—9:00, 达到1492.12 Mm-1, 此后持续回落至17:00前后全日最低的977.46 Mm-1.本文大气消光系数日变化形态与刘新民(2004)的相关研究结果是一致的, 但季节和区域的差异使得二者在峰谷出现时间上有所不同.气溶胶消光系数是大气消光系数的主体, 就其3种组成的日变化而言, “干”气溶胶散射系数形态上虽表现为单峰单谷型, 但峰值出现时段在12:00左右, 这主要与气溶胶化学成分以及粒子谱分布的变化有关; 气溶胶吸湿性消光系数日变化则与大气消光系数日变化在形态上呈现出很好的同步性, 二者的相关系数为0.983(p < 0.01), 这主要源于PM2.5质量浓度和相对湿度日变化结构的相似性, 二者峰谷出现时段基本一致, 见图 4;“干”气溶胶吸收系数日变化为单谷型, 从00:00—12:00这段时间内总体维持弱波动, 其谷值出现时间在17:00左右, 这取决于BC质量浓度的日变化, 见图 4.大气消光系数、“干”气溶胶吸收系数bap和气溶胶吸湿性消光系数的谷值出现时间基本一致, 冬季该时段混合层高度的最大值可以很好地解释气溶胶消光系数不同组成的这种谷值分布特征(朱育雷等, 2017);“干”气溶胶散射系数和“干”气溶胶吸收系数的日变化形态特征和宋丹林等(2013)在2011年的研究结果基本一致, 但相比之下在数值上略有减小.另外, 气体消光两种组成的日变化幅度相对较小, 其中bsg为常数(图略), bag呈现出双峰双谷的日变化形态, 峰值分别出现在10:00前后以及午夜时段, 谷值则分别出现在7:00和14:00, 这与NO2质量浓度的日变化完全一致, 见图 4.
图 4(Fig. 4)
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| 图 4 PM2.5质量浓度、相对湿度、BC质量浓度和NO2质量浓度的日变化 Fig. 4Diurnal variations of PM2.5 mass concentration, relative humidity, BC mass concentration and NO2 mass concentration |
已有研究表明(王淑英等, 2002;刘凡等, 2018), 冬季污染状态的变化意味着气溶胶物理和化学性质的改变, 由此对大气消光系数及其组成产生影响.本文的诊断结果发现(表 1), 大气消光系数及其组成在不同空气质量等级条件下的日变化形态与图 3总体一致(图略), 但随着AQI的增加, 大气消光系数bext、“干”气溶胶散射系数bsp、“干”气溶胶吸收系数bap和气溶胶吸湿性消光系数bsw的均值、标准差和变差系数均呈现出增加趋势, 气态污染物吸收系数bag则未表现出这一特征.
表 1(Table 1)
| 表 1 不同空气质量等级下大气消光系数及其组成日变化的统计参数 Table 1 Statistical parameters of diurnal variation of atmospheric extinction coefficient and its components under different air quality levels | |||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 1 不同空气质量等级下大气消光系数及其组成日变化的统计参数 Table 1 Statistical parameters of diurnal variation of atmospheric extinction coefficient and its components under different air quality levels
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3.2 大气消光系数不同组成的贡献率在3.1节分析的基础上, 绘制了研究时段内“干”气溶胶散射系数bsp、“干”气溶胶吸收系数bap、干洁大气散射系数bsg、气态污染物吸收系数bag以及气溶胶吸湿性消光系数bsw对大气消光系数贡献率的变化图(图 5), 据此进一步计算了大气消光系数不同组成的平均贡献率, 发现“干”气溶胶散射系数bsp、“干”气溶胶吸收系数bap、干洁大气散射系数bsg、气态污染物吸收系数bag和气溶胶吸湿性消光系数bsw的占比分别为53.02%、6.54%、1.50%、1.65%和37.29%, 见图 6.这一统计结果表明, ①“干”气溶胶散射系数bsp、“干”气溶胶吸收系数bap和气溶胶吸湿性消光系数bsw共同表征了研究区冬季气溶胶的整体消光能力, 三者合计对大气消光系数的平均贡献率高达96.85%.因此, 气溶胶消光在大气消光当中占据绝对支配性地位, 是能见度演化的决定性影响因子.②由于在研究区冬季气溶胶消光能力的显著提升, 致使分子消光(干洁大气散射系数bsg和气态污染物吸收系数bag)对大气消光的平均贡献率相比之下出现明显的降低(刘新民等, 2004;刘新罡等, 2006;杨康等, 2015;刘宁微等, 2015;何镓祺等, 2016;徐昶等, 2016).③气溶胶吸湿性消光系数bsw在大气消光系数当中的平均占比为37.29%, 反映了研究区冬季高湿气象条件对大气消光影响的重要性; 另外, 将气溶胶吸湿性消光系数bsw进行独立分析将有助于进一步厘清大气消光的组成结构和能见度的演化机理.
图 5(Fig. 5)
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| 图 5 “干”气溶胶散射系数、“干”气溶胶吸收系数、干洁大气散射系数、气态污染物吸收系数和气溶胶吸湿性消光系数贡献率时间序列 Fig. 5Time series of contribution rate of "dry" aerosol scattering coefficient, "dry" aerosol absorption coefficient, gas scattering coefficient, gas absorption coefficient and aerosol hygroscopicity extinction coefficient |
图 6(Fig. 6)
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| 图 6 大气消光系数不同组成的平均贡献率 Fig. 6Average contribution ratios of various components of atmospheric extinction coefficient |
3.3 相对湿度变化对大气消光系数及其组成的影响为消除气溶胶质量浓度变化对大气消光系数的影响, 分别计算单位质量的大气消光系数Eext、“干”气溶胶散射系数Esp、“干”气溶胶吸收系数Eap和气溶胶吸湿性消光系数Esw, 见式(8).
 | (8) |
基于该区域颗粒物潮解点为40%这一结论(崔蕾等, 2016), 绘制了单位质量大气消光系数及其组成随相对湿度在40%以上的变化图, 以探究水汽对大气消光系数及其组分的影响.
由图 7a可知, 单位质量气溶胶吸湿性消光系数对相对湿度变化的响应非常显著, 并随相对湿度的增加呈现出平滑的增长特征.多函数的比对结果表明, 幂函数Esw=0.472×(1-RH/100)-1.317能最好地拟合二者之间的关系, 单位质量气溶胶吸湿性消光系数实测值和模拟值之间的相关系数为0.951(p < 0.01).针对该拟合函数的进一步分析发现, 其曲率最大点出现在相对湿度为88.6%(见图 7a的点A).即在点A之前, 单位质量气溶胶吸湿性消光系数随相对湿度的增加总体呈现出缓慢增长; 而在点A之后, 单位质量气溶胶吸湿性消光系数则随相对湿度的增加则转变为爆发式增长, 这主要与气溶胶吸湿性导致的粒径谱以及复折射率的变化有关(孙景群, 1985).研究表明(王淑英等, 2002), 相对湿度的增加能导致PM2.5在PM10中占比的增加.由于细颗粒物具有更强的散射能力, 故单位质量“干”气溶胶散射系数与相对湿度呈现出正相关(图 7b), 其实测值和模拟值之间的相关系数为0.575(p < 0.01).由于气溶胶的吸收能力主要取决与黑炭的浓度, 而黑炭的吸湿性极弱, 由此导致单位质量“干”气溶胶吸收系数在相对湿度处于[40%, 95%]区间内呈现出随机波动(图略).单位质量气溶胶吸湿性消光系数不仅对单位质量大气消光系数贡献率很大, 其对水汽的响应在各消光组成当中也最为显著, 因此单位质量大气消光系数随相对湿度亦满足幂函数关系(图 7c), 其实测值和模拟值之间的相关系数为0.914(p < 0.01).受大气消光系数相关组成不同吸湿性特征的共同影响, 单位质量大气消光系数随相对湿度拟合曲线曲率最大点对应的相对湿度为81.9%(见图 7c的点B).从图 7c的曲线形态不难发现, 在点B之前, 大气消光系数的演化主要取决于颗粒物质量浓度的高低, 而在点B之后, 相对湿度的变化逐渐成为控制大气消光系数变化的决定性影响因子, 这与Chen等(2012)的研究结果总体是一致的, 但相对湿度有所提前, 反映了成都地区冬季大气消光系数随相对湿度变化的本地化特征.另外, 气溶胶吸湿可促进氮氧化物的水解(Dentener et al., 1993), 从而有利于大气中氮氧化物浓度的降低, 这与图 7d中的统计结果具有很好的一致性, 即气态污染物吸收系数与相对湿度呈现出负相关(图 7d), 其实测值和模拟值之间的相关系数为0.266(p < 0.01).
图 7(Fig. 7)
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| 图 7 大气消光系数及其组成随相对湿度的变化(a.单位质量气溶胶吸湿性消光系数; b.单位质量“干”气溶胶散射系数; c.单位质量大气消光系数; d.气态污染物吸收系数) Fig. 7Variation of atmospheric extinction coefficient and its components with relative humidity(a. unit mass aerosol hygroscopicity extinction coefficient; b. unit mass "dry" aerosol scattering coefficient; c. unit mass atmospheric extinction coefficient; d. gas absorption coefficient) |
4 结论(Conclusions)1) 研究区观测时段内对应550 nm的大气消光系数是(1173.42±641.21) Mm-1, 其中“干”气溶胶散射系数、“干”气溶胶吸收系数、干洁大气散射系数、气态污染物吸收系数和气溶胶吸湿性消光系数对大气消光系数的平均贡献率分别为53.02%、6.54%、1.50%、1.65%和37.29%.这表明气溶胶的吸湿性对研究区冬季大气消光以及环境空气质量的演化存在重要影响.
2) 研究区冬季大气消光系数、“干”气溶胶散射系数和气溶胶吸湿性消光系数的日变化为“单峰单谷型”, 而“干”气溶胶吸收系数和气态污染物吸收系数的日变化则分别表现为“单谷型”和“双峰双谷型”.进一步研究指出, 大气消光系数及其组成的日变化是污染物排放和气象条件综合作用的结果.
3) 研究区冬季单位质量大气消光系数和单位质量气溶胶吸湿性消光系数与相对湿度满足幂函数关系, 二者曲率最大点对应的相对湿度分别为81.9%和88.6%;单位质量“干”气溶胶散射系数随相对湿度的增加呈现出一定的线性增长趋势, 而气态污染物吸收系数则随相对湿度的增加表现出一定的线性递减特征.
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