, 邹青青, 郭梦婷, 王坚, 梅竹, 黄倩倩, 张世秋, 朱彤北京大学环境科学与工程学院环境科学系, 环境模拟与污染控制国家重点联合实验室, 北京 100871
收稿日期: 2017-11-13; 修回日期: 2017-12-17; 录用日期: 2018-01-03
基金项目: 石家庄市新华区政府（石家庄市新华区大气环境监测站代表性分析）；国家科技支撑计划（No.2014BAC06B02）；国家自然科学基金（No.41421064，41575007）；环保公益性行业科研专项（No.201509001，201409001）
作者简介: 蔡旭晖(1962—), 男, E-mail：xhcai@pku.edu.cn
通讯作者（责任作者）: 蔡旭晖(1962—), 男, 教授, 长期从事大气边界层与污染气象学研究, 发表论文100余篇, E-mail：xhcai@pku.edu.cn
摘要: 通过计算石家庄西北郊大气环境监测站2014年的逐时浓度印痕，系统分析影响当地空气质量的潜在污染来源区域.使用实际气象观测资料和CALMET风场诊断模式获得当地区域边界层风场；使用反向拉格朗日粒子扩散模式计算印痕，分析其平均分布和日变化，以及与主要污染物（PM10）浓度变化的关系.结果表明，①石家庄地区山地-平原局地环流对风场有重要影响.②西北郊站监测结果代表的污染源区域有明显的日变化，午后主要为偏南和东南方向的污染来源，夜间至次日上午主要为西北山前和山地区域的来源.③PM10浓度与污染来源区域具有同步的日变化关系，午后浓度下降，夜间浓度升高并维持到次日早上和正午.从夜间至次日上午时段西北方向的污染来源决定了该站的空气质量.④监测结果代表的主要污染物来源区域远超出其行政属地范围，外部来源的贡献率超过60%，当地影响不足40%.⑤造成西北郊站监测浓度整体偏高的主要原因是地形和位置因素，及测站以西的实际污染排放源.
关键词:大气环境监测印痕分析空间代表性石家庄
Footprint analysis of spatial representativeness for an air quality monitoring station
CAI Xuhui
, ZOU Qingqing, GUO Mengting, WANG Jian, MEI Zhu, HUANG Qianqian, ZHANG Shiqiu, ZHU Tong Department of Environmental Sciences, College of Environmental Sciences and Engineering, State Joint Key Lab of Environmental Simulation and Pollution Control, Peking University, Beijing 100871
Received 13 November 2017; received in revised from 17 December 2017; accepted 3 January 2018
Supported by the Xinhua District Government of Shijiazhuang (Spatial Representativeness Analysis for Xinhua District Air Quality Monitoring Site in Shijiazhuang), the National Science and Technology Supporting Plan (No. 2014BAC06B02), the National Natural Science Foundation of China (No.41421064, 41575007) and the Clean Air Research Project in China (No.201509001, 201409001)
Biography: CAI Xuhui(1962—), male, E-mail: xhcai@pku.edu.cn
*Corresponding author: CAI Xuhui
Abstract: Potential distribution of source area is systematically analyzed for an air quality monitoring station in northwestern suburban of Shijiazhuang. A backward Lagrangian particle dispersion model is used to derive concentration footprints for this site at each hour in a year. Wind fields are diagnosed by CALMET model with observatory meteorological data. Mean footprints, their spatial distribution and diurnal variation, as well as the relationship with air quality data are analyzed. Results show that:①The mountain-plain atmospheric circulation in this area is a controlling factor for wind field. ②There is apparent diurnal variation in source area for the northwestern suburban air quality monitoring site. The source areas are from south or southeast in the afternoon, while at nighttime and until next noontime, the source areas are from the western mountains or those areas in front of the mountains. ③Diurnal circle of PM10 concentration coincides well to the variation of source areas:with values dropping in afternoon and elevating in nighttime and keeping high concentration until next noontime. The air pollution concentration in nighttime and in morning determine the air quality at this site. ④Spatial representativeness of this site is much larger than the administrative area of the district where the site located. More than 60% of air pollution may come from outside of the district, local contribution is less than 40%. ⑤The relatively high concentration of air pollution at this site is attributed to the terrain and site location, as well as the real source emissions in west of the site.
Key words: air pollutionmonitoringfootprint analysisspatial representativenessShijiazhuang
1 引言(Introduction)石家庄是河北省会, 也是一座著名的工业城市.一些年来, 石家庄面临严重的大气环境压力(高愈霄等, 2016；牛桂敏, 2014), 2013年位列全国环境空气质量最差的10个城市之一(中国环境监测总站, 2013).在石家庄的8个大气环境监测站中, 地处城市外围的西北郊站(新华区站)情况最为特殊, 其监测结果每每在全市各站中排名最后(环境质量最差).而西北郊站当地附近并没有特别的污染排放源.事实上, 西北郊在石家庄被认为应该是环境较好的区域, 甚至被誉为省会的“后花园”.这就引出一个现实的问题, 影响西北郊站的大气污染物究竟从何而来？这其实是大气环境监测结果的空间代表性问题.厘清这一问题, 不仅可增加对西北郊地区大气污染来源的认识, 甚至对了解整个石家庄大气污染的特征也具有参考意义.
根据不同监测目的, 大气环境监测站可分为城市站、区域站和背景站等不同类型(环境保护部, 2013).监测站的空间代表性是决定其类型定位的重要因素(刘潘炜等, 2010).了解大气观测量空间代表性的一项成熟方法是印痕(footprint)分析.印痕也称潜在源区域, 反映上风向污染源对观测点浓度的贡献率(Schmid, 1994; 2002).印痕概念从提出到如今, 经历了从通量印痕到浓度印痕的过程.早期(20世纪90年代)印痕分析大多应用于微尺度上通量观测的空间代表性问题(Schuepp et al., 1990; Leclerc and Thurtell, 1990; Horst and Weil, 1992).浓度观测的印痕则可达数十甚至数百公里的中尺度范围, 从而对分析区域大气环境过程有很大潜力(Sogachev and Leclerc, 2011).有鉴于此, 国内已初步开展这方面的工作, 对珠峰地区、北京地区和淮河流域的环境观测分析取得良好效果(Cai et al., 2007; 蔡旭晖等, 2008；徐春萌等, 2015).
本文在已有工作的基础上, 针对石家庄西北郊大气环境监测站的特殊情况进行系统的印痕分析, 获得该站的空间代表性, 揭示污染物的潜在影响来源和变化规律, 并通过对区域地形地理情况、大气流动特性、实际监测数据和污染潜在源区的综合分析, 解释西北郊站大气污染监测浓度经常高于石家庄市区其它测站的原因.
2 模式与资料(Models and data)2.1 印痕模式简介印痕分析的要点之一在于计算印痕分布.本文使用北京大学开发的印痕模式进行计算.模式是基于拉格朗日随机粒子反向扩散的原理而建立的.通过追踪计算大量被动标记粒子在湍流大气中沿反向时间坐标的随机运动, 统计各粒子在近地面的滞留时间, 从而获得监测点某特定时刻的印痕分布(或潜在污染来源区域及影响权重函数分布)(Flesch, 1996；Thomson, 1987).有关印痕模式以及反向扩散技术方法的详细介绍参见文献(Pasquill, 1983；蔡旭晖, 2008；Cai and Leclerc, 2007；Cai et al., 2008).该模式在近地面层经与解析解结果比较, 验证了其可靠性(Cai and Leclerc, 2007；Cai et al., 2008), 并进一步推广应用于中尺度大气环境分析(Cai et al., 2007; 蔡旭晖等, 2008；徐春萌等, 2015；蔡旭晖, 2008).
实际印痕计算需由气象模式提供连续的边界层风场和湍流参数.事实上, 对中尺度浓度印痕的分析而言, 风场的变化对结果有决定性的影响.这也是在印痕分析之前需对风场的特征和合理性进行全面分析的原因.本文采用CALMET诊断模式(Scire et al., 2000)计算风场(CALMET是由美国California Air Resources Board开发的系列模式之一, 以CALifornia和METeorology字头组合, 代表气象模式).该模式从实测气象资料和气象模式资料出发, 进行插值和质量守恒约束调整, 获得较高空间分辨率的逐时三维风场(水平网格距2 km, 垂直方向从地面到2200 m不等距分为9层).风场诊断过程中使用了WRF模式的模拟信息、NCEP-fnl资料的地面和高空资料、以及石家庄本地的地面气象观测站资料, 从而使所获边界层风场更接近实际情况.CALMET模式输出各地面网格的摩擦速度、Obukhov长度和边界层高度, 以此可由参数化方法为印痕计算提供所需要的边界层湍流特征量.
2.2 数据资料本文使用石家庄当地8个环境监测站2014年全年逐时气象观测资料、NCEP-fnl分析资料(每6 h 1次；共12个格点, 覆盖整个研究区域及其周边)和部分WRF模式的结果, 印痕计算用到研究区域内详细的地形、地表覆盖数据等.所有获得的流场和印痕分布结果用于分析西北郊站的环境监测数据, 主要包括PM10的逐时浓度、日均AQI指数、以及其它污染物浓度结果.全市平均的AQI数据以及西北郊站在全市8站中的空气质量排名信息也用作分析参考.
2.3 研究区域以石家庄四城区为中心, 取定100 km×100 km的研究区域(图 1).四城区大致按西北、东北、西南和东南4个方位, 分别为新华区、长安区、桥西区和裕华区.核心城区处于二环路以内, 如图中阴影区所示, 实际上各跨了4个区的一角.西北郊监测站接近新华区的北部边界, 总体处于城市核心区以北略偏西的郊外.其它6个测站处于城市核心区偏南部、二环内外.另有一个背景站位于西南方向远离城区的封龙山.模式区域西侧进入太行山, 区域外北部远处为太行山向东的拐角, 西北方向为高耸的系舟山和五台山.区域东部和东南连接华北平原, 地势开阔平坦.
图 1(Fig. 1)
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| 图 1 模式区域地形和行政区界(圆点为环境监测站, 阴影对应城区2环线内, 五星为西北郊站) Fig. 1Model domain, terrain and monitoring sites |
3 结果与分析(Results and analysis)3.1 污染特征西北郊站全年85%的日数首要污染物是颗粒物.这与石家庄全市的情况相同.但西北郊站出现臭氧污染的频率略高于全市平均水平.统计分析显示, 西北郊站2014年各污染物(CO、NO2、SO2、PM10、PM2.5)浓度基本上都是冬季较高, 夏季较低；臭氧浓度相反, 夏季较高, 冬季较低.污染物浓度日变化规律较特殊, 主要污染物如PM10虽然基本呈白天浓度低、夜间浓度高的变化特征, 但白天浓度降低的时间很短, 仅限于午后至傍晚的时段.最值得注意的是, 在石家庄全市来看, 西北郊站的污染情况几乎是最严重的.因为1)西北郊站空气质量4级以上(中度、重度和严重污染)的出现频率高于全市水平；2)在全市8个监测站中, 西北郊站空气质量排后3位的情况约占全年总天数的70%.图 2显示了西北郊站2014年的AQI指数与全市平均AQI指数的差值△AQI, 以及西北郊站环境空气质量在全市8个监测站中的排名N(按AQI指数值从小到大排列为第1至第8名).可见, 全年绝大部分时间西北郊站的日均AQI值高于全市平均值(△AQI＞0).与此对应的是, 西北郊站空气质量往往排在6~8名(后3位).
图 2(Fig. 2)
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| 图 2 石家庄西北郊站与全市平均空气质量的关系 Fig. 2Contrast of the air quality data to the mean of the whole municipality |
3.2 风场特征分析地面气象观测资料发现, 西北郊站所处的石家庄北部地区和石家庄城区有一定的气象差异, 北部风速略大, 且各月以西北偏西、西、东南和东风为主要风向.城区则以西风和东南风最显著, 同时偏北风成分也不可忽视.这种差异说明, 北部地区与城区所受的局地大气流动系统影响是不同的.
从大气扩散输送的角度详细分析模式区域内全年的逐时风场, 将大气流动分为4种类型.①受天气系统影响、整日维持大风且风向变化较小, 此类型约占全年日数的24%；②受较弱系统影响、风速较大但风向多变, 此类型全年出现日数约为30%；这一类型春夏两季出现较多、秋冬较少；③区域内整日大部分时间流动迟滞, 没有主导风向且风速小, 此类型全年出现日数约8%, 秋冬季出现略多；④区域内表现出典型的山地-平原中尺度地形大气环流特征, 日夜变化明显, 此类型全年出现日数约38%.图 3显示了山地-平原地形环流的流场例子, 可以看出夜间为从山地流向平原的山风、白天为从平原吹向山地的谷风.注意, 从模式区域西北的山谷沿滹沱河到石家庄北部为一条重要的气流通道, 以白天东南、夜间西北的风向变化为特征.这一特征在弱系统影响的流动类型中也会部分表现出来, 从而对区域内的污染扩散输送有重要影响.
图 3(Fig. 3)
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| 图 3 山地-平原局地环流个例(a.夜间流场, b.白天流场图中右边绿色阴影为山地地形, 中上部曲线为滹沱河河道, 以下各图相同) Fig. 3Typical pattern of wind field in (a) nighttime and (b) daytime |
3.3 印痕分析结果利用印痕模式对西北郊站进行逐时印痕函数计算.每个小时的印痕函数通过计算3000个粒子48 h的反向扩散而获得.对2014年, 共计算获得8760个时次的逐时印痕结果.对这些结果进行统计并与污染物监测浓度的变化特征相比较.
月平均印痕分布结果显示, 各月形状差别不大, 都以西北郊监测站为中心向向四周扩展.但全年各月向西部偏斜的特征明显.春夏季, 印痕范围还会出现部分向东南延伸的趋势.图 4为冬、夏季代表月(1月和7月)的平均印痕.图中印痕基础单位为s·m-3, 表示对监测点浓度有影响的那些气块在地表附近单位体积内的停留时间.因此, 印痕数值大小反映当地源排放对监测点结果的潜在贡献大小(蔡旭晖, 2008).从0.1×10-6 s·m-3等值线看, 冬夏印痕大致延伸到西部的鹿泉、平山一带.夏季这一印痕值范围向东南的分支则越过石家庄城区的东南角.这些结果表明, 月平均条件下, 各方向的污染源都会对测站有一定影响, 但全年较强的影响区域趋于向西部山地延伸.夏季, 东南方向的来源影响也会变得重要.
图 4(Fig. 4)
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| 图 4 冬夏代表月平均印痕分布 Fig. 4Mean footprint distribution in winter and summer |
把一天分成4个时段, 分别计算各时段的月平均印痕, 可进一步了解西北郊站印痕的平均日变化情况.图 5显示了2014年1月的结果.可以看出, 平均印痕的主体在凌晨(1:00—6:00)、上午(7:00—12:00)和夜晚(19:00—24:00)3个时段都指向西北偏西山地.其中凌晨时段西北山地来源的影响最强；上午时段影响减弱, 但仍保持西北方作为主要来源方向.夜晚时段实际上是重新建立西北来源影响态势的阶段, 因为下午时段(13:00—18:00)的印痕来源方向发生了彻底的改变, 不仅印痕区域缩小、远处来源偏于西南方向, 而且印痕高值区转向东南方向, 指向石家庄城市核心区二环以内的东北部.因此, 夜晚时段仍然带有部分下午时段的印痕特点, 偏南的来源分量依然可见.春、夏、秋各季的印痕平均日变化也显示了类似的规律, 只是各季下午时段的印痕区域大大减小, 而夜晚时段, 偏东南的来源分量明显增强(图略).
图 5(Fig. 5)
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| 图 5 平均印痕日变化 Fig. 5Mean diurnal variation of footprint in January |
图 5和其它各月的平均印痕显示的明显日变化规律, 实际上反映了当地大气流动受地形环流的深刻影响.如前所述, 石家庄地区具有典型的山地-平原中尺度环流特性的风场虽然全年出现日数仅占38%, 但另外30%弱系统影响下的风场也具有部分地形环流流动的特性.这使得月平均的印痕日变化结果, 也仍然带有山地-平原中尺度环流日变化的明显特征.
上述印痕分析结果引发一个与大气环境管理密切相关的问题：监测站的监测结果是否只代表测站行政属地的污染源影响？对西北郊站来说, 最关心的是所在地新华区(记作“自身”)对其有多大影响？其它三城区(长安区、桥西区、裕华区记作“三城区”)的作用如何？新华区和其它三城区以外的区域(记作“外部”)影响又怎样？对每小时的印痕分布进行整个模式区域的空间积分, 即：
 | (1) |
 | (2) |
 | (3) |
图 6(Fig. 6)
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| 图 6 不同区域对西北郊站浓度贡献率的全年变化 Fig. 6Relative contribution of three sub-areas to the monitoring data |
将印痕结果与监测浓度对照分析, 可以更清楚地显示当地污染来源特征.图 7为特征污染物PM10的各月平均相对浓度日变化.这里定义相对浓度为：
 | (4) |
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| 图 7 特征污染物PM10的各月平均相对浓度Cr的日变化 Fig. 7Monthly mean diurnal variation of relative concentration for PM10 |
其中, c为日平均浓度, σc为浓度日变化的标准差.这样获得的平均相对浓度可以减小气象和源等外部条件月际变化的影响.的确, 图中所示各季相对浓度的日变化规律是一致的.特别是春季和夏季, 同一季中3个月的日变化曲线十分接近.主要特征是, 大致以中午11:00—12:00为分界, 午后为浓度“亏欠”时段, 直至半夜浓度开始“高企”并一直维持到次日中午.秋季和冬季各月结果离散较大, 但总的变化形式相同, 只是夜间浓度“高企”的时间提前到入夜后不久.另外值得注意的是, 冬季(11、12和1月)在中午前浓度出现一个小峰值.这样, 秋冬季午后的浓度“亏欠”时段被压缩得更短.
上述结果显示, 西北郊站的浓度日变化结果比较独特.因为从污染气象学的角度来看, 白天日出后边界层高度增加、风速相应增大, 通风和扩散条件改善, 污染物浓度会随之下降.但西北郊站的浓度日变化明显偏离这种一般规律, 白天污染物浓度下降的时间推迟到正午, 且浓度下降的时间很短, 这与该站不同时刻反映的不同污染来源有关.从各月平均印痕的日变化结果(图 5)可知, 一天中污染加重的时段总是与印痕转向西部山地的时间重合, 而且全天受西部山地影响的时间很长, 在凌晨、上午、下午和夜晚这4个时间段中, 往往有3个时段受到西部山地源区的影响, 只有下午时段会转向偏南的源区影响.这充分说明, 西部山地的污染来源对该监测站浓度的贡献是最重要的.
4 总结与讨论(Summary and discussion)本文对石家庄西北郊站大气环境监测结果的空间代表性进行分析, 了解观测结果所代表的污染影响源地, 揭示其空间分布和时间变化.使用实际气象资料和CALMET风场诊断模式、印痕模式计算2014年全年逐时印痕分布.分析风场和印痕的时空变化规律并与污染浓度的时间变化相比较.获得主要结果如下：
1) 西北郊站大气环境监测结果代表的污染来源区域有明显的日变化.午后主要代表偏南和东南方向污染来源的影响, 且远处影响快速减小；夜间至次日上午主要代表西北山前和山地区域的污染源影响.
2) 西北郊站代表性污染物PM10的平均浓度具有特殊的日变化形式, 白天浓度下降的时段主要在午后至傍晚, 夜间浓度升高并维持到次日早上和正午.这种特殊日变化与印痕反映的污染来源区域的日变化有极好的相关性, 说明影响该站空气质量的主要是夜间和上午来自西北方向的污染源.
3) 按污染源均匀分布计算不同区域对监测浓度结果的理想化贡献率表明, 西北郊站的行政属地新华区仅占40%, 其它3城区和外部区域的贡献率达60%.考虑到实际污染源强度在测站周边相对较弱, 新华区自身对监测结果的贡献率可能更低.因此, 大气环境监测结果不限于反映行政属地自身的污染排放源影响.
本文虽然清楚地揭示了西北郊站的污染来源特征, 但并未正面回答西北郊站监测浓度在全市相对偏高的问题.这里综合气象条件、污染监测和印痕分析的结果, 对这一问题作初步探讨.首先, 西北郊站的地形和位置因素特殊.测站实际处于滹沱河古河道中, 地势低洼, 是滹沱河一带连接西北山口的山谷风通道.夜间, 西北山地的山风来流和浅薄贴地的下泄流(drainage)将沿河道首先正面影响到该站.西北部山高谷深, 在秋冬季节山风流动往往维持到中午前后.第二方面的因素则是测站以西以及西部山地的实际污染排放源.现有结果显示, 从西北郊站到西部山前一带的主要排放源都可能对监测结果有重要影响.而从卫星影像和地表覆盖情况分析发现, 西部山谷中的井陉矿区开发面积几乎可与石家庄城区相比.矿区所处的狭长山谷南高北低, 使夜间山风可以将污染物顺河谷携带到平山县一带的山口, 再经西北高山下来的大型山风进一步把污染物带向滹沱河下游, 从而影响西北郊站的污染监测值.另一方面, 西北郊站在午后又经常处于从石家庄城区吹向西北山地的谷风环流的通道上, 城区方向带来的污染, 特别是夏季的臭氧污染, 也会加重西北郊站的污染形势.这些流动细节的影响以及与实际污染源分布有关的研究仍有待深入开展.
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