翟浩然^1,2, 唐新明^1,2, 王光辉², 李佳雨², 邢丽玮^2,3
1. 山东科技大学测绘科学与工程学院, 青岛 266590;
2. 国家测绘地理信息局卫星测绘应用中心, 北京 100048;
3. 中国农业科学院农业信息研究所, 北京 100081
收稿日期: 2018-09-01; 修回日期: 2018-12-03; 录用日期: 2018-12-03
基金项目: 国家重点研发计划课题(No.2016YFB0501403)；高分辨率对地观测系统重大专项项目(No.AH1601)
作者简介: 翟浩然(1990-), 男, E-mail:j7o@by2studio.cn
通讯作者（责任作者）: 唐新明, E-mail:txm@sasmac.cn

摘要: 基于Aura卫星的臭氧检测仪(OMI)数据及Landsat卫星影像，分别分析了中国7座超大城市2005—2017年的对流层NO₂柱浓度(TroNO₂浓度)时空变化规律和不透水面扩张模式，并探讨了二者之间的联系，结果表明：17座城市总体表现为TroNO₂浓度先升高后降低、高值区域先扩大后收缩甚至消失的趋势.变化存在显著的周期性，冬季浓度远高于夏季.2各城市不透水面面积分别扩张至120%~200%，扩张模式多表现为由中心向四周辐射式扩张，不透水面的空间分布和扩张趋势与TroNO₂浓度高度相关.3各城市市辖区TroNO₂浓度与不透水面覆盖率(ISC)呈高度正相关，二者冷热点空间分布规律一致，松散型、紧凑型、密集型、高度密集型市辖区的TroNO₂浓度均值依次增加，发生不透水面扩张的区域标准化TroNO₂指数呈上升趋势.4自然条件、经济产业结构、机动车尾气排放、重大赛会的举办及相关政策等因素均与TroNO₂浓度密切相关.
关键词:超大城市对流层NO₂柱浓度不透水面相关性扩张
Impact of impervious surface expansion on tropospheric NO₂ column density in Chinese megacities
ZHAI Haoran^1,2, TANG Xinming^1,2 , WANG Guanghui², LI Jiayu², XING Liwei^2,3
1. Geomatics College, Shandong University of Science and Technology, Qingdao 266590;
2. Satellite Surveying and Mapping Application Center, National Administration of Surveying, Mapping and Geoinformation, Beijing 100048;
3. Institute of Agricultural Information, Chinese Academy of Agricultural Sciences, Beijing 100081
Received 1 September 2018; received in revised from 3 December 2018; accepted 3 December 2018
Abstract: We used Ozone monitoring instrument (OMI) data to generate the tropospheric NO₂ column density (TroNO₂) of 7 Chinese megacities from 2015 to 2007 and analyzed the characteristics of spatial and temporal distribution of TroNO₂. We also explored the correlation between TroNO₂ and the impervious surface of megacities. The results showed that:1 Tropospheric NO₂ column density of all 7 megacities increased first and then decreased, whose region with high value expanded firstly and then contracted or disappeared. There are significant cyclical changes in the concentration of each cityduring the year. And density of TroNO₂ in winter is always higher than that in summer.2 Comparing with 2005, Impervious surface area of each megacity in 2017 expanded 1.2~2 times, and the expansion appeared from city center to the periphery. While the spatial distribution and expansion trend of impervious surface are highly correlated with the density of TroNO₂. 3 Tropospheric NO₂ column density were highly positively correlated with the impervious surface coverage (ISC), and the distribution of cold and hot spots were consistent. The tropospheric NO₂ column density of unstressed, stressed, impacted and degraded municipality increased in turn. The normalized TroNO₂ index showed an upward trend on the region where impervious surface expansion happened. 4 Natural conditions, economic industrial structure, exhaust emission, major games and related policies were closely related to the tropospheric NO₂ column density.
Keywords: megacitytropospheric NO₂ column densityimpervious surfacecorrelationexpansion
1 引言(Introduction)城市是人类活动最为活跃、土地利用最为集中的区域, 土地利用类型由农田、森林、草地等自然类型转变为人工建设的不透水面, 是城市化进程的重要特征之一(李秀彬, 1996; 匡文慧等, 2013).不透水面主要由建筑物的房顶、道路、桥梁、广场等具有不透水属性的地表组成, 是表征生态环境效应的重要指标(Taubenb?ck et al., 2012; 李苗等, 2017; 禹丝思等, 2017).不透水面的扩张是城市范围在空间上的蔓延, 它是在政策、社会、经济因素等外在驱动力和地质、水文、气候条件等内在驱动力的共同作用下产生的结果, 在全球范围内广泛而快速的发生(Liu et al., 2010; 刘珍环等, 2010; 李苗等, 2017).近年来, 随着城市的快速发展和人口的不断增长, 城市不透水面快速增加, 全球城市化进程明显加速, 进而催生了超大城市的形成, 这对资源环境、地理过程、生物多样性等各方面均产生了深远的影响(程琳等, 2011; 匡文慧等, 2011; 王雷等, 2012; 匡文慧等, 2013).2014年中国国务院发布《关于调整城市规模划分标准的通知》将我国城市划分为5类7档, 在原有城市划分标准基础上增设了“超大城市”这一概念, 并定义了城区常住人口1000万以上的城市为超大城市, 据此标准我国共有北京、天津、上海、重庆、广州、深圳、武汉7座超大城市(李思琪, 2017; 王礼鹏, 2017).超大城市是所有城市中的典型代表, 在国家和区域发展中具有重要的政治和经济地位, 其城市化进程中的发展模式及所带来的生态环境等问题, 对其他大中小城市同样具有很强的指导意义与参考价值.
空气中的氮氧化物(NO_x)以一氧化氮(NO)和二氧化氮(NO₂)为主, 是广泛存在于大气层中的痕量气体, 尤其在对流层大气化学中占重要地位(符传博等, 2015; 张兴赢等, 2007).其经化学反应生成的硝酸盐是二次PM_2.5的重要组成部分, 也是臭氧(O₃)、过氧酰基硝酸(PAN)和二次气溶胶等其它光化学污染的重要前体物, 若被人体吸入则有可能降低鼻腔滤尘机能, 引起咽炎、喉炎、气管炎和支气管炎等疾病, 从而威胁人体健康.同时, 空气中的NO_x与酸雨、温室效应及水质恶化等环境问题的产生均存在关系(王英等, 2012; 武卫玲等, 2017).对流层NO₂的来源主要包含两部分, 一部分来自工业排放、交通(机动车、飞机、轮船等交通工具)排放和生物质燃烧等人类活动, 另一部分来自闪电、氨氧化、土壤排放、土壤和海洋汇总的NO₂^-光解等自然过程(Beirle et al., 2011; Lee et al., 1997), 其中人为因素在NO₂排放总量中占据主导地位.近年来随着工业化进程的加快和机动车保有量的快速增加, 人为因素在NO₂排放总量中所占比例越来越高, 尤其在人类活动相对活跃的城市地区, 绝大部分均源自人类活动排放(陈罕立等, 2005; 符传博等, 2015; 张楚莹等, 2008).人类活动主要集中在不透水面上, 城市不透水面的扩张会使得城市地貌形态和区域能量平衡发生改变, 破坏地表系统的自然生态功能, 改变地表污染物与大气层的气流交换, 影响大气污染的扩散、稀释和汇集, 进而导致城市大气环境恶化, 引发一系列环境问题.目前使用遥感数据进行对流层NO₂的研究多关注其分布特征及变化趋势等(肖钟湧等, 2011; 刘显通等, 2015; 周春艳等, 2016a; 2016b), 而有关不透水面扩张对其影响的研究较少.本文基于卫星遥感数据, 分别整理了我国7座超大城市2005—2017年的TroNO₂浓度情况, 分析其时空分布规律及影响因素, 并提取了研究区2005—2015年的不透水面扩张情况, 综合探究了二者之间存在的联系, 以期为实现节能减排目标提供理论依据.
2 材料与方法(Materials and methods)2.1 研究区概况本文以中国7座超大城市市辖区为研究区(由于重庆市整体范围较大, 且污染较重、不透水面主要集中于西南部市中心地区, 故重庆市研究区仅包含了都市功能核心区、都市功能拓展区、城市发展新区所包含的21区及武隆区)计算我国2005—2017年TroNO₂浓度均值的空间分布, 由图 1可知, 我国东部地区污染程度远高于西部, 是中国乃至全球NO₂污染最严重的区域(肖钟湧等, 2011).污染程度最高的区域包括华北平原、长三角地区和珠三角地区, 北京和天津、上海、广州和深圳分别处在3个严重污染区的核心地区; 重庆市中心地区所处的四川盆地是我国西部污染最严重的地区之一; 武汉市是华中地区污染物浓度最高的地区之一.7座超大城市均是各自所在区域中污染较重的典型代表, 其TroNO₂浓度远大于所在区域及全国平均水平, 具有很强的代表性.
图 1(Fig. 1)

图 1 2005—2017年中国TroNO2浓度均值空间分布图 (1013 molec·cm-2) Fig. 1Spatial distribution of average tropospheric NO2 column density during 2005—2017 in China

2.2 数据与方法Aura地球观测系统卫星上搭载了臭氧监测仪(OMI), 波长覆盖范围为270~500 nm, 扫描宽度为2600 km, 星下点空间分辨率达到13 km×24 km, 每天覆盖全球一次(刘显通等, 2015; 武卫玲等, 2017).单位面积垂直方向上从地面到对流层顶的NO₂分子数浓度记为对流层NO₂垂直柱浓度, 通过差分吸收光谱技术(DOAS)反演得到(Burrows et al., 1997; Bucsela et al., 2008; Kramer et al., 2008; 肖钟湧等, 2011).本文所用TroNO₂浓度数据为2005—2017年(为保证各年份季节完整, 将上一年份12月至该年份11月记为一年, 12月—2月为冬季, 3—5月为春季, 6—8月为夏季, 9—11月为秋季)由荷兰皇家气象研究所(KNMI)反演的对流层NO₂垂直柱浓度月均值产品, 空间分辨率为0.125°(刘显通等, 2015; 周春艳等, 2016a; 2016b).既有的大量实验结果已经证明, 通过卫星遥感反演得到的TroNO₂浓度与地基实测数据具有较强相关性, 相关系数一般达到0.8以上(Bucsela et al., 2008; Kramer et al., 2008; 武卫玲等, 2017).在进行相关分析实验前, 首先使用3次卷积内插方法对每期NO₂数据重采样至30 m分辨率, 并捕捉到Landsat数据栅格, 以消除空间分辨率的差异, 使二者达到空间对应, 以提升相关分析的精度, 为后文不透水面扩张对TroNO₂浓度的影响分析做好准备.同时对浓度进行如下分级:一级(＜500), 二级(500~1000), 三级(1000~1500), 四级(1500~2000), 五级(＞2000), 单位为10¹³ molec·cm^-2(周春艳等, 2015; 周春艳等, 2016a; 2016b).
本文用于提取不透水面的Landsat 5 TM、Landsat 8 OLI及ASTER GDEM数据空间分辨率均为30 m, 数据来源于中国科学院计算机网络信息中心(http://www.gscloud.cn).当云雾遮挡、冰雪覆盖等原因造成某些年份内没有可适用于分类的影像时, 则使用与该时期相邻年份的数据代替, 时间间隔不超过1年.本文使用支持向量机方法将各研究区分为不透水面、植被、水体、裸地4种类型, 并在通过对比前后期分类结果、参考相关文献、历史数据及统计数据, 对分类结果中存在的部分错误进行修改, 以提高分类结果的准确率(Ridd, 1995).在对每期分类结果进行验证时, 分别在4种类型上各随机选取150个, 共600个验证点, 使用Google Earth高分辨率数据和国产ZY-3卫星影像, 通过逐点确认的方式进行精度评价.实验获得的21期分类结果的总体分类精度均在80%以上, Kappa系数均在0.75以上, 平均总体精度达到86.64%, 平均Kappa系数达到0.82(表 1), 提取结果能够较准确的反映各城市不透水面的空间分布情况.
表 1(Table 1)

表 1 分类结果的精度评价 Table 1 Accuracy evaluation of classification results

表 1 分类结果的精度评价 Table 1 Accuracy evaluation of classification results 地区 2005年 2010年 2015年 精度 Kappa 精度 Kappa 精度 Kappa 北京 86.7% 0.82 88.5% 0.85 89.2% 0.86 天津 85.0% 0.80 84.7% 0.80 84.5% 0.79 上海 86.7% 0.82 87.8% 0.84 86.8% 0.82 重庆 91.5% 0.89 86.7% 0.82 89.8% 0.86 广州 83.5% 0.78 85.0% 0.80 86.2% 0.82 深圳 81.2% 0.75 83.2% 0.78 88.7% 0.85 武汉 90.2% 0.87 88.0% 0.84 85.5% 0.81 平均 86.4% 0.82 86.3% 0.82 87.2% 0.83

ISC可以客观的反映城市中人类活动的强度, 它在区域尺度上为区域内不透水面面积所占百分比, 在栅格尺度上为在每个像元周围一定范围内(本文计算11×11栅格)不透水面面积的百分比(王桂林等, 2017; 杨昆等, 2017).
文中所用到的社会、经济及自然统计数据来自《中国统计年鉴》、《中国机动车污染防治年报》、《中国机动车环境管理年报》等.
3 结果与分析(Results and analysis)3.1 超大城市TroNO₂浓度的时空变化规律3.1.1 TroNO₂浓度的年变化分别计算7座城市2005—2017年TroNO₂浓度的年均值变化趋势和时空变化(图 2和图 3).
图 2(Fig. 2)

图 2 TroNO2浓度年均值变化趋势 Fig. 2Trends of annual average tropospheric NO2 column density

图 3(Fig. 3)

图 3 TroNO2浓度年均时空变化 Fig. 3Spatio-temporal change of annual average tropospheric NO2 column density

本文将我国超大城市TroNO₂浓度的时空变化规律总体上分为两个阶段.第一阶段为2005—2010年, 人类活动程度的加速与城市的快速扩张相互促进, 使得NO_x排放不断增加, 同时相关政策和措施对于NO_x排放的控制力度还有不足, 因此表现为TroNO₂浓度快速上升, 浓度高值区域不断扩大; 第二阶段为2011—2017年, 2011年我国首次将氮氧化物纳入大气污染物总量控制指标, 并相继出台了一系列措施, 从工业、农业、交通等多角度严格控制NO_x的排放, 因此, 此阶段表现为TroNO₂浓度下降, 浓度高值区域不断收缩.
分别使用线性函数y=Ax+B对各超大城市两个阶段的TroNO₂浓度年均值进行拟合, 其中y为TroNO₂浓度; x为年份; 参数A为斜率, 它的大小反映变化趋势的快慢; 参数B为截距, 它的大小反映该城市的总体浓度高低.拟合结果如表 2所示, 可以看到第一阶段除广州、深圳两市外, 其他城市均表现为上升趋势, 第二阶段则全部表现为下降趋势.
表 2(Table 2)

表 2 年均值线性拟合结果 Table 2 Linear fit result of annual average

表 2 年均值线性拟合结果 Table 2 Linear fit result of annual average 地区 第一阶段(2005—2010年) 第二阶段(2011—2017年) A B R2 A B R2 北京 64.89 1078.20 0.48 -51.77 1440.90 0.77 天津 125.00 1230.00 0.74 -94.79 2168.50 0.91 上海 46.52 1733.50 0.47 -80.90 1986.20 0.86 重庆 22.75 403.55 0.72 -30.95 687.72 0.61 广州 -63.94 1240.30 0.74 -50.15 1003.10 0.76 深圳 -88.54 1621.80 0.84 -34.29 1095.80 0.49 武汉 47.51 718.85 0.70 -75.31 1333.90 0.80 全国 16.91 160.75 0.94 -13.21 322.04 0.78

分别分析各城市的浓度变化趋势:
① 北京市与天津市同处于污染最严重的华北地区, 两市变化规律相似.若忽略2008年北京奥运会前后浓度的骤降:前一阶段呈逐渐升高趋势, 污染程度加剧, 年均增长率分别达到6.43%、9.97%, 达到峰值时五级高值区域几乎覆盖北京市东南部和天津市南部; 第二阶段呈逐渐下降趋势, 空气质量逐步好转, 年均增长率分别为-5.18%、-3.15%, 到2017年两市大部分范围均在五级以下.天津市高值中心表现出向东移动的趋势, 这与东部沿海的滨海新区的快速发展有直接关系.
② 上海市位于长三角污染地区, 其13年间浓度均值为7座城市最高.第一阶段年均增长率达到3.09%, 全市大部分浓度在三级以上, 高值范围不断扩大; 第二阶段呈下降趋势, 年均增长率为-2.79%, 2016年下降幅度最大, 该年份全市范围均降至五级以下, 这与杭州G20峰会期间长三角地区实施的大气污染区域联防联控有密切关系.
③ 重庆市中心位于四川盆地内, 是我国西部污染较严重的区域之一, 各时期浓度为7座城市内最低.第一阶段年均增长率为4.26%, 高值区域逐步扩大, 市中心出现五级高值; 第二阶段污染程度减轻, 浓度出现降低趋势, 年均增长率为-2.14%, 全市大部分地区处于一、二级低值.
④ 广州市和深圳市位于珠三角地区的中心, 浓度略低于京津沪三市.由于2010年广州亚运会期间珠三角地区的空气区域联防等原因, 两市浓度在全国空气质量普遍恶化的第一阶段内不升反降, 第二阶段继续保持下降, 污染防控成效明显. 13年间的年均增长率分别为-4.10%、-3.77%.2007年以前, 两市浓度分别自南向北、自西向东递减, 广州市南部和深圳市西部几乎被四、五级高值覆盖; 随后全市浓度大幅下降, 高值区域逐步收缩, 至2017年两市绝大部分地区均下降至一、二级低值.
⑤ 武汉市是我国中部地区的中心城市.第一阶段年均增长率为6.50%, 污染最严重时市中心出现四、五级高值; 随后污染程度减轻, 第二阶段年均增长率为-3.88%, 2015年后全市基本处在二、三级水平.
我国7座超大城市2005—2017年TroNO2浓度年变化规律可以概括为：①所有城市各年份浓度均高于全国平均水平，年际波动较大；②不同城市浓度变化趋势存在明显差异，处在同一地区的、地理位置接近的城市具有一定相似性；③除广州市、深圳市表现为浓度持续下降趋势外，其他5市均表现为首先浓度逐步升高、高值区域扩大，在2011年附近达到峰值后浓度逐渐降低，高值区域减小甚至消失的趋势；④重大赛会举办时，其所在区域会加大空气污染的防治力度，使得该年份浓度值通常有所下降.
3.1.2 TroNO₂浓度的月变化分别计算7座城市2005—2017年TroNO₂浓度的月均值变化趋势和时空变化(图 4和图 5)，其规律可以概括为：①7座城市各月份TroNO₂浓度均高于全国平均值；②各城市变化均存在显著的周期性，冬季污染严重，不透水面集中的地区纷纷被四、五级高值覆盖，夏季空气质量较好，主城区多为二、三级水平，山地多为一级低值；③地理位置更偏北、偏西的城市的最大值、最小值出现的月份比偏南、偏东的城市稍早；④各城市污染高值区域由冬季至夏季时收缩的速度普遍小于由夏季至冬季时扩张的速度.
图 4(Fig. 4)

图 4 TroNO2浓度月均值变化趋势 Fig. 4Trends of monthly average tropospheric NO2 column density

图 5(Fig. 5)

图 5 TroNO2浓度月均值时空变化 Fig. 5Spatio-temporal change of monthly average tropospheric NO2 column density

3.2 超大城市不透水面的空间扩张分别将提取到的7座城市2005、2010、2015年的不透水面空间分布进行叠加, 并计算各城市的扩张强度以分析其扩张规律, 其中扩张强度为该年份不透水面面积与2005年之比(图 6).
图 6(Fig. 6)

图 6 超大城市不透水面空间扩张情况 Fig. 6Impervious surface expansion of megacities

北京市不透水面集中分布在南部平原区, 西北部山区密度较低, 由于主城区四环以内基本已达饱和, 扩张多发生城区五环以外及周边辖区.天津市不透水面集中分布在中部主城区及东部滨海新区内, 其中滨海新区扩张迅速, 不透水面重心向东移动.上海市不透水面表现为以主城区向四周的快速扩张趋势, 并逐渐与周边辖区连为一体.重庆市不透水面集中分布在西部主城区及各区县中心, 主城区北部新区和工业园区是发展的重点, 其扩张强度为7座城市之首.广州市不透水面集中分布在西南部沿海地区, 北部山区密度较低, 扩张趋势与“东进、西联、北优、南拓”的城市发展战略基本一致.深圳市表现为由海洋向陆地的扩张趋势, 扩张多发生在北部山区内海拔相对较低、地势较平缓的地区.武汉市不透水面由城市中部主城区内向四周均匀扩张, 扩张强度较大.
各城市不透水面的空间扩张情况可概括为:①各城市不透水面均有不同程度、不同趋势的扩张, 扩张强度在120%~200%之间; ②各城市均表现为主城区由中心向四周辐射式扩张, 周边市辖区和主城区同步向外扩张, 幅度相对较小, 且逐渐与主城区联通; ③随着主城区的逐渐饱和, 各城市均在主城区周边规划建设城市新区和工业园区, 并成为扩张发生的主要地区; ④不透水面的空间分布与TroNO₂浓度高值区域高度吻合, 不透水面扩张的重点方向与TroNO₂最大值的移动趋势一致.
3.3 不透水面与TroNO₂浓度的相关性分析3.3.1 不透水面的空间分布对TroNO₂浓度的影响以2015年为例, 分别计算了7座城市所辖的共102个市辖区的TroNO₂浓度均值和ISC.通过Pearson相关系数检验各城市市辖区内二者的相关性, 结果分别为0.887、0.800、0.957、0.753、0.778、0.655和0.828, 相关系数均大于0.6, 且p值均通过0.01显著性检验, 二者在各城市均表现为显著正相关.
通过计算空间自相关发现, 在市辖区尺度上各城市TroNO₂浓度和ISC的空间分布均存在显著的空间自相关性, p值全部通过0.05显著性检验, 有明显的高值和低值聚集特征(表 3).通过热点分析(Getis-Ord Gi*)发现, 各城市二者均存在热点和冷点, 且二者冷热点的空间分布趋势一致：各城市热点多分布在不透水面密度大、污染程度高的市中心地区, 而不透水面密度低、空气质量较好的地区多为冷点.
表 3(Table 3)

表 3 空间自相关分析结果 Table 3 Spatial autocorrelation analysis results

表 3 空间自相关分析结果 Table 3 Spatial autocorrelation analysis results 地区 NO2 ISC Moran's I z p值 Moran′s I z p值 北京 0.51 3.77 0.000163 0.54 3.94 0.000080 天津 0.58 4.33 0.000015 0.68 4.75 0.000002 上海 0.53 4.20 0.000027 0.47 3.77 0.000162 重庆 0.60 4.91 0.000001 0.46 4.46 0.000008 广州 0.59 3.58 0.000346 0.52 3.20 0.001358 深圳 0.53 3.37 0.000740 0.32 2.28 0.022369 武汉 0.51 3.65 0.000266 0.46 3.37 0.000746

将研究区内所有市辖区按照ISC值划分为松散型(0~5%)、紧凑型(5%~10%)、密集型(10%~25%)、高度密集型(＞25%), 4个等级对应的TroNO₂浓度均值分别为376×10¹³、585×10¹³、949×10¹³ molec·cm^-2和1540×10¹³ molec·cm^-2.随着ISC的增加空气质量逐渐下降, 松散型、紧凑型市辖区所对应的浓度水平多为一、二级低值, 密集型市辖区多为二、三级中值, 高度密集型市辖区往往污染较严重, 其对应浓度多为四、五级高值, 平均浓度达到松散型的4倍以上.据此可以得出, ISC值越高的地区TroNO₂浓度均值越大, 不透水面的空间分布对TroNO₂浓度具有明显影响, 是大气污染形成过程中不可忽视的因素之一.
3.3.2 不透水面扩张对TroNO₂浓度的影响根据不透水面扩张情况, 在栅格尺度上将研究区分别划分为4个梯度, 记为G₁~G₄:G₁为2005年的不透水面, G₂为2005—2010年扩张的不透水面, G₃为2010—2015年扩张的不透水面, G₄为非不透水面.由于各梯度内浓度均值的差异程度并不显著大于上下波动的程度, 若对其直接进行比较, 则上下波动就成为了影响各梯度内浓度变化的主要因素, 无法发现不透水面扩张对TroNO₂浓度的影响规律.为消除TroNO₂年均浓度的上下波动对其影响, 因此本实验定义了“标准化TroNO₂指数”概念.通常情况下城市中心区TroNO₂浓度高于郊区, 由于3个时期内G₂和G₃的不透水面覆盖状态发生了变化, G₁和G₄状态不变, 且通常情况下G₁的TroNO₂浓度高于G₄, 为保证各城市、各梯度浓度比较时的一致性, 定义其计算公式为:

(1)

式中, N_{i, t}为t年份第i梯度的标准化TroNO₂指数, G_{i, t}为t年份第i梯度的TroNO₂浓度均值.各城市各年份N₁、N₄分别为1和0, N₂、N₃的计算结果如表 4所示.
表 4(Table 4)

表 4 分梯度标准化TroNO2浓度指数 Table 4 Normalization results of average tropospheric NO2 column density as gradient

表 4 分梯度标准化TroNO2浓度指数 Table 4 Normalization results of average tropospheric NO2 column density as gradient 年份 北京 天津 上海 重庆 广州 深圳 武汉 N2 N3 N2 N3 N2 N3 N2 N3 N2 N3 N2 N3 N2 N3 2005 0.97 0.78 1.32 0.94 0.62 0.52 1.14 1.00 0.76 0.60 0.62 0.97 1.10 0.76 2006 0.97 0.77 1.40 1.02 0.60 0.49 1.12 0.98 0.77 0.61 0.57 0.94 1.07 0.76 2007 0.97 0.79 1.39 1.01 0.64 0.51 1.22 1.13 0.75 0.60 0.64 1.01 1.06 0.72 2008 1.00 0.79 1.38 0.99 0.58 0.47 1.23 1.16 0.76 0.60 0.58 0.88 1.10 0.77 2009 0.99 0.78 1.71 1.22 0.65 0.52 1.19 1.16 0.74 0.61 0.57 0.93 1.08 0.73 2010 1.01 0.81 1.61 1.13 0.68 0.59 1.30 1.16 0.72 0.58 0.51 0.96 1.02 0.70 2011 1.02 0.82 1.72 1.15 0.69 0.57 1.30 1.20 0.76 0.64 0.54 0.87 1.12 0.80 2012 1.01 0.80 1.67 1.19 0.67 0.55 1.11 1.18 0.71 0.57 0.54 0.85 1.09 0.72 2013 1.05 0.86 1.53 1.12 0.67 0.56 1.23 1.16 0.75 0.60 0.71 1.08 1.09 0.79 2014 1.00 0.79 1.85 1.29 0.70 0.57 1.13 1.09 0.76 0.63 0.52 0.93 1.11 0.74 2015 1.08 0.87 1.70 1.16 0.68 0.54 1.27 1.24 0.72 0.58 0.55 0.78 1.12 0.75 增长率 0.89% 0.80% 4.31% 2.60% 0.94% 0.67% 0.59% 1.62% -0.32% -0.02% -0.81% -0.43% 0.31% 0.04%

分别拟合7座城市G2、G3标准化NO₂指数的增长趋势可知, 除广州市和深圳市的拟合增长率略小于或等于0外, 其余城市N₂、N₃均呈上升趋势, 这说明发生不透水面扩张的区域的标准化TroNO₂指数也在快速上升, NO₂相对高值区的空间范围随不透水面扩张而扩大.不透水面的不断扩张带来工业排放、交通排放等直接污染源的增加, 而建筑密度的增加使水平方向静风现象增多, 阻碍污染物的扩散和稀释.同时, 不透水面的增加多以占用耕地、林地等植被类型为代价, 导致地表吸附、阻挡扬尘的能力降低, 这对空气质量的恶化产生了重要影响.珠三角地区自2005年以来空气质量逐步好转, 其污染的防控与治理效果最为明显, 在年均值呈大幅下降趋势的同时, 其相对高值区域也有小幅收缩.
3.4 TroNO₂浓度的其他影响因素分析3.4.1 自然条件地形条件对大气污染的形成和扩散有着深刻的影响.不透水面的分布往往集中在海拔较低、坡度较缓的地区, 这使得低海拔地区的污染程度大于高海拔地区.另一方面, 山脉的阻挡和背风坡气流下沉作用使得地势较低地区的空气流动性变小, 从而形成气流停滞区, 导致污染物不易扩散.分别提取7座城市10000个随机采样点的高程和TroNO₂浓度, 发现除高程跨度较小的上海外, 其余6座城市分别在0.01水平上呈显著负相关趋势(表 5).
表 5(Table 5)

表 5 自然条件与TroNO2浓度的相关性 Table 5 Correlation between natural factors and tropospheric NO2 column density

表 5 自然条件与TroNO2浓度的相关性 Table 5 Correlation between natural factors and tropospheric NO2 column density 城市 高程 降水量 温度 湿度 北京 -0.749** -0.525** -0.766** -0.289** 天津 -0.388** -0.558** -0.726** -0.227** 上海 0.022 -0.469** -0.757** -0.357** 重庆 -0.453** -0.415** -0.650** -0.264** 广州 -0.541** -0.328** -0.468** -0.199* 深圳 -0.251** -0.290** -0.547** -0.445** 武汉 -0.280** -0.502** -0.804** 0.007 注:**在0.01水平上显著相关, *在0.05水平上显著相关.

降水对空气中的污染物具有清除和冲刷作用.7座城市降水量分布差异较大:夏季雨量充沛, 约占全年总降水量的一半以上, 北京市、天津市、深圳市超过60%;冬季降水较少, 仅不足全年降水量的10%;南方明显高于北方, 广州市年均降水量超过天津市的4倍.7座城市的月降水量与TroNO₂浓度之间分别在0.01水平上呈显著负相关(表 5), 各城市在雨量充沛的夏季空气质量均较好, 高值污染多出现在降水较少的冬季.
气温和湿度对氮氧化物的影响主要体现在以下方面:第一, 氮氧化物的寿命与温度和太阳辐射的强度存在显著关系, 与夏季相比, 冬季太阳辐射减弱, 造成光化学反应的所需时间变长, 同时冬季的气象因子更不利于大气扩散, 这使得NO₂等大气污染物可以长时间留存在对流层中.第二, 由于冬季空气相对干燥且气温偏低, 煤、石油等燃料使用量较非采暖期大幅增加, 使得燃煤量显著升高, 造成污染排放增加, 这一点在北方地区表现的尤其明显; 第三, 由于冬季汽车发动机工作循环的气体压力与温度不足会引起不完全燃烧, 造成机动车尾气排放增加; 第四, 由于冬季植被凋零, 耕地、草地、林地等土地利用类型对于大气污染物的吸附和阻挡能力大幅降低.第五, 洒水车的通过对空气中污染物浓度有效果显著的短时抑制作用, 但为避免路面结冰, 洒水车在温度较低时减少或暂停工作, 其对污染的抑制作用便减弱.综上, 气温和湿度对TroNO₂浓度的影响显著, 在各城市均呈显著负相关(表 5).
3.4.2 三次产业结构产业结构是影响空气质量的重要因素, 其中第二产业是高能源消耗产业, 与NO₂的排放高度相关.随着各城市空间逐渐趋于饱和, 不透水面的扩张速度放缓, 土地资源愈发紧张, 为保持区域经济的稳定增长, 推进产业结构改革、促进经济转型升级、提高土地利用效率势在必行.各城市产业结构中一、二产业所占比例均在逐渐减小, 同时第三产业增加, 尤其在2014年后, 7座城市的产业结构均呈“三二一”产业格局, 这说明更为环保的第三产业正在逐渐取代高能耗、高排放的第二产业, 成为区域经济增长的主力(图 7).尤其在2011年后, 我国“十二五”节能减排综合性工作方案首次将氮氧化物纳入大气污染物总量控制指标, 并制定了“十二五”、“十三五”期间氮氧化物排放总量分别下降10%、15%的具体目标, 各地均加快了产业结构转型升级的步伐.《大气污染防治行动计划》等政策, 特别是修订高耗能、高污染和资源性行业准入条件等措施的实施, 使得各城市地方政府必须严控“两高”行业新增产能, 进一步提高环保、能耗、安全、质量等标准, 加快淘汰落后产能; 同时促进传统产业转型升级, 加快发展壮大战略性新兴产业, 推动新领域、新技术、新产品、新业态、新模式的蓬勃发展, 提高服务业和战略性新兴产业在国民经济中的比重.这些措施的实施有效的优化了产业结构, 对各城市氮氧化物排放量的抑制, 尤其是2011年后各城市浓度的显著下降起了至关重要的作用.
图 7(Fig. 7)

图 7 超大城市2005—2015年三次产业结构 Fig. 7Industrial structures of megacities during 2005—2015

3.4.3 机动车尾气排放机动车尾气排放的主要污染物包括碳氢化合物、NO_x、CO和细微颗粒物等.机动车行驶多依托于不透水面, 因此其尾气排放也是不透水面扩张作用于TroNO₂浓度原因之一.2016年我国机动车NO_x排放量约占NO_x排放总量的38%, 其中柴油汽车虽然仅占汽车保有量的10.2%, 但其NO_x排放分担率却高达68.4%, 可见燃油品质偏低是尾气排放污染的主要问题.国务院相继出台多项政策, 要求2017年淘汰全国范围内的黄标车, 2018年起全国供应国Ⅴ标准汽、柴油, 积极推广节能与新能源汽车等.可以预见, 随着这些措施的逐步落实, 机动车尾气排放NO_x污染问题将得到进一步治理.
3.4.4 重大赛会奥运会等重大赛会发生前, 其所在区域往往采取空气区域联防等策略以保证举办时良好的空气质量.分别统计2008年8月北京奥运会、2010年11月广州亚运会和2016年9月初杭州G20峰会举办时, 所在地区的城市前后一年内该月份的TroNO₂浓度均值(图 8).北京奥运会期间北京、天津TroNO₂浓度分别比前一年下降了35%、19%, 广州亚运会期间广州、深圳TroNO₂浓度分别下降了27%、15%, 杭州G20峰会期间上海TroNO₂浓度下降了8%.可见每当重大赛会发生时, 防控力度的加大会对TroNO₂浓度产生较强的抑制作用.
图 8(Fig. 8)

图 8 重大赛会前后TroNO2浓度的变化 Fig. 8Tropospheric NO2 column density before and after major games and meetings

3.4.5 相关政策按我国五年计划的时间划分, “十一五”(2006—2010年)期间由于对NO_x排放的监管力度有限, 7座城市TroNO₂浓度分别增长了37%、61%、16%、23%、-28%、-29%、37%, 除广州、深圳两市外其余城市均呈快速上升趋势.“十二五”(2011—2015年)期间国家相继出台了《“十二五”节能减排综合性工作方案》、《关于加强环境保护重点工作的意见》、《国家环境保护“十二五”规划》、《大气污染防治行动计划》等一系列重要文件, 并明确NO_x下降10%的目标, 7座城市浓度分别下降了27%、17%、16%、12%、11%、17%、18%, 减排效果全部达标.进入“十三五”(2016—2020年)阶段后, 国家继续加大污染治理的力度, 提出NO_x下降15%的目标, 各地在“十三五”前两年均保持稳中有降的平稳趋势, 污染进一步减轻.
4 结论(Conclusions)1) 2005—2017年, 7座城市TroNO₂浓度均高于全国平均水平, 除广州、深圳外, 其余5座超大城市均表现为TroNO₂浓度升高后减小, 高值区域先扩大后减小甚至消失的趋势, 峰值均出现在2011年前后; 珠三角地区呈浓度逐渐下降、高值区域逐渐收缩趋势.各城市均以年为周期存在显著的周期性, 冬季浓度普遍较高, 高值覆盖范围较大, 夏季相对较低, 大部分地区为浓度低值.
2) 各城市2005—2015年不透水面面积分别扩张到120%~200%, 主城区由中心向四周辐射式扩张, 周边辖区和主城区同步向外扩张, 幅度相对较小, 且逐渐与主城区连接, 新区和工业园区是扩张发生的主要地区, 且不透水面的空间分布和扩张趋势与TroNO₂浓度高度相关.
3) 在市辖区尺度, 各城市TroNO₂浓度与ISC均呈高度正相关, 二者均存在显著的空间聚集特征, 冷热点空间分布规律一致.松散型、紧凑型、密集型、高度密集型市辖区对应的TroNO₂浓度均值依次增加.按不透水面发生扩张的年份将7座城市分别分为4个梯度, 发生不透水面扩张的梯度的标准化NO₂指数呈上升趋势.
4) 高程、降水、气温、湿度等自然条件均与TroNO₂浓度呈显著负相关, 工业排放、机动车尾气排放是大气NO_x的主要污染源, 优化产业结构、提升燃油品质等举措可以从源头上控制污染物的排放, 政策因素更对TroNO₂浓度的控制有至关重要的作用.
5) 对流层NO₂是一个包含多种地理、物理及化学过程的复杂系统.在时间尺度上, 人类活动程度加剧造成排放源的增加, 而相关环保政策的实施又对污染浓度有效抑制, 二者的相互作用是造成一个城市整体TroNO₂浓度在上下波动的主要原因; 而在空间尺度上, 不透水面的扩张带来人类活动范围的扩大及强度的提高, 是造成TroNO₂相对高值区域空间扩张的主要原因之一.

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