, 李蕾, 吴秀超
, 庄涛, 刘善军, 黄宪江济南市环境研究院, 济南 250101
收稿日期: 2018-01-16; 修回日期: 2018-01-25; 录用日期: 2018-01-26
基金项目: 中央环境保护专项资金（No.2110301）；济财建指（[2014]13号）
作者简介: 郭健(1983-), 男, 工程师, E-mail:ken8351@163.com
通讯作者（责任作者）: 吴秀超(1987—), 男, 博士研究生, 工程师, 研究方向：大气环境化学. E-mail:wuxiuchao@126.com
摘要: 利用CALPUFF空气质量模式，结合济南市环境空气质量例行监测数据和气象观测资料，模拟分析冬季重污染过程中济南市重点工业高架点源对近地面环境空气质量的影响.结果表明：冬季地面受热后产生的热辐射减弱，大气受热辐射影响变小，易产生逆温天气，大气层结相对稳定，大气垂直运动减弱，使得近地面污染物和水汽不断积聚，形成重污染天气.该重污染过程中，济南市全部源贡献率最大为NO2，SO2次之，一次PM10最小，依次为30.64%、17.75%和3.60%；占标率最大为NO2，SO2次之，一次PM10最小，依次为8.01%、5.01%、0.72%.同时，上述3项污染物的占标率和贡献率均与监测值相关性较差，说明在不利气象条件下重点工业高架点源对近地面监测点位环境空气质量影响有限.
关键词:工业源重污染过程大气污染物CALPUFF模型模拟
Simulation study on the effect of key industrial sources on air quality in winter heavy pollution process in Jinan
GUO Jian
, LI Lei, WU Xiuchao , ZHUANG Tao, LIU Shanjun, HUANG Xianjiang Jinan Environmental Research Institute, Jinan 250101
Received 16 January 2018; received in revised from 25 January 2018; accepted 26 January 2018
Abstract: Based on the CALPUFF model, the atmospheric environmental monitoring and meteorological observation data of Jinan City, the influence of elevated key industrial sources on the near ground environmental air quality was simulated and analyzed during one heavy pollution process. The results showed that the winter atmosphere was weakly heated by surface heat and was prone to inversion temperature. At this point the atmosphere was relatively stable, leading to pollutants was not easy to spread, hinder the vertical movement of the atmosphere, so that pollutants and water vapor continued to accumulate, thus heavily polluted weather was formed. In the heavy pollution process, the largest contribution rate of all the sources in Jinan was NO2, followed by SO2, primary PM10 was the smallest, which was 30.64%, 17.75% and 3.60% respectively. Accounting for the maximum rate was NO2, followed by SO2, primary PM10 was the smallest, which was 8.01%, 5.01% and 0.72% respectively. The correlation between the contribution rates of the above-mentioned three pollutants and the monitored data was poor, indicating that the key industrial elevated point sources had limited impact on the near ground environment under adverse weather.
Keywords: industrial sourceheavy polluting processair pollutantCALPUFF Modelsimulation
1 引言(Introduction)随着京津冀及周边地区经济快速发展, 人口密度激增, 环境空气质量状况不容乐观, 尤其是2013年, 该区域重污染天气频发, 众多****也对其污染成因进行了相关研究(蒋伊蓉等, 2015；程念亮等, 2015；张恒德等, 2016；高愈霄等, 2016；李令军等, 2016；郭家瑜等, 2017).济南市作为山东省政治、文化、教育和科技研发中心, 济南都市圈及省际区域交通枢纽和经济中心, 空气环境质量关系着济南市甚至周边地区的居民生活质量和经济发展.近几年, 城市经济的快速发展、能源消耗的持续增加和机动车保有量的急剧增长, 对城市大气环境造成了相当大的压力, 导致环境污染加剧.虽然污染治理设施和污染治理力度进一步增大, 环境空气质量有所改善, 但灰霾天气发生频率和强度逐渐增加.在全国74个环保重点城市的环境空气质量排名中, 济南市作为空气污染最为严重的城市之一, 其污染特征具有一定代表性.近年来, 已有众多****在时空分布(康桂红等, 2016；刘延荣等2016)、污染源特征(杨晓倩等, 2015；张晓凯等, 2015；于阳春等, 2016)、气象条件(廉丽姝等, 2011；邱粲等, 2015)等多个方面进行分析.
工业源作为大气环境污染的主要来源, 省控及以上重点工业高架点源更是工业源的重中之重, 其污染物排放量在工业源污染物排放量占比较大.同时, 由于重点工业高架点源的污染物排放特征, 其污染物排放高度相对较高, 所排放污染物易于通过气流传输对其下风向大气环境造成影响.选取济南市2013年冬季一段典型重污染过程, 结合气象条件分析其污染原因, 并模拟分析此时重点工业高架点源对济南市近地面环境空气质量的影响.
2 模式设置与模拟方法(Model setting and simulation method)2.1 模式设置2.1.1 模型选取CALPUFF空气质量模式由西格玛研究公司(Sigma Research Corporation)开发, 美国环保署推荐(伯鑫等, 2009；张南南等, 2016).该模式被广泛应用于国内大气污染源环境影响工作研究中, 不仅曾被用于小范围的秸秆焚烧的模拟与研究(怀荣等, 2010)、露天煤矿煤尘的环境影响研究(曹文洁等, 2014), 更被应用于珠江三角洲内城市之间污染物相互输送的特点和规律研究(王淑兰等, 2005)、辽宁省中部城市群区域内城市间空气污染物的相互输送及污染的相互影响(邹旭东等, 2014)和辽西北沙地可吸入颗粒物对沈阳空气质量的影响(初元满等, 2012).
CALPUFF具有以下优缺点, 优点：①能用于模拟从几十到几百公里中等尺度的环境问题, 更好地处理长距离污染物传输；②能模拟一些非稳态的情况(静小风、熏烟、环流、地形和海岸效应)；③气象模型包括了陆上和水上边界层模型, 可以利用MM5或WRF中尺度气象模式输出的网格风场作为观测数据, 或者作为初始猜测风场；④采用地形动力学、坡面流参数方法对初始猜测风场进行分析, 适合于粗糙、复杂地形条件下的模拟；⑤加入了处理针对面源浮力抬升和扩散的功能模块.缺点：软件系统操作较复杂, 对气象条件苛刻, 成本高.因此, 本研究使用该模型模拟重点工业高架点源对济南市的近地面环境空气质量影响, 所得结果能够直观、真实地模拟环境空气中污染物的浓度分布.
2.1.2 数据输入整个CALPUFF模型模拟过程中基于以下两方面的可信数据的输入, 一是污染源数据, 采用“环统数据库+企业调查表+现场调研+电话咨询+重点企业污染物排放申报数据(企业月报)”相结合的模式对数据进行收集核实, 收集内容包括排放口的地理位置(经纬度、海拔高度)和污染物排放信息(烟囱高度及出口内径、年排放小时数和SO2/NOx/烟粉尘排放速率)；二是气象数据, 来源是省气象局, 包括地面气象观测资料(每日逐次观测资料, 包括：时间、风向、风速、干球温度、露点温度、相对湿度、站点压力、低云量、总云量)和高空气象探测资料(至少为每日2次的距地面1500 m高度以下的高空气象探测资料, 包括：时间、探空数据层数、每层的气压、高度、干球温度、相对湿度、风速、风向), 通过WRF气象模式进行编辑输入模型进行模拟.
2.1.3 数据统计本次共收集了2013年济南市30家重点企业, 42根高架烟囱的地理位置和污染物排放信息, 具体见表 1、图 1.
表 1(Table 1)
| 表 1 济南市重点工业高架点源污染物收集数据 Table 1 Key industrial elevated point source pollutant collection data in Jinan | |||||||||||||||||||||||||||
表 1 济南市重点工业高架点源污染物收集数据 Table 1 Key industrial elevated point source pollutant collection data in Jinan
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图 1(Fig. 1)
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| 图 1 济南市重点工业源及环境空气监测点位分布示意 Fig. 1Key industrial source and ambient air monitoring points distribution in Jinan |
2.2 模拟方法2.2.1 模拟过程污染源分类分别模拟东部老工业区(即济南市东部老工业区内济钢、炼油厂和球墨铸铁厂3家)和济南市全部源(即济南市内所调查的全部省控及以上重点工业高架点源)两类.
2.2.2 模拟情景设定重污染过程, 模拟污染源对济南市15个环境空气质量例行监测点位SO2、NO2和一次PM10的浓度贡献情况.其中, 重污染过程的选择为2013年济南市冬季AQI数值由低到高再降低的变化时段, 即2013年1月3—9日.
2.2.3 模拟结果评价模拟结果评价包括占标率和贡献率两个部分.其中, 占标率为固定点位的模拟值与标准值的比值.在重污染小时过程中, SO2、NO2和PM10的小时标准值分别为0.50、0.20和0.45 mg·m-3.贡献率为固定点位的模拟值和监测值的比值.在重污染过程中, 监测值为固定点位的日均值.
3 结果与分析(Results and analysis)3.1 重污染过程气象成因分析3.1.1 天气形势影响冬季重污染过程天气形势以高空(500 hPa)40°N以北70°~110°E间存在阻塞环流, 40°N以南流场纬向特征明显, 南北气流交换不畅, 缺少冷空气南下的引导气流, 有利于污染物的长时间积累；近地面冷高压较弱, 或位置偏西北, 多位于蒙古国至西伯利亚, 济南市所在的华北呈均压场特征, 或处于弱高压、低压中, 气压梯度小.重污染期间济南东南方常有偏南气流、以北为西北气流, 二者在该区域对峙, 气流的辐合带来不同方向污染物汇集堆积, 污染物不易输送扩散, 出现污染物高浓度.
随着高空气流阻塞形势的调整, 济南处于高空槽后时, 高空受西北气流控制, 南北向气流分量的出现, 引导地面冷高压南移, 近地面出现较强偏北风, 污染过程随之结束.
如图 2、图 3所示, 2013年1月3日, 济南处于强大的亚欧大陆高压东南前端, 冷空气较强盛, 等压线密集, 风速大, 来自西伯利亚冷空气将空气中污染物吹散.2013年1月5—8日, 由于高空出现阻塞稳定形势, 山东地区处于弱高压、低压之间.地面辐合增强, 污染物难以扩散, 逐渐积累.
图 2(Fig. 2)
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| 图 2 2013年1月3日地面(a)、850 hPa (b)、700 hPa (c)及500 hPa (d)高度天气形势 Fig. 2Ground(a), 850 hPa(b), 700 hPa(c) and 500 hPa(d) height weather on Jan 3, 2013 |
图 3(Fig. 3)
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| 图 3 2013年1月7日地面(a)、850 hPa (b)、700 hPa (c)及500 hPa (d)高度天气形势 Fig. 3Ground(a), 850 hPa(b), 700 hPa(c) and 500 hPa(d) height weather on Jan 7, 2013 |
如图 4所示, 1月7日地面、1000、925、850 hPa不同高度温度垂直变化不明显, 济南上空上下层温度基本都在267~270 K等温线附近, 温差小, 说明大气在1500 m以下层结基本稳定, 垂直扩散条件差.
图 4(Fig. 4)
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| 图 4 2013年1月7日地面(a)、1000hPa (b)、925 hPa (c)及850 hPa (d)高度温度 Fig. 4Ground(a), 1000 hPa(b), 925 hPa(c) and 850 hPa(d) height temperature on Jan 7, 2013 |
经过上述分析可知, 冬季大气受地表热量加热弱, 易产生逆温, 大气层结比较稳定, 是污染最易发生的季节.当遇不利天气形势时, 污染往往长时间持续, 且逐渐加重.
3.1.2 气象要素与污染物浓度变化对重污染过程中济南市气象条件进行汇总列于表 2.
表 2(Table 2)
| 表 2 重污染过程气象条件 Table 2 Meteorological conditions for heavy pollution | ||||||||||||||
表 2 重污染过程气象条件 Table 2 Meteorological conditions for heavy pollution
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如表 2所示, 在重污染过程中, 相对湿度较低、主导风向以南风和北风为主, 风速虽有波动但平均风速较小, 多出现明显的逆温现象, 且逆温层高度较低, 不利于污染物的迁移和扩散.
在监测结果的评价过程中, 以《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)中的二级标准作为评价标准, 具体见表 3.根据《环境空气质量评价技术规范(试行)》(HJ663—2013), 在日评价中, SO2、NO2、PM2.5、PM10和CO的日评价以“24 h平均”计算, O3的日评价以“日最大8 h平均”计算.
如表 3所示, 在重污染过程中, AQI数值从1月4日119升高到1月8日404后又降低到245, 其中, 数值较高的3 d首要污染物均为PM2.5.在污染最严重的1月8日, SO2、NO2、PM2.5、PM10、CO和O3均超标, 分别超标1.62倍、1.125倍、3.75倍、2.18倍、0.05倍和1.04倍.
表 3(Table 3)
| 表 3 2013年1月3—9日空气质量状况汇总 Table 3 Summary of air quality conditions during Mar 3—9, 2013 | |||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 3 2013年1月3—9日空气质量状况汇总 Table 3 Summary of air quality conditions during Mar 3—9, 2013
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如图 5可知, 各项污染物排放在1月3—9日期间的小时均值, 均经历了先上升后下降的过程, 其中PM10、PM2.5、SO2和NO2最高浓度分别达到了0.79、0.62、0.64和0.25 mg·m-3, 最高浓度主要集中出现在1月8日的16:00和17:00.对比气象条件可以发现, 在此期间, 气温是先阶梯上升后下降的过程, 而气压则相反, 呈先下降后升高的过程.由此可发现, 在1月3—7日, 随着气温的升高及气压的不断降低, 使得污染物不利于扩散并不断累积, 在1月8日16：00—17：00之间污染达到顶峰, 后期随着气温下降、气压升高、逆温层消失导致垂直方向扩散条件好转, 污染物浓度也随之降低.
图 5(Fig. 5)
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| 图 5 2013年1月3—9日大气污染物浓度与气象条件变化过程 Fig. 5The change process of air pollutant concentration and meteorological conditions during Mar 3—9, 2013 |
如图 6所示, 1月3日在1200 m处有逆温现象发生, 并于8日加重, 逆温层不断降低, 最终在400 m处发生逆温现象, 较厚的逆温层阻碍大气垂直运动, 使污染物和水汽不断积聚, 导致污染物不易扩散, 形成重污染天气.
图 6(Fig. 6)
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| 图 6 2013年1月3日和1月8日8时、20时温廓线 Fig. 6The temperature profile at 8:00 Jan 3 and20:00 Jan 8 2013 |
3.2 模拟结果3.2.1 2013年济南市重污染过程模拟值和监测值对比如图 7所示, 在整个重污染过程中(2013年1月3—9日), 相对于监测值, 模拟值整体数值偏小, 且变化幅度小, SO2、NO2和PM10 3种污染物模拟值依次减小, 其模拟值的整体变化趋势与监测值趋势关联不大, 说明济南市重点高架点源污染物排放模拟结果对监测值的影响不大；随着逆温现象的加重、混合层高度降低, 我市污染加强, 但模拟值并没有明显的变化趋势.
图 7(Fig. 7)
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| 图 7 2013年1月3—9日SO2、NO2、一次PM10模拟值和监测值变化情况 Fig. 7The simulation and monitoring values change of SO2, NO2 and primary PM10 during Jan 3-9 2013 |
3.2.2 2013年济南市重污染过程贡献率2013年1月3—9日东部老工业区、济南市全部源对济南市15个环境空气质量例行监测点位SO2、NO2和一次PM10的模拟结果如表 4所示.
表 4(Table 4)
| 表 4 2013年1月3—9日对济南市监测点位SO2、NO2、一次PM10平均贡献率 Table 4 The average contribution rate of SO2, NO2 and primary PM10 to monitoring points in Jinan during Jan 3—9 2013 | |||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 4 2013年1月3—9日对济南市监测点位SO2、NO2、一次PM10平均贡献率 Table 4 The average contribution rate of SO2, NO2 and primary PM10 to monitoring points in Jinan during Jan 3—9 2013
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由表 4可知, 该污染过程的模拟值和监测值的相关性较小, 主要原因为模拟值以重点工业高架点源为主, 未能充分考虑低矮源及其他无组织排放等污染因素；根据各污染物贡献率变化, 济南市全部源与东部老工业区的变化趋势基本一致, 且一次PM10一致性最好.同时, 在此污染过程中, 济南市全部源贡献率最大的为NO2, SO2次之, 一次PM10最小, 分别为30.64%、17.75%和3.60%, 由此看出, 济南市的一次PM10主要来自于低矮源和无组织扬尘等其他污染源.同时, 济南市全部源的SO2贡献率不足20%, NO2贡献率最大仅为30%, 表明该重污染过程中重点工业高架点源排放的贡献较小, 该研究结果与前期工业高架点源污染物排放大气环境影响的相关模拟结果一致(伯鑫等, 2015；Hao et al., 2007；秦保平等, 2003).此次模拟过程并未充分考虑河南、天津等周边地区的区域输送对济南市都市圈的贡献.因此, 今后若侧重研究无组织排放和低矮源的贡献, 并加强对于偷排行为的整治, 将会对济南市都市圈的大气污染研究有积极的意义.
3.2.3 2013年济南市重污染过程占标率由表 5可知, 该重污染过程各大气污染物的占标率变化趋势较为一致, 都为波动性变化, 分别在1月4、6、8日3 d出现峰值, 且济南市全部源与东部老工业区的变化规律基本一致, 二者占标率都较小；该污染过程济南市全部源的各污染物占标率最大为NO2, SO2次之, 一次PM10最小, 分别为8.01%、5.01%、0.72%, 各污染物的占标率均不高, 这表明该污染过程中高架源的预测值并不高, 污染主要以低矮源、无组织排放等为主.在整个重污染过程中, 无论是占标率还是贡献率与污染物浓度变化趋势没有直接关系, 说明重点工业高架点源对近地面环境空气质量影响有限.
表 5(Table 5)
| 表 5 2013年1月3—9日对济南市监测点位SO2、NO2、一次PM10平均占标率 Table 5 The average occupy standard rate of SO2, NO2 and primary PM10 to monitoring points in Jinan during Jan 3—9 2013 | |||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 5 2013年1月3—9日对济南市监测点位SO2、NO2、一次PM10平均占标率 Table 5 The average occupy standard rate of SO2, NO2 and primary PM10 to monitoring points in Jinan during Jan 3—9 2013
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4 结论(Conclusions)1) 冬季地面受热后产生的热辐射减弱, 大气受热辐射影响变小, 易产生逆温, 大气层结相对稳定, 较厚的逆温层可以阻碍大气垂直运动, 导致垂直方向上污染物不易扩散, 使得近地面污染物和水汽不断积聚升高, 形成重污染天气.后期随着气温下降、气压升高、逆温层消失, 垂直方向扩散条件好转, 污染物浓度也随之降低.
2) 在重污染过程中, 济南市全部源贡献率最大为NO2, SO2次之, 一次PM10最小, 贡献率依次为30.64%、17.75%和3.60%；该重污染过程中各大气污染物占标率变化趋势较为一致, 都为波动性变化, 分别在1月4、6、8日3 d出现峰值, 济南市全部源的各污染物占标率最大为NO2, SO2次之, 一次PM10最小, 占标率依次为8.01%、5.01%、0.72%, 占标率均不高.这表明该重污染过程高架源的模拟值并不高, 污染主要以低矮源、无组织排放等排放为主.
3) 在整个重污染过程中, 无论是占标率还是贡献率与污染物监测值相关性较差, 说明在不利扩散气象条件下重点工业高架点源对近地面环境空气质量影响有限, 在重污染天气, 应加强对无组织(低矮)排放源的污染控制：如散煤燃烧、移动源、工地扬尘等.
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