, 李成2, 黄志炯2, 殷晓鸿1, 叶潇1, 王肖丽1, 郑君瑜1
1. 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006;
2. 暨南大学环境与气候研究院, 广州 511486
收稿日期: 2018-01-29; 修回日期: 2018-03-22; 录用日期: 2018-03-22
基金项目: 国家****科学基金项目（No.41325020）；广东省省级科技计划项目（No.2016B050502005）
作者简介: 王延龙(1991—), 男, E-mail:yanlong_pds@163.com
通讯作者（责任作者）: 郑君瑜, E-mail:zhengjunyu_work@hotmail.com
摘要: 基于2013年中国海域船舶排放清单和空气质量数值模拟平台（WRF-SMOKE-CMAQ），利用敏感性分析方法定量识别了中国海域船舶排放对沿海地区空气质量的影响特征.结果表明：船舶排放对不同污染物的贡献特征空间差异显著，就SO2、NO2和PM2.5而言，在沿海省份的年均贡献率分别为5%、7%、2%（1.1、1.7、0.9 μg·m-3），其中，珠三角和长三角地区受影响较大，SO2、NO2和PM2.5贡献分别可达30%、31%、8%（7.7、9.2、2.7 μg·m-3）和14%、13%、4%（3.7、5.3、1.9 μg·m-3）.其次，船舶排放对空气质量影响季节性差异显著，尤其表现在PM2.5的空间分布上，三大城市群中，船舶排放对污染物贡献的季节间最大差异倍数为SO2（1.3~2.0），NO2（1.2~4.0），PM2.5（1.8~7.5）.值得关注的是，船舶排放对PM2.5的浓度贡献表现出了明显的区域性（长距离传输）和复合性.本研究结果，一方面弥补了我国船舶排放对空气质量影响的量化特征认识不足，另一方面可为后续船舶排放的健康影响及控制费效分析等评估研究提供数据支撑.
关键词:船舶排放大气污染CMAQ敏感性分析空气质量影响
Impact of ship emissions on air quality over Chinese waters in 2013
WANG YanLong1
, LI Cheng2, HUANG Zhijiong2, YIN Xiaohong1, YE Xiao1, WANG Xiaoli1, ZHENG Junyu1 1. School of Environment and Energy, South China University of Technology, Guangzhou 510006;
2. Institute for Environmental and Climate Research, Jinan University, Guangzhou 511486
Received 29 January 2018; received in revised from 22 March 2018; accepted 22 March 2018
Supported by the National Science Fund for Distinguished Young Scholars (No.41325020) and the Key Technology Research and Development Program of Guangdong Province, China (No. 2016B050502005)
Biography: WANG Yanlong(1991—), male, E-mail:yanlong_pds@163.com
*Corresponding author: ZHENG Junyu, E-mail:zhengjunyu_work@hotmail.com
Abstract: Ship emission is one of the major contributors to the anthropogenic emissions in China and therefore poses obvious impacts on air quality and human health. Previous studies had developed several sets of ship emissions in China but none of them quantified the impacts. In this paper, based on an air quality simulation platform (WRF-SMOKE-CMAQ), which covers all water areas of China, and AIS-based ship emissions in 2013, we used the Brute-force method (BFM) to quantify the impact of ship emissions on air quality in coastal areas of China. The temporal variation of impacts and its key driving factors were also investigated. Results show that 5% (1.1 μg·m-3) of SO2 concentrations, 7% (1.7 μg·m-3) of NO2 concentrations and 2% (0.9 μg·m-3) of PM2.5 concentrations in coastal provinces can be attributed to ship emissions. Particularly, these contributions increase in the Yangtze River Delta (YRD) and the Pearl River Delta (PRD) region, such as 14%, 13%, 4% in YRD, and 30%, 31%, 8% in PRD. The seasonal variation of impacts on air quality is obvious, especially in terms of the spatial distribution of PM2.5 concentrations. In the three urban agglomerations, the maximum difference among seasons can reach 1.3~2 for SO2, 1.2~4 for NO2 and 1.8~7.5 for PM2.5. The impact on PM2.5 formation is geographical variance regional and shows complex. This study provides robust support for health impact studies and cost-effectiveness analysis.
Key words: ship emissionsair pollutionCMAQsensitivity analysisair quality impact
1 引言(Introduction)船舶排放作为全球沿海国家公认的主要大气污染源, 其关键排放组分硫氧化物(SOx)、氮氧化物(NOx)和颗粒物(PM)是酸雨和二次气溶胶的主要贡献者, 严重危害了沿海居民的身心健康和生态环境的可持续发展(Fan et al., 2016).中国是航运大国, 在2016年全球港口货物吞吐量前10大港口中占据7席(http://www.worldshipping.org/), 伴随的大气污染排放不可忽视.近年来, 国内外许多****都已经重视我国的船舶排放, 相继开展了船舶排放测试(Zhang et al., 2014)、清单编制(Zhang et al., 2017)、健康与气候影响评估(Liu et al., 2016)等相关研究.2015年底国家交通运输部发布的《珠三角、长三角、环渤海(京津冀)水域船舶排放控制区实施方案》, 也表明了我国政府管理部门对船舶排放控制与减排的决心.然而, 针对我国船舶排放对空气质量影响的研究除了在全球尺度报道(Dalsoren et al., 2009), 围绕中国区域的研究较少涉及, 而大尺度模型在精细化评估方面存在较高的不确定性, 从而影响船舶排放治理措施的有效实施.因此, 针对中国地区定量评估船舶排放的空气质量影响对于控制方案制定显得尤为迫切.
目前常用的解析污染源对空气质量影响的方法可分为受体模型源解析(Zhang et al., 2015)和空气质量数值模型源解析(Mueller et al., 2011)两类.受体模型源解析是通过对采样点的环境样品(受体)进行分析, 确定各污染源贡献率的一类方法, 其中应用最为广泛的两种是CMB(Chemical Mass Balance), PMF(Positive Matrix Factorization).受体模型法过于依赖本地化污染源谱的准确性和环境样品的可靠性, 难以大区域应用, 考虑到目前国内船舶污染源谱匮乏(Kuang et al., 2015), 很难获取足够的样品数据来降低受体模型应用过程中的信噪比和随机误差.空气质量模型是运用气象学及数学知识对空气质量进行仿真模拟, 使大气变化过程再现的一种重要技术方法, 目前应用最广泛的有CMAQ(Community Multiscale Air Quality), CAMx(Comprehensive Air Quality Model Extensions), WRF-Chem(Weather Research and Forecasting (WRF) model coupled with Chemistry)等, 而对于污染来源与贡献的分析, 目前主要有源追踪技术和敏感性分析方法.相比源追踪技术, 基于数值模拟的敏感性分析方法可以一次性有效解析出本地及外来输送的一次和二次污染物, 更适合本研究对大尺度、多污染物同时定量分析的需要.空气质量敏感性分析方法对排放源清单的准确性要求高, 在源排放变化微小时, 结果会有较大不确定性, 然而近年来基于AIS(Automatic Identification System)船舶活动数据开发的高分辨率船舶排放清单有效降低了传统船舶清单的不确定性(Li et al., 2016).
船舶排放对区域空气质量影响显著, 且呈现不同的区域特征(Liu et al., 2016), 基于不同空气质量模型及源解析模型评估船舶排放对空气质量影响的时空特征是近年的研究热点.现阶段多数研究还集中在欧洲和美国区域, Aulinger等(2016)通过CMAQ模拟了北海地区船舶排放对污染物浓度水平的影响；Marelle等(2016)基于实时航运排放清单, 使用WRF-Chem量化了2012年夏季挪威北部航运污染对空气质量的影响；Aksoyoglu等(2016)使用CAMx分析研究了2006年英吉利海峡和北海、地中海和波罗的海船舶排放对年度和季节性污染物浓度和污染物沉积的影响.针对亚洲区域, 特别是中国区域的相关研究相对较少, 其中, Zhang等(2014)人通过样品采集与元素分析研究出2012年渤海海峡砣矶岛船舶对一次PM2.5贡献为0.65 μg·m-3；Liu等(2017)基于CMAQ模拟平台开展了2010年船舶排放对上海地区空气质量影响研究, 其结果显示船舶贡献了上海沿岸数十公里内总PM2.5的20%~30%(2.0~7.0 μg·m-3)；Yau等(2013)应用PMF模型解析了香港地区污染物来源, 结果显示大气中25%的PM2.5来自船舶一次排放；Kwok等(2012)应用示踪物标记方法研究了2004年香港地区颗粒物来源，结果显示船舶排放对市中心硫酸盐浓度贡献在8%~56%之间；叶斯琪(2014)应用CMAQ模拟了珠三角地区2012年重污染时段船舶排放贡献, 结果表明船舶排放对PM10、NO2、SO2等贡献明显, 并同O3下降有关.尽管上述研究涉及渤海湾、珠三角、香港等区域, 但由于使用方法和数据源差异较大, 结果可对比性差, 无法从宏观探析我国船舶排放对沿海区域空气质量的影响.因此, 应用统一方法和模拟系统评估我国海域船舶排放对空气质量的影响的时空特征具有重大意义.
鉴于此, 本研究基于课题组开发的2013年中国海域船舶排放清单(Li et al., 2018), 通过模拟对比全国约700个监测站点的污染物浓度验证并优化空气质量模拟平台(WRF-SMOKE-CMAQ), 并应用卫星遥感数据评估模拟平台的可靠性, 继而采用敏感性分析的方法定量评估船舶排放对空气质量的全年度贡献, 探讨船舶排放对空气质量影响的时空特征及贡献水平.
2 研究方法与资料(Research methods and data)2.1 模拟平台搭建空气质量模式已成为大气环境研究的重要组成部分, 其中美国环保局(EPA)研发的第3代空气质量模式(Models-3)在我国应用最广泛、最成熟.Models-3由中尺度气象模式、污染源排放模式和多尺度空气质量模式3部分组成, 其核心是空气质量模式CMAQ, CMAQ可在一次模拟工作中完成臭氧、悬浮微颗粒及沉降作用的模拟(Byun et al., 1999).本研究采用CMAQ v5.02模拟分析我国沿海地区船舶大气污染物排放对空气质量的影响, 模拟时段为2013年1月1日—12月31日；模拟区域采用Lambert投影坐标系, 中心经度为114°E, 中心维度28.5°N, 两条平行标准维度为15°N和40°N.水平模拟范围为X方向(-2403~2511 km)、Y方向(-1876.5~1849.5 km), 网格间距为27 km, 共将模拟区域划分为182×138个网格, 研究区域覆盖中国全部海域及大部分陆域, 模拟区域垂直方向共设置18个气压层, 层间距自下而上逐渐增大；化学机制选用改进的CB05机理(CB05CL-AE5-AQ) (Byun et al., 2006), 该机理同时考虑了液相和气溶胶化学, 采用EBI(Euler Backward Iterative)算法求解.
CMAQ所需气象场由中尺度气象模型WRF v3.7(Skamarock., 2008), (National Center for Atmospheric Research. WRF USERS PAGE, 2017. http://www.mmm.ucar.edu/wrf/users/)提供, WRF模型与CMAQ模型采用相同的模拟时段和空间投影坐标系, 但模拟区域需略大于CMAQ模拟区域, 水平模拟范围为X方向(-3807~3807 km)、Y方向(-2470.5~2470.5 km)网格间距为27 km, 共将模拟区域划分为282×183个网格, 垂直方向共设26个气压层, 层间距上宽下密.WRF模型所使用的物理过程参数化方案为: Kain-Fritsch积云参数化方案、Yonsei边界层参数化方案、WSM6显式微物理方案、RRTM长波和Dudhia短波辐射方案, 陆面过程选择Noah方案.采用美国国家环境预报中心(National Centers for Environmental Prediction, NCEP)提供的6 h 1次、1°×1°分辨率的FNL全球分析资料(National Center for Atmospheric Research. CISL Research Data Archive. http://rda.ucar.edu/datasets/ds083.2/)作为初始场气象数据, MODIS卫星遥感反演得到的土地利用资料为WRF提供下垫面资料.
2.2 排放清单输入空气质量模型的排放源清单包含人为源和天然源, 中国大陆区域采用清华大学开发的2012 MEIC清单(Center for Earth System Science, Tsinghua University. MEIC Model, http://www.meicmodel.org/), 中国海域采用基于AIS的2013年船舶排放清单(Li et al., 2018), 其他区域采用亚洲REAS清单(Zhang et al., 2009), 此外, 天然源排放采用天然源排放估算模型MEGAN v2.10(Guenther et al., 2012)的计算结果.其中中国海域船舶清单是基于2013年船舶轨迹数据(AIS), 依据船舶类型、载重吨、油耗等参数, 并结合大量现场调研数据进行估算开发所得, 其AIS数据的空间分辨率精确到每一个点轨迹(经纬度), 时间分辨率精确到5s. 图 1为海域船舶航行轨迹密度分布, 表 1为船舶排放清单中各污染物总量.本研究中海域船舶排放清单覆盖沿岸200海里, 并包含分布有众多大型港口的长江、珠江水域.
图 1(Fig. 1)
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| 图 1 中国海域船舶轨迹密度分布 Fig. 1The density distribution of ships in Chinese waters |
表 1(Table 1)
| 表 1 2013年中国海域船舶排放清单总量 Table 1 Total ship emissions in Chinese waters in 2013 | ||||||||||||||||||||||||||||
表 1 2013年中国海域船舶排放清单总量 Table 1 Total ship emissions in Chinese waters in 2013
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本研究建立本地化的排放源清单处理模型SMOKE(Wang et al., 2011)对各类排放源清单进行综合处理.SMOKE中耦合天然源估算模块MEGAN v210, 可分别处理人为源和天然源, 处理过程包括时间分配、空间分配、化学物种分配和烟羽抬升等, 最终输出供CMAQ v5.02模式使用的网格化、小时化、物种化排放源清单.本研究基于AIS数据库, 依据油耗、船舶类型、功率、载重吨等属性, 将排放量分配到每一个AIS轨迹点, 继而利用地理属性进行27 km空间网格化, 利用时间属性进行小时化统计, 从而制作出船舶清单时空分配因子.
2.3 模拟平台验证利用中国环境监测总站(http://www.cnemc.cn/)提供的2013年全国监测站点的PM2.5日均浓度与模拟结果对比, 验证模拟平台的可靠性, 并对排放清单及相关参数调整和优化.图 2给出了各站点PM2.5模拟值与监测值的标准化平均偏差(Normalized Mean Bias, NMB)分布, 通常将模型模拟浓度与监测浓度的偏差在-30%~30%内的情况视为模拟效果良好, 可以看出, 除西北地区少数站点外, 其他区域尤其别是沿海地区的整体模拟偏差在可接受范围内, 表明模拟平台具备较好稳定性.此外, 利用高分辨率成像光谱仪(MOI)观测的气溶胶光学厚度(AOD)数据(https://giovanni.gsfc.nasa.gov/giovanni/)验证了NO2模拟结果, 结果显示模拟结果年均浓度(图 3a)与卫星观测的年均AOD数据反演浓度(图 3b)的相关系数R2约为0.72(图 3c), 相关性较强.由此表明, 本研究建立的空气质量模拟平台可以较好地模拟出我国区域性、复合型大气污染问题.
图 2(Fig. 2)
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| 图 2 各监测站点PM2.5标准偏差(NMB)分布 Fig. 2The standard deviation (NMB) distribution of PM2.5 at each monitoring site |
图 3(Fig. 3)
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| 图 3 模型模拟浓度与卫星观测浓度对比(a.模拟浓度分布；b.卫星观测浓度分布；c.拟合分布) Fig. 3Correlation plot of simulated concentration and observed concentration (a. simulation concentration; b. observed concentration; c. correlation plot) |
2.4 模拟情景设置本研究利用情景模拟法, 共设置2个污染物排放情景：①全口径污染物排放情景, 涵盖模拟区域内所有的人为排放源和天然排放源.②船舶排放置零情景, 即在全口径污染物排放情景中去除中国海域船舶排放量.利用空气质量模型分别模拟“全口径污染物情景”与“船舶排放置零情景”的空气质量影响并进行比较, 进一步量化出船舶排放对环境空气质量的影响.
3 结果分析与讨论(Results analysis and discussion)3.1 船舶排放对大气环境贡献的空间分布特征图 4展示了我国海域船舶排放对污染物年均浓度贡献的空间分布特征, 可以看出船舶排放主要影响区域在东南沿海, 浓度贡献高值区主要分布于渤海湾、长三角和珠三角三大海上控制区以及长三角-珠三角航道上, 而对偏远内陆地区影响较小.为进一步量化船舶排放对沿海区域主要污染物贡献的空间分布特征并探讨其关键影响因素, 本研究从模拟结果中统计出了受影响明显区域的污染物贡献浓度以及在大气环境中占比, 见表 2.
图 4(Fig. 4)
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| 图 4 船舶排放SO2 (a), NO2 (b)和PM2.5 (c)年均浓度贡献分布 Fig. 4Contribution distribution of annual average concentration of SO2 (a), NO2 (b) and PM2.5(c) emissions from ships |
表 2(Table 2)
| 表 2 2013年中国海域船舶排放对沿海区域污染物浓度贡献及贡献率 Table 2 Ambient contribution of ship emissions in coastal area in 2013 | ||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 2 2013年中国海域船舶排放对沿海区域污染物浓度贡献及贡献率 Table 2 Ambient contribution of ship emissions in coastal area in 2013
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结合图 4及表 2可知, 船舶排放对沿海省份一次污染物SO2(图 4 a)和NO2(图 4b)贡献较大, SO2年均浓度贡献率较高省份有江苏(9%)、上海(20%)、浙江(9%)、福建(7%)、香港(66%)、广东(17%)、海南(10%), 三大城市群中, 京津冀(1%)、长三角(14%)、珠三角(30%)；NO2年均浓度率较高省份有江苏(9%)、上海(20%)、浙江(10%)、福建(10%)、香港(68%)、广东(19%)、海南(8%), 三大城市群中, 京津冀(2%)、长三角(13%)、珠三角(31%).其中, 上海、香港作为世界级大型港口城市, 受船舶排放影响最大.三大城市群中, 京津冀偏于内陆, 受船舶排放影响较小, 而长三角和珠三角位于长江、珠江入海口两岸, 港口分布密集, 其船舶排放对SO2、NO2年均浓度贡献分别达3.7、5.3 μg·m-3和7.7、9.2 μg·m-3, 其中NO2贡献浓度约占到目前我国环境空气质量二级标准(中国环境科学研究院, 2012)的13%和23%, 是本地污染的重要贡献者.显然, 繁荣的三大经济区所带动的巨大航运量是造成海上控制区排放浓度高的根本原因.
图 4 (c)展示了船舶排放PM2.5年均浓度贡献的空间分布, 其浓度高值区呈现点块状, 主要分布在船舶流量大的长江、珠江入海口.PM2.5年均浓度贡献较大省份有上海(8%)、浙江(4%)、福建(5%)、香港(27%)、广东(5%)、海南(5%)；三大城市群中京津冀(0.4%)、长三角(4%)、珠三角(8%).相比其他污染物, PM2.5浓度值较为平均, 但影响范围更广, 可扩散到较为偏远的安徽、湖南、江西、河南等内陆地区.PM2.5粒径小, 且参与光化学、大气二次气溶胶反应等, 具有区域性(长距离传输)与复合型(多种大气污染物经物理化学转化生成)的污染特征(Zhang et al., 2015).一方面, 船舶排放PM2.5可较长时间悬浮于空气中, 受气象因素(风向、风速等)作用远距离扩散.另一方面, 空气中原有气态物质(SO2、NOx、VOCs等)经过复杂物理化学反应可再次生成PM2.5.因此船舶排放引起环境中原有污染物浓度的增加也会造成PM2.5浓度升高.
此外, 为评估船舶浓度贡献空间分布特征与人口分布的关系, 本研究采用2010年全国人口分布数据(http://www.resdc.cn/data.aspx?DATAID=117)进行网格化处理, 统计不同浓度区间所影响到的人口数量(见图 5), 其中将年均浓度值大于0.5 μg·m-3视为受船舶排放影响区, 大于5 μg·m-3视为船舶排放影响高值区.根据统计结果, 就SO2、NO2和PM2.5而言, 船舶排放的年均浓度贡献值大于0.5 μg·m-3区域所覆盖人口数分别可达3.19、3.73和4.97亿, 表明船舶排放影响区域同时也是我国人口密集区域.此外, PM2.5贡献在0.5~3 μg·m-3区间所涉及的人口数量远高于一次排放污染物SO2、NO2, 而在大于3 μg·m-3的区间, 却明显低于SO2、NO2, 进一步表明船舶排放的PM2.5贡献具有与一次排放物不同的远距离扩散特点.
图 5(Fig. 5)
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| 图 5 不同浓度区间船舶排放影响人口数 Fig. 5Effects of ship emissions on population at different concentration intervals |
3.2 船舶排放对大气环境贡献的季节分布特征我国海域南北跨度大, 海岸线长, 四大海域(渤海、黄海、东海、南海)的气候类型不尽相同, 对船舶排放污染物的传输扩散作用也有区别.而我国三大经济城市群分别处于不同气候带(京津冀为暖温带大陆性季风气候, 长三角气候类型为亚热带季风气候, 而珠三角位于南亚热带), 且受船舶排放影响特征较为明显.考虑到上述因素, 本文选取京津冀、长三角、珠三角分别作为我国华北、华中、华南沿海地带特征区, 来分析讨论船舶排放影响的季节性空间和浓度变化特征.(公历3—5月为春季, 6—8月为夏季, 9—11月作为秋季, 12—2月为冬季).
图 6展示了船舶排放对污染物浓度贡献的季节性空间变化特征, 可以看出船舶排放对一次污染物SO2(图 6(a))和NO2 (图 6 (b))的浓度贡献季节变化特征十分相似.
图 6(Fig. 6)
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| 图 6 船舶排放污染物的季节平均浓度贡献分布 Fig. 6Ambient contribution of ship emissions in different seasons |
根据不同季节的浓度贡献统计结果(图 7), 在京津冀地区, 船舶排放对SO2平均浓度贡献较小, 春季为0.6 μg·m-3, 其他季节为0.3 μg·m-3；对NO2平均浓度贡献春季最高(1.1 μg·m-3), 秋季最低(0.3 μg·m-3)；长三角地区, 船舶排放对四个季节的SO2平均浓度贡献在3.1~4.0 μg·m-3之间, 季节间差距较小, 与海域船舶清单中排放量(表3)变化较符合；长三角地区, 船舶排放对平均浓度贡献在春季最高(8.9 μg·m-3), 在秋季最低(6.3 μg·m-3), 此外, 渤海湾-长三角航道上NO2季节变化特征也十分明显, 春季浓度高值呈现出航道状, 其他季节浓度值较小.珠三角地区, 船舶排放的SO2平均浓度贡献在春季最高(10.6 μg·m-3), 冬季最低(5.1 μg·m-3), 四个季节逐渐降低, 船舶排放对NO2平均浓度贡献季节变化同SO2一致, 春季最高(16.3 μg·m-3), 冬季最低(9.7 μg·m-3).从空间扩散范围看, 船舶排放对污染物浓度贡献春、夏两季大于秋、冬两季, 而表3中排放量季节变化显示夏、秋节略高于冬、春季节, 主要是因为秋、冬季节大气活动减弱, 不利于扩散, 污染物容易累积.
图 7(Fig. 7)
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| 图 7 三大城市群各季节船舶排放的污染物浓度贡献 Fig. 7Ambient contribution of ship emissions in three major urban agglomerations at different seasons |
图 6c展示了船舶排放对PM2.5浓度贡献的季节性空间特征, 相比一次污染物, PM2.5浓度贡献空间分布季节性差异更为明显.在春季, 渤海湾船舶排放的PM2.5向东北方向扩散明显, 夏季往外扩散微弱, 而秋、冬季节呈现出往西南方向扩散痕迹.长三角地区, 冬季PM2.5平均贡献最低(1.0 μg·m-3), 其他季节(2.0 μg·m-3), 东海海域船舶排放PM2.5在春、夏季往东、西两侧扩散, 而秋、冬季则往南扩散明显.珠三角区域, 四个季节PM2.5浓度贡献依次减少, 春季最高(3.6 μg·m-3), 冬季最低(2.0 μg·m-3), 其对应的华南海域, 在春、夏季节与秋、冬季节PM2.5扩散方向相反.
图 7中春、夏、秋、冬四个季节船舶排放对沿海区域的污染物浓度贡献总体呈现依次降低趋势, 但长三角地区的夏季浓度贡献则明显偏低.沿海区域污染物浓度的季节性变化主要受到气象条件与污染排放的共同作用, 本文采用船舶排放清单中, 4个季度排放水平按高低顺序依次为秋、夏、春、冬, 但季节间差距很小, 而船舶排放对沿海地区污染物浓度贡献的季节变化特征与之差别很大, 因此推断气象条件可能是浓度贡献季节变化的关键影响因素.本文通过对2013年全国重要港口城市四季度的后向轨迹的分析, 发现污染物的迁移扩散及同气团流向有较强相关性.其中渤海湾2013年全年主导西北风、西南风, 天津、北京等地受船舶排放污染物的影响会因此削弱；以上海、宁波为重要港口城市长三角地区, 夏季盛行南风和西南风, 可一定程度阻碍东海船舶排放的污染物向陆地扩散, 本文推断这是夏季船舶排放对长三角区域污染物浓度贡献较低的主要原因；华南区域春季北风盛行、夏季主导东南风、秋冬季以东北风为主导, 这与图 6中污染物的季节性迁移扩散及浓度分布表现出一致性.此外, 渤海湾位于北方高纬度的暖温带, 秋冬季低温条件下, 船舶排放污染物的扩散也会受抑制.
3.3 讨论从4种污染物浓度贡献空间分布看, 污染物浓度高值区域位于渤海湾、长江及珠江水域下游入海口, 这与船舶航行轨迹密度分布以及港口分布高值区域相吻合, 一定程度上印证了船舶排放清单空间分配处理的合理性.京津冀、长三角、珠三角三大城市群分别紧邻渤海湾、长江入海口和珠江入海口, 港口分布多, 船舶流量大, 受到船舶排放的影响大, 这也是我国设立三大海上控制区的根本原因.
三大城市群受船舶排放影响差别较大与实际情况相符.长三角、珠三角分别位于长江和珠江下游入海口附近, 港口大多深入内陆而且分布密集, 加之船舶在港排放量也相当可观, 其空气质量受船舶排放的影响较大.而京津冀城市群受船舶影响相对小, 除了地理位置偏向内陆, 距渤海湾稍远的原因, 北方暖温带气候及陆风作用也使得污染物向内陆扩散较弱。关于渤海湾船舶排放对京津冀地区的污染物浓度贡献研究尚比较缺乏, 但已有关于渤海湾船舶排放对沿岸城市的PM2.5贡献率的相关报道, 例如, Chen等(2018)通过模型模拟研究表明, 2014年船舶排放对环渤海沿海城市的年均PM2.5浓度贡献率为5.9%, 而延伸至内陆200公里贡献均值为1%。而本文模拟结果中, 海域船舶排放对京津冀地区的污染物年均贡献不足2%, 北京地区约1%.分析二者呈现差异的可能原因, 一方面是本研究的统计区域(京津冀)不同于Chen等(2018)(环渤海城市), 另一方面, Chen等(2018)采用的渤海湾船舶排放量高出本研究采用清单中渤海湾排放量的2倍之多.因此, 本文也可能存在因排放低估而引起的船舶排放对京津冀地区污染物浓度贡献低估的问题.
船舶排放与浓度贡献的空间分布季节性差异还受贸易活动, 水文气候等多因素同时作用.从表3船舶季节排放量看, 夏、秋两季船舶排放量略大, 与我国航运贸易活动季节波动相一致, 比如就海上集装箱航运业而言, 由于节假日消费品需求的变化、农产品季节性等因素, 市场需求一般在第二季度上升, 第三季度达到顶峰, 而在第四季度1、2月份为中国的春节前后时段, 船舶航行流量通常出现显著回落, 还有江河枯水期等气候因素(如长江在每年11月至次年4月为枯水期)也会造成航运量的降低.此外, 根据浓度贡献模拟结果, 秋季是船舶排放对沿岸地区影响是最弱的季节, 这表明秋季大气活动相对弱, 船舶排放污染物多累积于海域, 向外扩散相对少.
建议后续关于船舶排放影响模拟的研究可基于不确定性分析深入探讨。考虑到模型输入清单存在一定程度不确定性、光化学二次反应演变机制的复杂性以及气象因素对物理传输过程的影响, PM2.5的区域性与复合性模拟对数据及模拟处理精度要求较高, 而相比SO2和NO2, 本文对二次污染物PM2.5的模拟可能存在更大不确定性.沿海城市的污染减排治理不可忽视船舶源, 建议具体城市针对不同时段制定相关减排措施时, 可进行针对性更强的精细化模拟研究.
4 结论(Conclusions)本研究建立了覆盖我国四大海域的空气质量模拟平台, 采用敏感性分析的方法定量模拟了海域船舶排放对沿海区域空气中SO2, NO2及PM2.5的贡献, 并分析讨论了其时空变化特征和关键影响因素.主要结论如下：
1) 船舶排放对沿海省份(辽宁-天津-河北-山东-江苏-上海-浙江-福建-香港-广东-海南)SO2、NO2及PM2.5的2013年浓度贡献分别为5%、7%、2%(1.1、1.7、0.9 μg·m-3).
2) 船舶排放对空气质量影响空间差异性显著.就SO2、NO2及PM2.5而言, 船舶排放对长三角地区的2013年浓度贡献率分别为14%、13%、4%(3.7、5.3、1.9 μg·m-3), 在珠三角地区分别为30%、31%、8%(7.7、9.2、2.7 μg·m-3), 京津冀地区受船舶排放影响相对较小.
3) 船舶排放对空气质量影响季节差异性显著.就三大城市群而言, 污染物浓度季节间最大差异倍数为SO2(1.3~2.0)、NO2 (1.2~4.0)、PM2.5 (1.8~7.5).浓度贡献季节变化与季节风向具有一致性, 而秋冬季的浓度贡献低于春夏季节, 也同秋冬季节气温降低导致的大气活动减弱相关.
4) 船舶排放对PM2.5的浓度贡献表现出明显的区域性和复合性, 受区域污染物背景浓度、气象条件等共同作用.
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