中文关键词在线PM_2.5水溶性离子季节变化二次转化来源解析 英文关键词on-linePM_2.5water-soluble ionsseasonal variationsecondary transformationsource identification

作者	单位	E-mail
杨留明	郑州大学化学与分子工程学院, 郑州 450001 郑州大学环境科学研究院, 郑州 450001	zzuylm@163.com
王申博	郑州大学化学与分子工程学院, 郑州 450001 郑州大学环境科学研究院, 郑州 450001
郝祺	郑州大学化学与分子工程学院, 郑州 450001 郑州大学环境科学研究院, 郑州 450001
韩士杰	郑州大学化学与分子工程学院, 郑州 450001 郑州大学环境科学研究院, 郑州 450001
李晨	郑州大学化学与分子工程学院, 郑州 450001 郑州大学环境科学研究院, 郑州 450001
赵庆炎	郑州大学化学与分子工程学院, 郑州 450001 郑州大学环境科学研究院, 郑州 450001
燕启社	郑州大学化学与分子工程学院, 郑州 450001 郑州大学环境科学研究院, 郑州 450001
张瑞芹	郑州大学化学与分子工程学院, 郑州 450001 郑州大学环境科学研究院, 郑州 450001	rqzhang@zzu.edu.cn

中文摘要 为探究郑州市PM_2.5中水溶性离子污染特征，本研究自2017年12月1日至2018年11月30日对郑州市PM_2.5中水溶性离子进行为期1a的高时间分辨率持续观测，并基于高时间分辨率观测数据分析水溶性离子特征并对其进行来源分析.结果表明，观测期间郑州市总水溶性离子平均质量浓度为42.7 μg·m^-3，各离子质量浓度从大到小分别为：硝酸根（17.7 μg·m^-3）、硫酸根（10.2 μg·m^-3）、铵根（9.0 μg·m^-3）、氯离子（2.3 μg·m^-3）、钾离子（1.3 μg·m^-3）、钠离子（1.3 μg·m^-3）、钙离子（0.8 μg·m^-3）和镁离子（0.1 μg·m^-3）.总水溶性离子质量浓度表现为冬季最高，秋季略高于春季，夏季最低的季节特征，在PM_2.5中的占比表现为秋季（65.2%） > 冬季（52.5%） > 夏季（48.2%） > 春季（43.0%）.除钠离子和钙离子外，其余水溶性离子质量浓度均表现为冬季 > 秋季 > 春季 > 夏季的季节变化特征，而钠离子表现为秋季最高，夏季最低的季节变化特征，钙离子表现为秋季最高，冬季最低的季节变化特征.总水溶性离子质量浓度全年及春季、夏季和秋季均表现为单峰分布的日变化特征，冬季没有显著的日变化特征.观测期间二次离子（硫酸根、硝酸根和铵根）质量浓度占PM_2.5的43.8%，是PM_2.5的重要组成部分，主要以（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃的形式存在.观测期间郑州市存在较大程度的二次转化过程，且相对湿度对硫氧化率的影响较大，而温度对氮氧化率的影响较大.观测期间二次离子间具有较好的相关性，钾离子与镁离子和氯离子也表现出较好的相关性.硝酸根、硫酸根和铵根的主要来源是气体污染物的二次转化，镁离子和钙离子通常来源于土壤尘和建筑尘，钾离子是主要的生物质燃烧标识物之一，钠离子来自于海盐和土壤尘，氯离子不仅来自于海盐，也可来自生物质燃烧和化石燃料燃烧.主成分分析结果表明观测期间郑州市PM_2.5中水溶性离子主要受二次转化、燃烧源及土壤或建筑扬尘源排放影响. 英文摘要 In order to explore the pollution characteristics of water-soluble ions in PM_2.5 in Zhengzhou, high time resolution and continuous observation of water-soluble inorganic ions in PM_2.5 was conducted from December 1, 2017, to November 30, 2018, in Zhengzhou. The results showed that during the observation period, the average concentration of total water-soluble ions in Zhengzhou was 42.7 μg·m^-3. The order of mass concentration of each ion, from large to small, was as follows:NO₃^-(17.7 μg·m^-3), SO₄^2-(10.2 μg·m^-3), NH₄⁺(9.0 μg·m^-3), Cl^-(2.3 μg·m^-3), K⁺(1.3 μg·m^-3), Na⁺(1.3 μg·m^-3), Ca²⁺(0.8 μg·m^-3), and Mg²⁺(0.1 μg·m^-3). The mass concentration of total water-soluble ions was the highest in winter, slightly higher in autumn than in spring, and lowest in summer. The diurnal variation in single peak distribution was observed across the whole year in spring, summer, and autumn, while there was no significant diurnal variation in winter. The mass concentration of secondary inorganic ions (SO₄^2-, NO₃^-, and NH₄⁺) accounted for 43.8% of PM_2.5, mainly in the form of (NH₄)₂SO₄ and NH₄NO₃. There was a large degree of secondary transformation throughout the observation period; relative humidity had a significant influence on the sulfur oxidation rate, and temperature had a significant influence on the nitrogen oxidation rate. During the observation period, there was a good correlation between secondary ions, and K⁺ showed a good correlation with Mg²⁺ and Cl^-. The main source of the secondary ions was the secondary conversion of gaseous pollutants. Mg²⁺ and Ca²⁺ were derived from soil dust and construction dust. K⁺ was one of the main biomarkers of biomass combustion. Na⁺ was mainly derived from sea salt and soil dust, and Cl^- was derived not only from sea salt but also biomass and fossil fuel combustion. The results of principal component analysis showed that the water-soluble ions in PM_2.5 in Zhengzhou were mainly affected by secondary transformation, combustion sources, and dust emission from soil or building construction.

PDF全文下载地址:

https://www.hjkx.ac.cn/hjkx/ch/reader/create_pdf.aspx?file_no=20190703&flag=1&journal_id=hjkx&year_id=2019