上海市臭氧污染的大气环流客观分型研究

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常炉予^1,2,3, 许建明^1,3, 瞿元昊^1,3, 毛卓成^1,3, 周广强^1,3
1. 长三角环境气象预报预警中心, 上海 200030;
2. 复旦大学大气科学研究院, 上海 200433;
3. 上海市气象与健康重点实验室, 上海 200030
收稿日期: 2018-08-22; 修回日期: 2018-10-23; 录用日期: 2018-10-23
基金项目: 国家自然科学基金（No.41475040）；上海市科学技术委员会科研计划项目（No.16DZ1204607）；上海市气象局科技研发项目（No.MS201807）；上海市青年科技英才扬帆计划项目（No.18YF1421200）
作者简介: 常炉予(1989-), 女, 工程师, E-mail:changluyu1989@126.com
通讯作者（责任作者）: 许建明, E-mail:metxujm@163.com

摘要: 利用T-mode主成分分析法（PCT）对上海2013—2017年3—10月925 hPa低层位势高度和全风速场进行大样本客观分型，总结了有利于和不利于促发上海地面臭氧污染的大气环流类型.发现有利于促发臭氧污染的环流形势都和副高有关，分别为副高控制（HC）和副高西北侧（HW），对应的臭氧超标率分别为68%和24.2%.前者的气象特点表现为辐射最强、温度最高有利于臭氧的光化学生成，臭氧浓度较弱副高形势平均偏高约50%；而后者以西向风为主，呈现明显的输送效应.相反不利于促发臭氧污染的环流类型都和低值系统相关，分别为低压北侧（LN）、低压东侧（LE）和低压西侧（LW），臭氧超标率均低于7%.其中LN影响下上海水平风速最大、扩散条件最好，不利于臭氧积聚；LE和LW影响下上海多云雨天气导致辐射降低，抑制了臭氧的光化学生成.
关键词:客观天气分型臭氧污染环流类型
Study on objective synoptic classification on ozone pollution in Shanghai
CHANG Luyu^1,2,3, XU Jianming^1,3, QU Yuanhao^1,3, MAO Zhuocheng^1,3, ZHOU Guangqiang^1,3
1. YRD Center for Environmental Meteorology Prediction and Warning, Shanghai 200030;
2. Institute of Atmospheric Sciences of Fudan University, Shanghai 200433;
3. Shanghai Key Laboratory of Meteorology and Health, Shanghai 200030
Received 22 August 2018; received in revised from 23 October 2018; accepted 23 October 2018
Abstract: In this article, the obliquely rotated T-mode principal component analysis (PCT) method was applied for synoptic classification related to surface ozone pollution in Shanghai based on NCEP reanalysis data (i.e. geopotential height and u、v wind) from 2013 to 2017. The results showed that the ozone pollution occurrence in Shanghai was mostly related to subtropical high, described as two typical patterns of subtropical high control (HC) and north-west to high (HW), with the ozone non-attainment ratio of 68% and 24.2% respectively. The strongest radiation and the highest temperature were both revealed under HC controls compared to that under other circulation patterns, indicating the meteorology of HC was most favorable for ozone photochemical production. The ozone concentration under HC simulated by WRF-CHEM model was 50% higher than that under weak subtropical high due to different meteorological conditions. The meteorology of HW was characterized as relative lower radiation but much more west winds, which was illustrated to be very conductive to the transportation of ozone and its precursors from upstream area. On the other hand, low ozone situations were mostly occurred with the relation to low pressure systems, named as three patterns of north to low (LN), east to low (LE) and west to low (LW) with the ratio of ozone non-attainment less than 7%. Under LN, the wind speed was highest leading to the strongest capacity for ozone dispersion. While under the LE and LW, more precipitations and clouds were observed to reduce solar radiation dramatically, thus inhibiting the ozone photochemical production.
Keywords: objective synoptic weather classificationO₃ pollutionsynoptic situation
1 引言(Introduction)自2013年国务院颁布《大气污染行动计划》以来, 我国细粒子PM_2.5浓度显著下降(Chen et al., 2018), 但重点区域的臭氧(O₃)污染问题不断凸显(Lu et al., 2018), 其中上海2017年出现了148个臭氧超标日, 取代PM_2.5(60个超标日)成为影响空气质量的首要因素(林燕芬等, 2017).
虽然臭氧是一种二次污染物, 但诸多研究表明不同地区的臭氧和局地气象要素具有较强的相关性, 如温度、相对湿度、水平风、云量等. Tie等(2009)认为辐射、风速风向是影响近地面臭氧的最关键的气象因子, 它们直接影响臭氧的光化学反应和扩散传输过程.高浓度臭氧通常发生在晴朗(辐射强)和小风(扩散差)的天气条件下(Gao et al., 2005；Ding et al., 2013), 有利于臭氧及其前体物的光化学生成和积聚.观测显示跨区域长距离输送对臭氧污染也有明显贡献(Duan et al., 2008；Wang et al., 2010；马志强等, 2011；王杨君等, 2014). Duan等(2008)发现北京地区南风条件下臭氧浓度明显升高, 这和来自河北、天津等地的输送有关；Wang等(2001)也指出弱的西北风会把珠三角地区的污染物传输到香港形成高浓度臭氧事件.此外局地环流对臭氧的形成和分布也具有重要影响. Tie等(2009)发现夏季弱天气系统下海风和背景风的辐合作用会导致臭氧在上海城区积聚. Gao等(2012)发现夏季山谷风环流使得北京城区和北部山区的臭氧在下午和夜间相互传输. Wang等(2017)通过文献总结, 认为大陆高压和西太平洋热带气旋是促发华北和珠三角臭氧污染的有利天气系统.
污染天气分型就是通过分析大气环流指标和污染物浓度的关系, 总结得到有利于或者不利于某一地区污染天气出现的大气环流配置, 为空气质量预报预警、理解污染天气的形成机制提供基础(Huth, 1996；Huth et al., 2008).客观分型技术具有处理长序列、大样本数据的优势, 已经在我国PM_2.5污染天气的研究中得到成功应用(Zhang et al., 2012；许建明等, 2016；Xu et al., 2016；Miao et al., 2017；Liao et al., 2017).但目前对我国臭氧污染的天气分型研究鲜有报道.国内对臭氧和气象条件的研究主要集中在分析不同城市臭氧和局地气象要素的关系(张国琏等, 2010；张亮等, 2015；严茹莎等, 2016；王磊等, 2018；严仁嫦等, 2018), 缺乏对臭氧污染的天气学特征和大气环流配置的深入分析. Santurtún等(2015)利用一种客观分型方法研究发现反气旋控制下西班牙地面臭氧中值明显偏低. Liao等(2017)发现长三角区域日最大O₃浓度在西风类型控制下较高.本文以上海为例, 通过对臭氧污染季节的大气环流进行客观分型研究, 揭示了有利于和不利于上海臭氧污染的典型大气环流配置, 进而从气象学角度揭示不同环流类型下促发臭氧污染的原因和差异, 为上海臭氧的预报预警和机制研究提供参考依据.
2 数据与方法(Data and methods)2.1 再分析资料从National Centers for Environmental Prediction (NCEP)/National Center for Atmospheric Research (NCAR)下载FNL再分析资料(Kalnay et al., 1996), 分辨率为1°×1°, 选择14点(BJT)的925 hPa位势高度、水平全风速(U和V)的格点场作为分型对象.研究范围为22°N~36°N, 115°E~130°E, 包括上海及其周边大陆和海洋区域.
2.2 地面观测资料臭氧污染日判别采用上海市环境监测中心提供的8小时日最大臭氧浓度(下文中成为O₃-8 h)数据, 时间段为2013年1月—2017年12月.为了分析不同环流类型下气象条件对臭氧的影响, 采用上海市宝山气候观象台的地面气象和臭氧的小时观测数据, 其中气象观测包括温度、相对湿度、水平风向风速、降水和总辐射辐照度(其中总辐射数据长度为2013年1月—2017年3月, 时间段为2013—2017年的3—10月.宝山站(31°N, 121°E)是上海唯一的气候观象台, 观测数据参与世界气象组织(WMO)领导的全球资料交换, 代表了上海本地的气象特征.该站采用EC9810紫外光度计分析仪观测臭氧浓度.仪器符合美国环境保护署的技术要求, 具有高灵敏度、低噪声、低零漂的特点.每3 d进行一次零点漂移和跨度检查, 每两周更换一次过滤器, 每半年进行一次多点标定, 标定时采用动态零气发生器和臭氧校准仪(孟祥谦等, 2011).该站的臭氧观测数据被广泛应用于上海的地面臭氧形成机制和变化特征的研究工作(Ran et al., 2008; Tie et al., 2009; 赵辰航等, 2015；Gao et al., 2017).
2.3 客观分型方法客观天气分型方法是基于数据相似性和方差最大化度量的数学方法来定义类型和分配案例, 它不依赖个人的主观经验而且具有处理大样本的优势.本文采用的T-mode主成分分析法(PCT)可以准确反映原始环流场的特征, 不会因分型对象的调整产生剧烈变化, 得到的环流时空场也更加稳定(Huth, 1996；Huth et al., 2008), 被很多****应用在PM_2.5重污染的天气学研究中(Stefan et al., 2010；Zhang et al., 2012；许建明等, 2016；Xu et al., 2016；Miao et al., 2017；Liao et al., 2017).本研究采用欧盟COST733项目开发的天气分型软件(http://www.cost733.org), 对925 hPa位势高度场和水平全风速风(U和V)进行多变量斜交旋转分解, 即将多个物理量作为一个整体进行时空展开, 同时表现要素的空间分布以及各要素之间的空间关系, 进而得到较准确的环流分型结果.
2.4 WRF-Chem模式为了定量评估不同环流形势对地面臭氧的综合影响, 本文使用NOAA/ESRL/GSD开发的WRF-Chem(Weather Research and Forecasting model coupled to Chemistry)模式开展数值试验, 采用相同的排放清单模拟不同环流条件下上海地面臭氧浓度, 进而分析气象条件差异对地面臭氧的影响和贡献.模拟区域、排放清单、水平分辨率和垂直分层、化学机制、物理化学参数化方案选择等介绍参见Tie等(2009)和常炉予等(2016)的工作.
3 结果与讨论(Results and discussion)3.1 上海市O₃的月变化特征Gao等(2017)和林燕芬等(2017)的研究都表明过去10年上海臭氧的年际变化呈明显的上升趋势, 上升速度约为2 μg·m^-3·a^-1. 图 1显示了2013—2017年上海日最大O₃-8 h平均浓度和超标日数的季节变化, 可见过去5年上海日最大O₃-8 h平均浓度为104 μg·m^-3, 夏季最高, 春秋次之, 冬季最低.其中7、8月的平均浓度分别为144 μg·m^-3和127 μg·m^-3, 而冬季浓度仅为夏季的1/2.这种季节变化特征和其他中纬度城市的观测结论基本一致(王闯等, 2015；程念亮等, 2016).不同的是由于梅雨影响上海6月的臭氧浓度明显下降.另外需要指出的是, 一些基于小时O₃观测数据的研究则发现春季的O₃平均浓度较夏季更高(段玉森等, 2011).由图 2可知上海O₃-8 h超标日集中出现在3—10月, 5年的总超标日数为198 d, 其中盛夏(7—8月)最多占了70%.因此, 下文选择3—10月的数据开展上海臭氧的天气分型研究.
图 1(Fig. 1)

图 1 2013—2017年上海市逐月的日最大O₃-8 h平均浓度(黑实线)及平均超标日数(柱图) Fig. 1Monthly mean maximum O₃-8 h concentration (line) and non-attainment days (bar graph) in Shanghai from 2013 to 2017

图 2(Fig. 2)

图 2 8类环流形势场(a) 925 hPa和(b) 500 hPa的合成位势高度场和风场 (右上角为出现天数) Fig. 2The integrated (a) 925 hPa and (b) 500 hPa geopotential heights (colored areas, units: gpm) and wind vectors (arrow, units: m/s) foreach synoptic patterns (The occurrence days of each synoptic pattern is given in the top right corner of each panel)

3.2 大气环流客观分型对2013—2017年3—10月的低层925 hPa位势高度场和水平全风速场(U和V)进行客观分型, 样本数共1225 d, 得到8种环流类型, 累积解释方差贡献超过85%. 图 2显示了每种类型合成的低层925 hPa和高层500 hPa位势高度场和水平风速场, 表 1给出了每种类型在各月的分布日数、O₃-8 h超标率和平均浓度.
表 1(Table 1)

表 1 8类环流类型在各月出现的总日数(d)、超标率和日最大O₃-8 h平均浓度 Table 1 Total occurrences, pollution ratio and mean O₃-8 h concentration during March to October for each circulation types

μg·m^-3
月份	HB			HW			WP			LN			HC			LE			WE			LW
月份	总日数	超标率	臭氧浓度	总日数	超标率	臭氧浓度	总日数	超标率	臭氧浓度	总日数	超标率	臭氧浓度	总日数	超标率	臭氧浓度	总日数	超标率	臭氧浓度	总日数	超标率	臭氧浓度	总日数	超标率	臭氧浓度
3	99	2%	105.91	10	0	83.00	3	0	83.67	0	-	-	2	50%	161.00	18	0	98.83	8	0	100.25	15	0	88.47
4	46	15.2%	127.96	19	15.8%	109.53	18	11.1%	117.72	2	0	94.50	12	41.7%	167.08	25	4%	99.68	15	13.3%	125.33	13	0	109.00
5	25	4%	133.04	22	18.2%	114.50	39	15.4%	129.49	4	0	149.50	20	70%	175.90	25	0	94.88	16	43.8%	153.00	4	0	91.50
6	2	50%	152.50	61	16.4%	113.89	63	11.1%	119.95	12	8.3	111.50	3	100%	222.00	7	0	98.57	2	50%	176.00	0	-	-
7	3	0	103.00	60	45%	149.50	10	30%	122.20	30	3.3	85.23	38	76.3%	196.00	14	14.3%	126.50	-	-	-	0	-	-
8	9	0	107.56	33	27.3%	130.24	35	20%	124.69	33	3	82.45	27	59.3%	183.59	9	22.2%	114.00	7	42.9%	157.43	2	0	91.50
9	61	3.3%	116.97	12	0	116.50	17	23.5%	134.94	21	4.8	103.67	4	100%	198.50	16	12.5%	98.31	3	33.3%	119.00	16	6.3%	111.19
10	127	2.4%	109.02	2	0	72.00	1	0	124.00	3	0	80.67	0	-	-	5	20%	98.80	11	9.1%	106.73	6	0	89.00

① 高压底部(HB, 372 d), 主要出现在春秋两季(3、4、9、10月).东亚大陆500 hPa位势高度较低(图 2b).上海位于近地面高压底部(图 2a), 主导风向为东风和东北风占50%, 平均日最高温度为20.9 ℃.除4月份O₃-8 h超标率约15%, 3、9、10月都低于5%.
② 副高西北侧(HW, 219 d), 主要出现在春夏两季(4—8月). 500 hPa副高主体(位势高度高于5880 gpm)位于120°E以西距离上海较远的偏南洋面上(图 2b).低层上海受其外围西北气流控制(图 2a), 主导风向为西风或西南风约占35%, 平均最高温度为22.6 ℃. O₃-8 h超标率较高, 春季为15%~19%, 夏季为30%~40%.
③ 均压场(WP, 186 d), 主要出现在初夏(5—6月)和8月.上海受弱气压场控制, 等压线稀疏, 平均风速较小为2.4 m·s^-1, 主导风向不明确.上海位于切变线附近, 平均日降水量为4 mm. O₃-8 h超标率为10%~20%.
④ 低压北侧(LN, 105 d), 主要出现在夏秋季(7—9月).台湾及其附近海域有较强的低值系统(多为低压槽和台风, 如2016年17号台风鲇鱼), 500 hPa合成图显示在台湾附近海域有明显的气旋环流(图 2b).上海受低压北侧东南气流影响, 平均风速较大为3.2 m·s^-1, 臭氧超标率较低小于5%.
⑤ 副高控制(HC, 106 d), 主要出现在盛夏(7—8月).上海受西太平洋副热带高压主体控制, 多位于5880 gpm位势高度线以内(图 2b).风速小(平均风速约为2.5 m·s^-1)、辐射强(平均辐射约为983 W·m^-2)、温度高(平均日最高温度约为33.4 ℃), 有利于臭氧的光化学生成和积聚, O₃-8 h超标率较高均超过50%.
⑥ 低压东侧(LE, 共119 d), 主要出现在春季.对流层低层我国东南部有较强的低压槽系统产生明显的水汽输送.上海多降水天气, 平均日降水量为9.5 mm, 平均风速较大约为3 m·s^-1, 臭氧超标率较低普遍低于5%.
⑦ 西高东低(WE, 共62 d), 主要出现在春末(4—5月).上海位于高低值系统之间, 等压线密集、平均风速约为3 m·s^-1, 不同月份O₃-8 h超标率的差异较大, 4月为13%, 而5月份为42%.
⑧ 低压西侧(LW, 56 d), 主要出现在春季和秋季(3、4、9月), 该类型的频数最少.上海受低压系统(如2013年17号台风桃芝)影响, 易出现多云和降水天气, 主导风向为东北风占35%.温度偏低, 平均日最高温度小于20 ℃, 臭氧超标率较低.
上述分型结果总结了研究时段内(3—10月)影响上海的典型天气系统.从环流的合成结果看, 高层500 hpa和低层925 hpa的环流形势匹配较好, 揭示了包括春秋季的大陆高压和低压槽, 夏季的副热带高压和台风等天气形势, 这和张国链等(2010)的主观分析结论基本一致, 表明客观分型方法能够比较准确地提炼环流形势, 而且分型结果较主观方法更加详细.
3.3 容易和不易促发臭氧污染的环流形势判别为了对比不同环流形势下臭氧超标的差异, 图 3对8种环流类型下的臭氧超标日数进行标准化处理, 标准化方法见魏凤英(2007).由图可知, 两种和副高相关的环流类型(副高控制、副高西北侧)的臭氧超标日数标准化值均超过+0.6, 表明这两种环流形势影响下上海臭氧超标日数较其他环流形势偏多, 累积占总超标日数的63%, 容易促发臭氧污染事件, 将其定义为“臭氧污染环流类型”.相比之下副高控制下臭氧超标更加显著, 超标日数高达72 d, 比副高西北侧多19 d.而3种和低压相关的环流类型(低压北侧、低压东侧和低压西侧)的标准化值均低于-0.6, 臭氧超标日数分别仅为4、8、1 d, 表明以上3种环流类型不利于促发臭氧污染, 将其定义为“臭氧清洁环流类型”.下文将分别针对污染型和清洁型的环流形势, 分析有利于和不利于促发臭氧污染的天气学原因.
图 3(Fig. 3)

图 3 8类环流形势对应的标准化O₃超标日数 (虚线：±0.6标准化值) Fig. 3The standardization of O₃-8 h non-attainment days for each circulation types (dash lines: 0.5 standardized value)

3.4 臭氧污染类型的天气学分析Tie等(2009)指出, 前体物、光化学反应速率、扩散传输是影响局地臭氧浓度的3个主要因素.其中光化学反应速率和辐射密切相关, 辐射强则有利于臭氧的光化学生成, 这是夏季臭氧高于冬季、晴天臭氧高于阴雨天的原因, 在不同城市的研究结论都一致.而臭氧的扩散传输除了受水平风影响, 还和城市的地理位置、地形条件有关, 比如Duan等(2008)研究发现, 北京在南风条件下臭氧浓度偏高；严仁嫦等(2018)研究发现, 杭州在偏东风条件下臭氧浓度偏高.可见水平风尤其是风向对臭氧的影响在不同城市存在较大差异, 具有局地性特点.因此本文首先利用宝山站的协同观测资料分析高浓度臭氧(小时平均O₃浓度≥200 μg·m^-3)和水平风的关系.
图 4显示了无降水日宝山站高浓度臭氧、水平风(风速风向)的小时观测散点图.其中散点颜色表示臭氧浓度, 空心圆圈表示高臭氧对应的温度小于33 ℃, 实心圆圈则表示大于33 ℃.由图可知, 上海的高浓度臭氧主要集中在两个风向区间：东北-东风(22.5°~112.5°)和西南-西北风(202.5°~337.5°).在东向风区间, 高浓度臭氧对应的温度较高, 平均日最高温度为34.6 ℃, 其中56%的样本高于35 ℃.这是因为大部分样本都出现在夏季, 上海受副高控制, 辐射强、温度高, 有利于臭氧的光化学生成.可见在东向风区间强烈的太阳辐射是产生高臭氧的主要原因.相比之下, 在西向风区间, 高浓度臭氧对应的平均温度较东向风明显偏低, 平均为30.4 ℃, 其中约27%的样本温度低于30 ℃, 辐射条件较前者差.但和前者不同的是在西向风区间, 高浓度臭氧随风速呈离散分布, 即在1~6 m·s^-1的全风速范围内都有高浓度臭氧发生.而在东向风区间, 高浓度臭氧主要集中出现在2~4 m·s^-1的风速范围内, 表明西向风区间存在明显的臭氧或前体物的输送效应. 图 5显示了上海及邻近地区氮氧化物(NO_x)和挥发性有机物(VOCs)的人为源排放强度分布, 数据来自2012年的清华MEIC清单(Zhou et al., 2017), 其中上海的VOCs排放结合航拍遥测资料进行了修正(Tie et al., 2009).可见上海的NO_x和VOCs排放强度总体较高, 且明显高于周边地区, 因而有利于臭氧的局地生成.此外在上海的西北方向(昆山、苏州等)、西南方向(嘉兴、杭州等)分散着长三角城市群, 存在明显的NO_x和VOCs排放, 因而前体物及其形成的臭氧在西向风条件下可传输到上海形成高臭氧事件, 这也部分解释了上文西向风条件下上海臭氧偏高的现象. 林燕芬等(2017)也认为上海高浓度臭氧主要集中在西南部郊区, 因此在西南风条件下会形成明显的输送, 导致下风方向的站点在下午臭氧峰值出现延迟. 图 4中两个风向区间高臭氧的形成原因有所不同, 东向风区间主要是因为辐射强导致臭氧的光化学生成增加, 而西向风区间则可能是因为臭氧或者前体物的输送.
图 4(Fig. 4)

图 4 宝山站无降水日小时臭氧超标浓度与风速风向的关系 (阴影表示O₃-1 h浓度；实心圆圈表示温度高于33 ℃) Fig. 4The relationship between O₃-1h pollution concentration and surface wind during non-precipitation days at Baoshan station (shaded: O₃ concentration; solid circles: temperature exceed 33 ℃)

图 5(Fig. 5)

图 5 上海及周边地区VOC_S和NO_x排放强度 Fig. 5Emission of NO_x and total VOC_S over Shanghai and neighboring area from MEIC 2012

为了进一步分析臭氧超标和水平风的关系, 图 6显示了无降水日小时臭氧超标率(小时平均O₃浓度≥200 μg·m^-3)和风向风速的关系(共735个样本), 其中径向坐标表示风速, 填色表示小时臭氧超标率.由图可见, 在西南-西北风区间存在显著的臭氧超标现象, 而且超标发生在1~6 m·s^-1的全风速区间, 表明在西向风区间存在明显的臭氧或者前体物的输送效应, 这与图 4的结论一致.此外西南风时臭氧超标在4~6 m·s^-1的较大风速区间最显著, 而在西北条件下则是1~3 m·s^-1的较小风速区间更明显, 说明在西向风时可能存在不同尺度的输送贡献.另一方面, 东北风时臭氧超标同样明显, 而且大多出现在2~4 m·s^-1的风速区间, 这也和图 4的结论相同.
图 6(Fig. 6)

图 6 无降水日1 h臭氧超标率风玫瑰图 (经向坐标代表风向单位:(°), 纬向坐标代表风速大小(单位:m·s^-1), 阴影表示O₃-1 h浓度≥200 μg·m^-3超标率, %) Fig. 6Wind rose map of O₃-1 h non-attainment ratio during non-precipitation days (meridional coordinate represents wind direction; Latitudinal coordinate represent wind speed and O₃-1 h pollution rations are shaded)

图 7显示了8种环流形势下宝山站标准化的太阳总辐射和平均日最高温度.由图可见副高控制(HC)形势下的太阳辐射标准值最大(超过+1.6), 平均太阳总辐射约为983 W·m^-2, 是3—10月辐射平均值的1.2倍, 对应平均最高温度达到28.9 ℃, 较3—10月偏高6.3 ℃, 强烈的太阳辐射加速臭氧的光化学生成.此外该形势下近地面水平风速相对较小为2.53 m·s^-1, 不利于臭氧的水平扩散, 也加剧了臭氧的污染水平.
图 7(Fig. 7)

图 7 8类环流形势对应的标准化太阳总辐射和日平均最高温度 Fig. 7The standardization of total solar radiation and the mean maximum daily temperature for each circulation types

由前文的分析可知副高西北侧(HW)是另一种有利于促发臭氧污染的天气形势, 臭氧超标率为24.2%.但由图 7可知该类型下太阳总辐射并不强(-0.1), 仅为826 W·m^-2, 和3—10月的平均辐射相当, 明显低于副高控制型(HC), 甚至低于臭氧比较清洁的低压北侧型(LN).可见局地光化学反应不是形成高臭氧的主要原因.进一步分析风玫瑰图(图 8)发现, 该类型下上海以西向风为主占35%, 西向风频次达到2138(表 2), 较其他类型明显偏高.可见在副高西北侧(HW)控制下, 臭氧及前体物的输送可能是导致上海臭氧超标的重要原因.为了分析副高北侧控制下的输送效应, 参考Gao等(2017)的方法计算不同环流类型下的CO浓度. CO的生命周期较长(通常为几个月), 对于同一站点而言其差异主要源于输送的差异.由图 9可知在副高西北侧(HW)控制下, 宝山站的CO浓度很高达到0.83 μg·m^-3, 仅次于西高东低型(WE), 较副高控制(HC)下的CO浓度偏高了约0.1 μg·m^-3, 进一步证实了该类型下区域输送的显著效应.需要说明的是, 在西向风区间, 小于和大于3 m·s^-1的风速各占60%和40%, 即可能存在上海本地、上海以外两种输送来源, 不同尺度的输送作用需要进一步加强研究.
图 8(Fig. 8)

图 8 副高西北侧环流型(HW)控制下风玫瑰图 Fig. 8The wind rose map under the HW circulation control

表 2(Table 2)

表 2 8类环流形势下西向风(202.5°~337.5°)的出现次数 Table 2 The occurrence of the west winds between 202.5°~337.5°for each circulation types

	HB	HW	WP	LN	HC	LE	WE	LW
西向风频数	1128	2138	502	165	610	592	828	305

图 9(Fig. 9)

图 9 8类环流形势下的CO平均浓度 Fig. 9Mean CO concentration for each circulation types

3.5 臭氧清洁类型的天气学分析从气象角度而言, 不利于臭氧污染的天气条件可归纳为：辐射弱抑制臭氧的光化学反应、风速大使得本地臭氧被传输到下风方向、清洁气团的输入稀释本地臭氧浓度.由前文的分型结果可知上海3种不利于促发臭氧污染的天气形势都和低压系统有关, 分别为低压北侧(LN)、低压东侧(LE)和低压西侧(LW).其中低压北侧型(LN)控制下, 在台湾南海一带有很强的低压气旋系统, 上海位于其外围北侧, 水平风速最大达到3.17 m·s^-1, 而且3 m·s^-1以上风速出现频次最多约50%, 扩散条件好, 不利于臭氧的积聚是臭氧偏低的主要原因.而低压东侧(LE)和低压西侧(LW)环流型多在春秋季出现, 上海以多云、降水天气为主, 累计降水量分别为9.5 mm和6.7 mm(图略), 标准化值均超过+0.5标准差(图 10), 降水多导致辐射降低, 分别为728 W·m^-2和688 W·m^-2, 抑制了臭氧的光化学生成, 使得臭氧浓度明显偏低.
图 10(Fig. 10)

图 10 8种环流形势对应的标准化日累积降水 Fig. 10The standardization of daily cumulative rainfall for each circulation types

3.6 环流形势变化对臭氧影响的数值试验前文从辐射、扩散、传输3个方面定性分析了不同大气环流类型对上海地面臭氧的影响, 表明有利于促发上海臭氧污染的环流形势和副高有关, 其中副高控制(HC)形势下臭氧超标最显著约为50%.为了定量评估不同环流形势对上海地面臭氧的影响, 本节以副高为例, 分别选择夏季典型的强副高月(2017年7月)、弱副高月(2016年8月), 在排放清单保持不变的条件下, 利用NCEP/FNL再分析资料驱动WRF-CHEM模式分别模拟两个月白天的平均臭氧浓度.模拟结果的差异由气象条件差异所致, 因此可反映夏季副高强、弱两种环流形势对地面臭氧的影响. 图 11显示了两个月平均的500 hpa环流场, 可见2017年7月西太平洋副热带高压十分强盛, 分裂的副高主体(5880 gpm位势高度线)控制我国东南部大部分地区, 上海受副高主体控制, 属于典型的副高控制型环流形势.而2016年8月, 西太平洋副热带高压带在我国东南洋面断裂, 我国东南部地区包括上海在内上空位势高度低于5880 gpm, 副高明显偏弱.两个月的平均气温分别为31.9 ℃和29.5 ℃, 平均风速分别为2.41 m·s^-1和2.68 m·s^-1, 体现了副高控制下辐射强、风速小的特点. 图 12显示了WRF-CHEM模拟的两个月白天的平均臭氧浓度差(强副高月-弱副高月), 可见和2016年8月(弱副高)相比, 2017年7月(强副高)上海臭氧浓度明显升高, 普遍达到8~12 ppbV, 平均偏高约9 ppbV, 其中在上海的南面和北面臭氧偏高更加显著.计算显示强副高月模拟的臭氧浓度较弱副高月偏高了30%~120%, 在上海地区平均偏高达到50%.可见, 夏季副高强弱是影响上海地面臭氧的重要环流因子, 对地面臭氧浓度具有重要贡献.
图 11(Fig. 11)

图 11 2016年8月和2017年7月500 hPa环流场 (阴影和虚线表示位势高度, 其中黑色虚线为副高主体；箭头表示风场) Fig. 11The averaged 500 hPa geopotential heights (dash lines and colored areas, units: gpm) and wind vectors (blue arrows, units: m·s^-1) for (a) Aug. 2016 and (b) Jul. 2017 (b)

图 12(Fig. 12)

图 12 WRF-Chem模拟的2017年7月和2016年8月白天平均臭氧浓度差(单位：ppbV) (2017年7月减去2016年8月) Fig. 12The anomalies of mean daytime (8:00—18:00) ozone concentrations (unit: ppbV) between Jul.2017 and Aug.2016 simulated by WRF-CHEM model (Jul.2017 minus Aug.2018)

4 结论与讨论(Conclusions and discussion)4.1 结论1) 有利于促发上海臭氧污染的环流形势和副高有关, 分别为副高控制(HC)和副高西北侧(HW), 前者主要出现在盛夏(7—8月), 臭氧超标率高达68%, 上海受西太平洋副热带高压主体控制.后者出现在春夏两季(4—8月), 上海受其外围西北气流控制, 春季臭氧超标率为15%~19%, 夏季为30%~40%.
2) 副高控制(HC)和副高西北侧(HW)两种环流类型都有利于促发地面臭氧污染, 但气象影响机制有所差异.前者主要表现为辐射强、温度高加速臭氧的光化学反应；而后者可能是由于西向风导致上游地区臭氧及其前体物的输送效应增加.数值模拟显示, 强副高月模拟的臭氧浓度较弱副高月偏高了30%~120%, 在上海地区平均偏高达到50%。可见, 夏季副高强弱是影响上海地面臭氧的重要环流因子, 对地面臭氧浓度具有重要贡献。
3) 不利于促发上海地面臭氧污染的环流形势都和低值系统有关, 分别为低压北侧(LN)、低压东侧(LE)和低压西侧(LW), 臭氧超标率低于7%.其中低压北侧影响下水平风速最大为3.17 m·s^-1, 有利于臭氧扩散；低压东侧和低压西侧影响下上海多云雨天气, 太阳辐射低分别为728 W·m^-2和688 W·m^-2, 抑制了臭氧的光化学反应.
4.2 讨论臭氧污染控制是未来上海大气污染治理的重点。本文研究发现夏季副高控制(HC)下上海地面臭氧超标率超过50%, 是导致上海臭氧污染最重要的大气环流形势。近年来随着短期气候预测技术的发展, 目前月尺度的副高预测已经具有较高的参考价值, 可为夏季臭氧的调控提供依据。当预测夏季副高强盛时, 可提前部署采取措施加大对前体物的控制力度从而降低臭氧的污染水平。更重要的是基于大气环流对地面臭氧的影响, 可借鉴气候预测的方法和思路, 建立短期污染气候预测的技术方法和业务系统, 为臭氧的中长期调控提供科学依据。其次, 本文的结果揭示了在上海以西可能存在臭氧或者其前体物的传输通道对上海的臭氧污染具有一定影响。因此上海臭氧的控制除了削减本地源, 应重点关注西南、西北两个方向的输送影响, 开展周边地区的协同治理是控制上海地面臭氧的重要条件之一。第三, 建议未来应加强臭氧物理过程和化学过程研究的协同和结合, 特别是加强排放变化、气候变化对臭氧形成机制和变化趋势的研究, 为今后上海臭氧的调控提供更加可靠的科学依据。

参考文献

Santurtún A, González-Hidalgo J C, Sanchez-Lorenzo A, et al. 2015. Surface ozone concentration trends and its relationship with weather types in Spain (2001—2010)[J]. Atmospheric Environment, 101: 10–22.DOI:10.1016/j.atmosenv.2014.11.005

常炉予, 许建明, 周广强, 等. 2016. 上海典型持续性PM_2.5重度污染的数值模拟[J]. 环境科学, 2016, 37(3): 825–833.

Chen X, Wang Z, Li J, et al. 2018. Simulation on different response characteristics of aerosol particle number concentration and mass concentration to emission changes over mainland China[J]. Science of The Total Environment, 643: 692–703.DOI:10.1016/j.scitotenv.2018.06.181

程念亮, 李云婷, 张大伟, 等. 2016. 2014年北京市城区臭氧超标日浓度特征及与气象条件的关系[J]. 环境科学, 2016, 37(6): 2041–2051.

Ding A J, Fu C B, Yang X Q, et al. 2013. Ozone and fine particle in the western Yangtze River Delta: an overview of 1yr data at the SORPES station[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 13: 5813–5830.DOI:10.5194/acp-13-5813-2013

段玉森, 张懿华, 王东方, 等. 2011. 我国部分城市臭氧污染时空分布特征分析[J]. 环境监测管理与技术, 2011, 23(增刊): 34–39.

Duan J C, Tan J H, Yang L, et al. 2008. Concentration, sources and ozone formation potential of volatile organic compounds (VOCs) during ozone episode in Beijing[J]. Atmospheric Research, 88: 25–35.DOI:10.1016/j.atmosres.2007.09.004

Gao J, Wang T, Ding A, et al. 2005. Observational study of ozone and carbon monoxide at the summit of mount Tai (1534 m a.s.l.) in central-eastern China[J]. Atmospheric Environmental, 39: 4779–4791.DOI:10.1016/j.atmosenv.2005.04.030

Gao Y, Zhang M. 2012. Sensitivity analysis of surface ozone to emission controls in Beijing and its neighboring area during the 2008 Olympic Games[J]. Journal of Environmental Science, 24: 50–61.DOI:10.1016/S1001-0742(11)60728-6

Gao W, Tie X X, Xu J M, et al. 2017. Long-term trend of O₃ in a mega City (Shanghai), China: Characteristics, causes, and interactions with precursors[J]. Science of the Total Environment, 603-604: 425–433.DOI:10.1016/j.scitotenv.2017.06.099

Huth R. 1996. An inter comparison of computer-assisted circulation classification methods[J]. International Journal of Climatology, 16(8): 893–922.DOI:10.1002/(ISSN)1097-0088

Huth R, Beck C, Philipp A, et al. 2008. Classifications of atmospheric circulation patterns[J]. Annals of the New York Academy of Sciences, 1146(1): 105–152.DOI:10.1196/nyas.2008.1146.issue-1

Kalnay E, Kanamitsu M, Kistler R, et al. 1996. The NCEP /NCAR 40-year reanalysis project[J]. Bulletin of the American Meteorological Society, 77(3): 437–471.DOI:10.1175/1520-0477(1996)077<0437:TNYRP>2.0.CO;2

Liao Z H, Gao M, Sun J R, et al. 2017. The impact of synoptic circulation on air quality and pollution-related human health in the Yangtze River Delta region[J]. Science of the Total Environment, 607-608: 838–846.DOI:10.1016/j.scitotenv.2017.07.031

林燕芬, 王茜, 伏晴艳, 等. 2017. 上海市臭氧污染时空分布及影响因素[J]. 中国环境监测, 2017, 33(4): 60–67.

Lu X, Hong J Y, Zhang L, et al. 2018. Severe surface ozone pollution in China: A global perspective[J]. Environmental Science & Technology Letters, 5(8): 487–494.

马志强, 王跃思, 张小玲, 等. 2011. 北京城区与下游地区臭氧对比研究[J]. 环境科学, 2011, 32(4): 924–929.

孟祥谦, 胡顺星, 曹开法, 等. 2011. 大别山区和合肥城郊地面臭氧、气溶胶测量结果分析[J]. 大气与环境光学学报, 2011, 6(1): 75–82.DOI:10.3969/j.issn.1673-6141.2011.01.011

Miao Y C, Guo J P, Liu S H, et al. 2017. Classification of summertime synoptic patterns in Beijing and their associations with boundary layer structure affecting aerosol pollution[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 17: 3097–3110.DOI:10.5194/acp-17-3097-2017

Ran L, Zhao C, Geng F, et al. 2009. Ozone photochemical production in urban Shanghai, China: Analysis based on ground level observation[J]. Journal of Geophysical Research, 114: D15301.DOI:10.1029/2008JD010752

Stefan S, Necula C, Georgescu F. 2010. Analysis of long-range transport of particulate matters in connection with air circulation over Central and Eastern part of Europe[J]. Physics & Chemistry of the Earth, 35(9): 523–529.

Tie X X, Geng F H, Peng L, et al. 2009. Measurement and modeling of O₃ variability in Shanghai, China; application of the WRF-Chemmodel[J]. Atmosphere Environment, 43: 4289–4302.DOI:10.1016/j.atmosenv.2009.06.008

王闯, 王帅, 杨碧波, 等. 2015. 气象条件对沈阳市环境空气臭氧浓度影响研究[J]. 中国环境监测, 2015, 31(3): 32–37.DOI:10.3969/j.issn.1002-6002.2015.03.007

王磊, 刘端阳, 韩桂荣, 等. 2018. 南京地区近地面臭氧浓度与气象条件关系研究[J]. 环境科学学报, 2018, 38(4): 1285–1296.

Wang T, Cheung T F, Lam K S, et al. 2001. A study of surface ozone and the relation to complex wind flow in Hong Kong[J]. Atmospheric Environment, 35(18): 3203–3215.DOI:10.1016/S1352-2310(00)00558-6

Wang T, Nie W, Gao J, et al. 2010. Air quality during the 2008 Beijing Olympics: secondary pollutants and regional impact[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 10: 7603–7615.DOI:10.5194/acp-10-7603-2010

Wang T, Xue L K, Brimblecombe P, et al. 2017. Ozone pollution in China: A review of concentrations, meteorological influences, chemical precursors, and effects[J]. Science of the Total Environment, 575: 1582–1596.DOI:10.1016/j.scitotenv.2016.10.081

王杨君, 李莉, 冯加良, 等. 2014. 基于OSAT方法对上海2010年夏季臭氧源解析的数值模拟研究[J]. 环境科学学报, 2014, 34(3): 567–573.

魏凤英. 2007. 现代气候统计诊断与预测技术[M]. 北京: 气象出版社.

许建明, 常炉予, 马井会, 等. 2016. 上海秋冬季PM_2.5污染天气形势的客观分型研究[J]. 环境科学学报, 2016, 36(12): 4303–4314.

Xu J M, Chang L Y, Qu Y H, et al. 2016. The meteorological modulation on PM_2.5 interannual oscillation during 2013 to 2015 in Shanghai, China[J]. Science of the Total Environment, 572: 1138–1149.DOI:10.1016/j.scitotenv.2016.08.024

严仁嫦, 叶辉, 林旭, 等. 2018. 杭州市臭氧污染特征及影响因素分析[J]. 环境科学学报, 2018, 38(3): 1128–1136.

严茹莎, 李莉, 安静宇, 等. 2016. 夏季长三角地区臭氧非线性响应曲面模型的建立及应用[J]. 环境科学学报, 2016, 36(4): 1383–1392.

张国琏, 甄新蓉, 谈建国, 等. 2010. 影响上海市空气质量的地面天气类型及气象要素分析[J]. 热带气象学报, 2010, 26(1): 124–128.

张亮, 朱彬, 高晋徽, 等. 2015. 长江三角洲夏季一次典型臭氧污染过程的模拟[J]. 环境科学, 2015, 36(11): 3981–3988.

Zhang J P, Zhu T, Zhang Q H, et al. 2012. The impact of circulation patterns on regional transport pathways and air quality over Beijing and its surroundings[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 12(11): 5031–5053.DOI:10.5194/acp-12-5031-2012

赵辰航, 耿福海, 马承愚, 等. 2015. 上海地区光化学污染中气溶胶特征研究[J]. 中国环境科学, 2015, 35(2): 356–363.

Zhou G Q, Xu J M, Xie Y, et al. 2018. Numerical air quality forecasting over eastern China: An operational application of WRF-Chem[J]. Atmospheric Environment, 153: 94–108.