, 李德平3, 刘建国1,4, 张礁石1,4
, 桂华侨1,4, 余同柱1,4, 王杰1,41. 中国科学院安徽光学精密机械研究所环境光学与技术重点实验室, 合肥 230031;
2. 中国科学院大学, 北京 100049;
3. 暨南大学信息科学技术学院, 广州 510632;
4. 安徽省环境光学监测技术重点实验室, 合肥 230031
收稿日期: 2018-04-12; 修回日期: 2018-05-08; 录用日期: 2018-05-08
基金项目: 国家自然科学基金（No.91544218）；国家重点研发计划（No.2016YFF0103004，2017YFC0209504）；安徽省****科学基金（No.1808085J19）
作者简介: 杜朋(1990-), 男, 博士, E-mail:pdu@aiofm.ac.cn
通讯作者（责任作者）: 张礁石, E-mail:jszhang@aiofm.ac.cn
摘要: 为分析2014年APE（Asia-Pacific Economic Cooperation）会议前后北京郊区大气颗粒物数浓度和质量浓度的变化特征及其主要影响因素，于当年11月在北京怀柔区中国科学院大学雁栖湖校区教学一楼楼顶利用微量振荡天平（TEOM）、扫描电迁移率颗粒物粒径谱仪（SMPS）和空气动力学粒径谱仪（APS）对大气颗粒物质量浓度和数浓度分布进行连续在线监测；同时结合地面气象参数和HYSPLIT轨迹模式，对颗粒物的来源和传输过程进行聚类、潜在源区贡献因子（PSCF）和浓度权重轨迹（CWT）分析.结果表明，APEC期间（11月5-11日）超细粒子（PM0.01~1）数浓度、细粒子（PM0.5~2.5）数浓度和粗粒子（PM2.5~10）数浓度分别为（17720.1±998.7）、（30.9±3.34）和（0.12±0.01）cm-3，比非APEC期间（即11月1-4日和11月12-30日）分别降低了28.8%、58.6%和64.7%；APEC期间ρ（PM2.5）为（36.1±2.4）μg·m-3，比非APEC期间降低55.5%.PM0.5~2.5数浓度和PM2.5~10数浓度降幅远大于PM0.01~1数浓度，这表明APEC期间的减排措施对于PM0.5~2.5和PM2.5~10的控制效果优于PM0.01~1，说明APEC期间对PM0.5~2.5、PM2.5~10数浓度进行了更有效的控制.对北京气流后向轨迹聚类分析发现，来自蒙古国、内蒙古、河北西北部、河北南部方向的气流轨迹对应北京郊区的PM0.01~1数浓度最高，为30593 cm-3，来自河北西北部、北京、天津、河北南部方向的气流轨迹对应北京郊区的PM0.5~2.5、PM2.5~10的数浓度及ρ（PM2.5）均为最高，分别为190 cm-3、0.65 cm-3、168 μg·m-3.综合潜在源区贡献因子分析法（PSCF）和浓度权重轨迹分析（CWT）的结果分析发现，观测期间北京PM0.01~1与PM0.5~2.5、PM2.5~10的潜在源区存在明显的区别，其中PM0.01~1数浓度的潜在源区分布区域相对较广，主要分布在内蒙古中部、河北西北部、河北中南部和山西东北部等地区，而PM0.5~2.5和PM2.5~10数浓度的潜在源区分布基本一致，而且区域相对较集中，主要分布在河北北部、山西东北部和河北中南部等地区.APEC期间与非APEC期间ρ（PM2.5）的源区贡献因子分析和浓度权重轨迹分析表明，APEC期间ρ（PM2.5）的主要源区分布比非APEC期间相对较集中，主要位于北京当地、天津等附近地区，该地区对观测点ρ（PM2.5）的贡献值在24~40 μg·m-3之间.
关键词:大气颗粒物PM2.5气象参数后向轨迹聚类分析PSCFCWT
Pollution characteristics and potential source region analysis of atmospheric particulate matter during 2014 APEC in Beijing Surburban
DU Peng1,2,4
, LI Deping3, LIU Jianguo1,4, ZHANG Jiaoshi1,4 , GUI Huaqiao1,4, YU Tongzhu1,4, WANG Jie1,4 1. Key Laboratory of Environmental Optics and Technology, Anhui Institute of Optics and Fine Mechanics, Chinese Academy of Sciences, Hefei 230031;
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049;
3. College of Information Science and Technology, Jinan University, Guangzhou 510632;
4. Key Laboratory of Anhui Province for Environmental Optical Monitoring Technology, Hefei 230031
Received 12 April 2018; received in revised from 8 May 2018; accepted 8 May 2018
Supported by the National Natural Science Foundation of China(No.91544218), the National Key Research and Development Program of China (No.2016YFF0103004, 2017YFC0209504) and the Science and Technological Fund of Anhui Province for Outstanding Youth (No.1808085J19)
Biography: DU Peng(1990—), male, Ph.D., E-mail:pdu@aiofm.ac.cn
*Corresponding author: ZHANG Jiaoshi, E-mail:jszhang@aiofm.ac.cn
Abstract: To study the variant characteristics of particle number and mass concentration before, during and after 2014 APEC period in Beijing subran, a synergy of TEOM, APS and SMPS, were conducted for the on-line measurements of particle number and mass concentration in the Yanqi northeastern Beijing from November 1th to November 30th in 2014. Sources and transportation of atmospheric particles during the experiment were discussed based on PSCF, CWT, surface meteorology data and backward trajectories from HYSPLIT model. The results showed that the average number concentrations of PM0.01~1, PM0.5~2.5 and PM2.5~10 were (17720.1±998.7)、(30.9±3.34) and (0.12±0.01) cm-3, respectively, during APEC period(5-11 Nov.), lower than the ones during non-APEC period, namely 28.8%、58.6% and 64.7% (1-4 Nov. and 12-30 Nov.). In APEC period the mass concentration of PM2.5 was (36.1±2.4) μg·m-3, which was 55.5% lower than non-APEC period. In addition the decreased level of number concentration variation of the PM0.01~1 was less than that of PM0.5~2.5 and PM2.5~10, and it suggests that the control effect had more noticeable impact on the number concentration of PM0.5~2.5 and PM2.5~10 than PM0.01~1 during APEC period. The results of the back-trajectory analysis showed that the average number concentration of ultrafine particles was 30593 cm-3 when the back-trajectory come from Mongolia, the central of Inner Mongolia, northwest Hebei, Beijing and southern Hebei. Moreover, the average number concentration of fine particles, coarse particles and the mass concentration of PM2.5 were 190 cm-3, 0.65 cm-3 and 168 μg·m-3 with the back-trajectory of air coming from northwest Hebei, Beijing, Tianjin, southern Hebei. The results of PSCF and CWT showed that the potential sources of PM0.01~1 and PM0.5~2.5, PM2.5~10 were very different in the observation period. The potential sources of ultrafine particle number concentration in Beijing region were mainly distributed in the central part of Inner Mongolia, northwest Hebei, Hebei and northeast Shanxi, while the potential source area of coarse particles and fine particles were more concentrated from northern Hebei, northeast Shanxi, Hebei and other regions in South Central China. Finally the PSCF and CWT analysis of the PM2.5 mass concentration during the APEC and non-APEC demonstrates that the source area of PM2.5 during the APEC period was relatively concentrated in Beijing, Tianjin and its adjacent areas with the contributing value ranged from 24 μg·m-3 to 40 μg·m-3.
Keywords: atmospheric particulate matterPM2.5meteorological parametersbackward trajectoriesclustering analysisPSCFCWT
1 引言(Introduction)近年来, 伴随着经济与工业的快速发展, 我国大气环境污染越来越严重, 灰霾天气的频繁发生对公共安全、人体健康、大气能见度和农业生产等构成重大威胁(Wang et al., 2008; Zhao et al., 2006).大气颗粒物作为影响灰霾的一个重要因素逐渐受到关注, 为了探究颗粒物对灰霾的影响, 我国研究人员在大气颗粒物污染机理、源解析和区域污染等研究领域开展了大量的工作(肖致美等, 2014; 周敏等, 2013; 朱先磊等, 2005).张涛等(2009)对2008年1月广州市大气颗粒物数浓度污染特征的研究结果表明大气颗粒物数浓度与PM2.5质量浓度呈正相关, 并且灰霾污染天气下的相关系数高于非灰霾污染天气下的相关系数.贺克斌等(2009)的研究指出, 天气系统的活动尺度和细颗粒物的富集趋势决定了北京地区大气颗粒物污染的区域性特征.高健等(2012)在分析2011年10月北京市连续灰霾过程的特征和成因时表明, 鞍型场的静稳天气及北京周边地区存在基数较大的细颗粒物排放源是导致连续灰霾的主要原因. Zhao等(2006)对一次华北平原冬季区域灰霾天气的分析结果表明, 静稳的天气背景、本地污染源强度、特殊地形条件及外来污染物的输送均是造成北京及区域大气污染和灰霾形成的重要原因. 尉鹏等(2015)在分析2014年10月中国东部持续灰霾成因时表明, 持续出现的稳定天气形式是导致大范围灰霾污染的主要气象原因.Guo等(2014)在研究北京市灰霾形成原因时表明, 新粒子生成是形成灰霾的主要因素, 控制本地机动车排放的挥发性有机物、氮化物和工业源区排放的硫化物是降低北京大气颗粒物浓度的关键措施.在区域污染方面, 张大伟等(2015)在分析北京城区大气PM2.5主要化学组分及污染特征时表明, 北京城区的PM2.5排放源逐步由以固定源为主向固定源和移动源并重的方向发展.在移动源方面的研究, 国内外也开展了大量的研究工作(Di Gilio et al., 2015; Kabashnikov et al., 2011; Wang et al., 2015; Xin et al., 2015; Zhao et al., 2015; Zhou et al., 2004).在污染物潜在源区的研究方面, 采用的研究方法主要有后向轨迹聚类、潜在源区及其贡献因子分析法和浓度权重分析法(Brereton and Johnson, 2012; Jeong et al., 2011; Mas et al., 2010; Mijic et al., 2010;Yu et al., 2014; 王郭臣等, 2014).李莉等(2015)采用HYSPLIT后向轨迹结合聚类分析方法分析了2013年12月份上海市灰霾输送的特征.王珏等(2015)利用PSCF和CWT分析方法分析了济南市四季的PM2.5和PM10的潜在源区特征.
2014年11月5—11日, 亚太经济合作组织(APEC)会议在北京市怀柔区的雁栖湖召开.北京的11月处于风速小、降水少的秋冬转换季节, 静稳逆温现象的频繁发生不利于大气颗粒物扩散, 这对北京在APEC会议期间提供优良的空气环境是一项艰巨的挑战(Huang et al., 2015).为了保障APEC会议期间北京的空气质量, 北京、天津、河北、山西、内蒙古、山东等省市采取了不同程度的减排措施(刘建国等, 2015).这些措施取得了一定成效, Huang等(2015)利用卫星遥感反演APEC期间的AOD(aerosol optical depth)并与2011—2013年同期的AOD对比, 对比结果表明, 2014年APEC期间华北平原的空气污染出现明显改善, 特别是京津冀地区, 其中NO2的柱浓度、AOD和AAOD(absorption aerosol optical depth)分别减少47%、34%和17%.Zhang等(2015)在对比APEC前和APEC期间的PM1质量浓度时表明, APEC期间PM1质量浓度比APEC前降低了63%, 硝酸铵和硫酸铵的消光作用分别减少了10%和5%, 机动车排放的多环芳烃出现明显的降低.
深入研究大气颗粒物的变化特征及大气颗粒物的潜在源区分布, 对于了解北京大气颗粒物的变化规律及大气颗粒物的累积清除机制具有重要意义, 同时为北京市政府今后制定相应的污染控制措施提供必要的科学依据.该研究为了掌握和分析APEC前后北京市怀柔区大气颗粒物的污染特征以及其潜在源区, 对PM2.5质量浓度和大气颗粒物数浓度进行连续在线监测.结合气团的后向轨迹, 对大气颗粒物污染的来源及其贡献进行聚类、潜在源区贡献因子和浓度权重轨迹分析.
2 数据与方法(Materials and methods)2.1 观测站点及观测时间观测时间段为2014年11月1日—2014年11月30日.为了对比研究APEC前后大气颗粒物的变化特性, 将观测期间分为：APEC期间(11月5—11日)和非APEC期间(11月1—4日和11月12—30日).观测地点位于北京市怀柔区中国科学院大学教学一楼楼顶(40.41°N, 116.68°E), 距离地面约20 m.观测点东北方约50 m是G111京加路, 南方约1 km是APEC会场, 观测点的西边和北边是燕山山脉.观测点位于北京的北部, 远离工业污染区, 处于南风下方向和北风上方向, 观测的数据能够反映北京大气颗粒物数浓度区域输送的变化特征.
2.2 实验仪器及方法PM2.5质量浓度是采用美国赛默飞世尔科技公司的Model 1405 (Thermo Scientific)结合PM2.5进行连续在线观测, 该仪器的主要原理是微量振荡天平法, 其采样流量为16.7 L·min-1, 可以获取PM2.5质量浓度小时均值.大气颗粒物数浓度谱是采用美国TSI公司的空气动力学粒径谱仪TSI-3321和德国Grimm公司的扫描电迁移率颗粒物粒径谱仪(SMPS)进行长时间连续在线观测(Peters and Leith, 2003; Volckens and Peters, 2005).TSI-3321测量0.5~20.0 μm的空气动力学粒径, 时间分辨率为5 min.SMPS由气溶胶差分电迁移分析仪DMA(Differential Mobility Analyzer)和凝结粒子计数器CPC(Condensation Particle Counters)组成, SMPS可以测量0.01 ~1 μm的电迁移粒径, 时间分辨率为7 min.计算后向轨迹的数据是NCEP(美国国家环境预报中心)提供的全球资料同化系统数据(ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1).
2.3 聚类分析方法聚类分析法是根据地理变量(或指标样品)特征的相似性、亲疏程度, 用数学的方法把它们逐步地分型划类, 最后得到一个能反映个体或站点之间、群体之间亲属关系的分类系统(Dorling et al., 1992).气团后向轨迹聚类分析是根据气团的移动速度和方向对大量轨迹进行分组, 得到不同的轨迹输送组.分类的原则是组内各轨迹之间差异极小, 而组间的差异极大(Andreas, 1996), 在聚类分析过程中组间差异临界值设置为30%, 即前后两个轨迹的差异在30%以内就归为同一类型气流.该文利用TrajStat软件(Wang et al., 2009)中的聚类方法对气团轨迹进行聚类分析, 采用angle distance算法对到达北京的气团轨迹进行分类, 把聚类后的各条轨迹对应的PM2.5质量浓度进行平均, 得到到达北京气团主要的输送路径.
2.4 潜在源区贡献分析法(PSCF)PSCF(potential source contribution function analysis)又称潜在源区贡献因子分析法, 是基于条件概率函数发展而来的一种判断污染源可能方位的方法(Dorling et al., 1992; Polissar et al., 1999).该方法可以用来探究使空气质量下降的污染物的来源, PSCF通过结合气团轨迹和某要素值(该文指大气颗粒物数浓度)来给出可能的排放源位置.PSCF函数定义为经过某一区域(i, j分别代表经度和纬度)的气团到达观测点时对应的某要素值超过设定阈值的条件概率.PSCF值是所选研究区域内经过网格ij的污染轨迹数(mij)与该网格上经过的所有轨迹(nij)的比值, 即PSCFij = mij/nij.由于PSCF是一种条件概率, nij较小时, 不确定性会很大.为了使不确定性降低, 引入了Wij(权重因子).当某一网格中的nij小于研究区内每个网格内平均轨迹端点的3倍时, 就要使用Wij来减少PSCF的不确定性.
权重函数如下：
 | (1) |
2.5 浓度权重轨迹分析(CWT)由于PSCF反映的是某网格中污染轨迹所占的比例, 该方法存在无法确定经过该网格内的轨迹对应的某要素值是略高于还是严重高于设定阈值的缺陷.为了弥补这个不足, 用CWT(concentration-weighted-trajectory method)方法计算了轨迹的权重浓度, 以反映不同轨迹的污染程度(Hsu et al., 2003).CWT方法也叫浓度权重轨迹分析法, 是一种计算潜在源区气团轨迹权重浓度, 反映不同轨迹的污染程度的方法.方法如下:
 | (2) |
3 结果与讨论(Results and discussion)为了区分不同大气颗粒物的不同来源及其对环境的影响, 同时便于对大气颗粒物数浓度和质量浓度进行对比分析, 该文统一把SMPS所测粒径为0.01~1 μm的粒子数浓度作为PM0.01~1数浓度；APS测量粒径为0.5~2.5 μm和2.5~10 μm的粒子数浓度分别作为PM0.5~2.5数浓度、PM2.5~10数浓度, 把TEOM测量的PM2.5质量浓度作为细粒子质量浓度, 用ρ(PM2.5)表示.
3.1 大气颗粒数浓度、PM2.5质量浓度变化特征图 1是观测期间大气颗粒物数浓度和PM2.5质量浓度的小时均值变化特征.PM0.5~2.5数浓度和PM2.5~10数浓度波动幅度相近, PM0.5~2.5数浓度的小时最大和最小均值分别为333 cm-3和1 cm-3, PM2.5~10数浓度的小时最大和最小均值分别为3.3 cm-3和0.01 cm-3, 最大值是最小值的约330倍.PM0.01~1的粒子数浓度波动幅度较小, PM0.01~1数浓度小时最大和最小均值分别为81120 cm-3和898 cm-3, 前者是后者的90倍；ρ(PM2.5)与PM0.5~2.5、PM2.5~10的波动趋势基本一致, 观测期间ρ(PM2.5)小时最大和最小均值分别为298 μg·m-3和5 μg·m-3.如图 2所示, 在观测期间的前期, 仅在11月4日—5日发生一次明显的大气颗粒物污染过程, 而在观测期间的后期发生了4次, 分别为11月15日—16日、11月19日—21日、11月24日—27日、11月29日—30日.
图 1(Fig. 1)
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| 图 1 观测期间大气颗粒物数浓度和PM2.5质量浓度的小时平均统计值变化趋势 Fig. 1Temporal variation of particle mass and number concentrations from Nov. 1th to Nov. 30th in 2014 |
图 2(Fig. 2)
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| 图 2 观测期间北京后向轨迹经过的区域 (注：底图自国家测绘局网站(http://219.238.166.215/mcp/index.asp)下载.比例尺为1:9000000.审图号：GS(2008) 1493号.下同.) Fig. 2Air mass backward trajectories from Nov 1 to Nov 30, 2014, Beijing |
为了比较APEC期间与非APEC期间大气颗粒物数浓度和PM2.5质量浓度的差异, 该文对2个时期大气颗粒物的数浓度和PM2.5质量浓度进行了统计分析.考虑到两个时期空气相对湿度的差异, 该文计算大气颗粒物数浓度和PM2.5质量浓度小时均值时剔除了相对湿度>90%的小时数据.如表 1所示, APEC期间PM0.01~1数浓度、PM0.5~2.5数浓度、PM2.5~10数浓度平均值分别为(17720.1±998.7)、(30.9±3.34)和(0.12±0.01) cm-3, ρ(PM2.5)平均值为(36.1±2.4) μg·m-3.相比非APEC期间, APEC期间PM0.01~1、PM0.5~2.5、PM2.5~10的数浓度和ρ(PM2.5)都出现显著的降低, 分别降低了28.8%、58.6%、64.7%和55.5%, 这主要与APEC期间北京及周边地区加强了减排措施有关.APEC期间PM0.5~2.5数浓度、PM2.5~10数浓度和PM2.5质量浓度比非APEC期间的下降幅度远大于PM0.01~1数浓度的下降幅度, 这表明减排措施对PM0.5~2.5数浓度、PM2.5~10数浓度和PM2.5质量浓度的控制效果非常显著, 而对于PM0.01~1数浓度控制效果相对较弱.这可能与PM0.01~1、PM0.5~2.5、PM2.5~10的来源和理化特性有关.PM0.01~1主要来源于大气中的燃烧排放、机动车尾气排放等(Kittelson, 1998; Harris and Maricq, 2001), 观测站点靠近京加路, 同时11月15日北京进入供暖期, 可能受机动车排放和燃煤排放影响显著, 且秋冬季观测到的新粒子生成事件频率较低, 二次颗粒物的生成对和核模态和爱根核模态颗粒物数浓度贡献相对较小；PM0.5~2.5和PM2.5~10主要来源于细粒子的吸湿性增长、道路扬尘、植物花粉、海盐蒸发等(Ristovski et al., 2000).
表 1(Table 1)
| 表 1 APEC和非APEC期间大气颗粒物数浓度与PM2.5质量浓度小时均值比较 Table 1 PM hour average number and mass concentration during the APEC and non-APEC period and the reduction in the PM mass and number concentration | |||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 1 APEC和非APEC期间大气颗粒物数浓度与PM2.5质量浓度小时均值比较 Table 1 PM hour average number and mass concentration during the APEC and non-APEC period and the reduction in the PM mass and number concentration
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总体上看, APEC会议期间, 北京空气质量优良, 实现了“APEC蓝”.其中APEC期间ρ(PM2.5)的日平均值为(29.6±13.6) μg·m-3, 达到中国环境保护部2012年发布的《环境空气质量标准(GB3095—2012)》的一级标准(0~35 μg·m-3).在APEC期间AQI指数日平均值为78, 比过去10年同期平均值下降了23%, 过去10年11月5日—11日AQI指数日均值为102(数据来源于：中华人民共和国环境保护部数据中心).同时APEC期间表征机动车排放的气态污染物NO2的浓度比非APEC期间降低了39%, 这些结果体现了APEC期间北京及周边地区实施区域污染排放控制措施的效果显著.
3.2 后向轨迹的聚类分析与研究3.2.1 后向轨迹的聚类分析该文采用HYSPLIT模式模拟观测期间到达北京的气流轨迹, 并利用angle distance聚类方法对气团后向轨迹进行分类.该文模拟气流后向轨迹使用的是TrajStat软件, 该软件对气流轨迹的计算是利用NOAA的HYSPLIT模式, 而且带有聚类分析功能.轨迹计算的起始点高度为距地高度100 m, 每隔一个小时计算一条后向72 h的轨迹.聚类分析前把观测点观测到的异常数据剔除, 分析结果如表 2和图 2所示.
表 2(Table 2)
| 表 2 观测期间不同方向后向轨迹的区域特征 Table 2 Regional characteristics of backward trajectories from Nov 1 to Nov 30, 2014, Beijing | ||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 2 观测期间不同方向后向轨迹的区域特征 Table 2 Regional characteristics of backward trajectories from Nov 1 to Nov 30, 2014, Beijing
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观测期间来俄罗斯、蒙古国、内蒙古、河北北部方向的气流轨迹最多, 占总数的46.24%, 其次是来自蒙古国、内蒙古、河北西北部方向的气流轨迹, 占总数的16.30%, 而来自来自蒙古国、内蒙古、山西东北部、河北西部方向的气流轨迹最少, 占总数的7.38%.其中第3类气流轨迹最短, 主要经过河北西北部, 北京、天津和河北中南部, 占总数的10.03%.
3.2.2 不同气流轨迹对大气污染物浓度的影响为了研究不同类型的气流轨迹对北京大气颗粒物的影响, 基于气流后向轨迹聚类分析结果, 对各类气流轨迹对应PM0.01~1数浓度、PM0.5~2.5数浓度、PM2.5~10数浓度和ρ(PM2.5)的算术平均值进行统计分析, 以表征该类气流影响下的大气污染物浓度水平特征.如表 2所示, 第2类来自蒙古国-内蒙古-河北西北部-北京-河北南部方向的气流轨迹对应观测点的PM0.01~1数浓度的平均值最高, 为30593 cm-3, 该类气流来自蒙古国的中部地区, 通常来自西北方向的气团通常较为清洁, 降低了颗粒物的凝结汇而有利于新粒子生成, 会导致局地核模态颗粒物浓度升高, 进而气团先后经过河北西北部-北京-河北中部等工业相对发达的地区, 在到达河北南部地区之后由于受到北上的气流影响折返回到北京, 该类气流轨迹容易携带河北南部工业排放的污染物, 该类气流轨迹对应观测点的PM0.5~2.5数浓度、PM2.5~10数浓度和ρ(PM2.5)也相对较高, 分别为101 cm-3、0.47 cm-3、113 μg·m-3.第3类来自河北西北部-北京-天津-河北南部方向的气流轨迹对应的PM0.5~2.5数浓度、PM2.5~10数浓度和ρ(PM2.5)均为最高, 分别为190 cm-3、0.65 cm-3、168 μg·m-3, 该类气流轨迹发源于河北西北部地区, 伴随着西北冷空气运动南下穿过北京-天津等空气污染相对严重的地区, 在东北风的影响下, 气流轨迹拐向河北南部等工业相对发达的地区, 在南风的作用下, 气流轨迹会携带河北南部排放的人为源折返回到北京.而第4类来自俄罗斯-蒙古国-内蒙古-河北北部方向的气流轨迹对应的PM0.01~1、PM0.5~2.5、PM2.5~10平均数浓度和PM2.5平均质量浓度均为最低, 分别为16583 cm-3、12 cm-3、0.09 cm-3、20 μg·m-3, 这主要是因为该类气流轨迹发源于相对清洁的俄罗斯地区, 途径的蒙古-内蒙古-河北北部等地区的人为污染也相对较少, 致使气流轨迹携带自然源和当地排放的人为源抵达北京也相对较少.总体上来看, 当北京受到经过河北南部, 天津等偏南地区的气流轨迹影响时, 北京大气颗粒物的污染加重, 受人为排放因素的影响大.
3.3 潜在源区分析3.3.1 潜在源区贡献分析利用PSCF分析了观测期间PM0.01~1数浓度、PM0.5~2.5数浓度、PM2.5~10数浓度和ρ(PM2.5)的潜在污染源分布及其相对贡献.设定污染物的阈值为观测期间污染物的均值, 观测期间PM0.01~1数浓度、PM0.5~2.5数浓度、PM2.5~10数浓度和ρ(PM2.5)均值分别为20107 cm-3、55 cm-3、0.26 cm-3、60 μg·m-3.分析结果如图 3所示.图中的颜色越深, 表示该网格区域对观测点污染物的影响越大.由图 3可知, PM0.01~1潜在源区的分布范围较广, 主要分布的地区有蒙古、内蒙古、河北、山西东北部等地区.但PSCF值大于0.6的分布区域相对较小, 只有内蒙古中部、中河北地区等少数地区.PM0.5~2.5、PM2.5~10的潜在源区分布基本一致, 而且潜在源区分布相对集中, 其中PSCF值大于0.6的分布区域集中在河北南部等北京偏南地区.程念亮等(2015)利用数值模拟分析了2014年10月北京4次灰霾的成因, 分析结果也表明来自南方(包括河北、河南和山西西部地区等地)的外来污染输送对北京PM2.5贡献较大, 外来贡献率在42.36%~69.12%.
图 3(Fig. 3)
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| 图 3 观测期间大气颗粒物潜在源区贡献因子分布 (a.PM0.01~1, b.PM0.5~2.5, c.PM2.5~10, d.ρ(PM2.5)) Fig. 3Potential source contribution function analysis (PSCF) maps for atmospheric particulates from Nov. 1th to Nov. 30th in 2014, Beijing (a.PM0.01~1, b.PM0.5~2.5, c.PM2.5~10, d. ρ(PM2.5)) |
3.3.2 浓度权重轨迹分析由图 4可以看出, PM0.01~1数浓度权重轨迹较大值的区域主要集中在内蒙古、河北中南部和山西东北部等源区, 分布区域相对比较广泛, 这些地区对北京PM0.01~1的数浓度贡献值在20000 cm-3以上.PM0.5~2.5、PM2.5~10和ρ(PM2.5)浓度权重轨迹较大值的区域均集中在河北中南部, 分布区域相对集中, 该地区对北京PM0.5~2.5数浓度、PM2.5~10数浓度和ρ(PM2.5)贡献值分别在120 cm-3、0.5 cm-3和100 μg·m-3以上.
图 4(Fig. 4)
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| 图 4 观测期间大气颗粒物浓度权重轨迹分布 (a.PM0.01~1, b.PM0.5~2.5, c.PM2.5~10, d.ρ(PM2.5)) Fig. 4Concentration-weighted-trajectory(CWT)maps for atmospheric particulates from Nov. 1th to Nov. 30th in 2014, Beijing (a.PM0.01~1, b.PM0.5~2.5, c.PM2.5~10, d. ρ(PM2.5)) |
经潜在源区及其相对贡献值和浓度权重轨迹分析发现, 北京PM0.01~1数浓度的潜在源区分布相对较广, 主要分布在内蒙古中部、河北西北部、河北中南部和山西东北部等地区, 而PM0.5~2.5数浓度和PM2.5~10数浓度的潜在源区分布基本一致, 而且区域相对较集中, 主要分布在河北北部、山西东北部和河北中南部等地区.
3.3.3 APEC期间与非APEC期间ρ(PM2.5)污染源区对比分析为了研究区域减排措施对北京大气颗粒的影响, 利用PSCF法和CWT法分析了APEC期间与非APEC期间ρ(PM2.5)的潜在源区, 如图 5所示.其中图 5a和图 5c分别是APEC期间ρ(PM2.5)的潜在源区贡献因子分布和浓度权重轨迹分布, 图 5b和图 5d分别是非APEC期间ρ(PM2.5)的潜在源区贡献因子分布和浓度权重轨迹分布.从图 5a中可以发现APEC期间ρ(PM2.5)的潜在源区贡献因子分布区域相对较小, PSCF的较大值主要出现在北京当地, 和天津等周边地区, 由图 5c可知, 北京、天津等周边地区对观测点的ρ(PM2.5)贡献值在24~40 μg·m-3.在非APEC期间ρ(PM2.5)的潜在源区贡献因子分布区域相对较广, PSCF的较大值出现在河北中南部、天津等偏南地区, 该地区对观测点的ρ(PM2.5)贡献值在100~200 μg·m-3.APEC期间的ρ(PM2.5)潜在源区区域变小, 潜在源区对观测点的ρ(PM2.5)贡献值出现明显的降低, 主要原因是在APEC期间, 北京、天津、河北等地区实施联防联控措施. APEC期间与非APEC期间相比, 气象条件略占优势, 如图 6所示, 整个观测期间内北风盛行, 但APEC期间北风比例略高, 尤其是11月5日—7日, 几乎都为北风, 且风速较高, 不利于北京以南地区的颗粒物输送, 这可能也是造成APEC期间PM2.5浓度潜在源区贡献因子分布区域比非APEC期间小的原因。
图 5(Fig. 5)
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| 图 5 AEPC期间与非APEC期间ρ(PM2.5)的PSCF和CWT分布 (a. APEC期间的PSCF分布, b.非APEC期间的PSCF分布, c.APEC期间的CWT分布, d.是非APEC期间的CWT分布) Fig. 5PSCF maps and CWT maps for the mass concentration of PM2.5 during AEPC period and non APEC period (a. PSCF map during AEPC period, b. PSCF map during non-AEPC period, c. CWT map during AEPC period, d. CWT map during non-AEPC period) |
图 6(Fig. 6)
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| 图 6 观测期间ρ(PM2.5)与气象参数随时间变化关系 (WD为风向, WS为风速) Fig. 6Time series of the mass concentration of PM2.5 and meteorological parameters from Nov 1 to Nov 30, 2014, Beijing (WD is wind direction, WS is wind speed) |
4 结论(Conclusions)1) 2014年APEC期间北京PM2.5质量浓度小时均值为(36.1±2.4) μg·m-3, PM0.01~1数浓度、PM0.5~2.5数浓度和PM2.5~10数浓度小时均值分别为(17720.1±998.7)、(30.9±3.34)和(0.12±0.01) cm-3, 比非APEC期间分别降低了28.8%、58.6%、64.7%和55.5%.粗细粒子数浓度的下降幅度远大于PM0.01~1数浓度, 这表明区域联合减排措施对于细粒子和粗粒子的数浓度控制效果优于PM0.01~1.
2) 通过对北京气流轨迹聚类分析发现, 来自蒙古国、内蒙古、河北西北部、北京、河北南部方向的气流轨迹对应北京的PM0.01~1的平均数浓度值最高, 为30593 cm-3, 而来自河北、北京、天津、河北南部方向的气流轨迹对应北京的PM0.5~2.5、PM2.5~10平均数浓度和PM2.5平均质量浓度均为最高, 分别为190 cm-3、0.65 cm-3、168 μg·m-3.
3) 综合潜在源区贡献因子分析法(PSCF)和浓度权重轨迹分析(CWT)的结果分析发现, 北京0.01~1 μm颗粒物数浓度的潜在源区分布相对较广, 主要分布在内蒙古中部、河北西北部、河北中南部和山西东北部等地区, 而0.5~2.5 μm和2.5~10 μm颗粒物的潜在源区分布基本一致, 而且区域相对较集中, 主要分布在河北北部、山西东北部和河北中南部等地区.
4) 通过对比分析APEC期间与非APEC期间潜在源区的分布以及潜在源区对观测点的ρ(PM2.5)贡献值, 发现APEC期间的潜在源区分布主要集中在北京当地、天津等附近地区, 该地区对观测点的ρ(PM2.5)贡献值在24~40 μg·m-3, 比非APEC期间出现明显的降低.这主要与北京、天津、河北等地区实施联防联控措施有关.
致谢:感谢中国科学院大学资源与环境学院张元勋在外场观测过程中提供帮助.
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