最近，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心极端条件物理重点实验室EX6组的孙建平博士、程金光研究员与凝聚态理论与材料计算重点实验室的向涛研究员，联合美国德克萨斯大学奥斯汀分校李翔博士、周建十教授、John B. Goodenough教授、宁波大学的高淼博士、日本东京大学的Yoshiya Uwatoko教授等合作者，采用六面砧大腔体高压低温物性测量装置，在15GPa静水压、1.5 K最低温和9T磁场的综合极端环境下，对高质量的黑磷单晶开展了细致的高压下磁电输运性质测量，重现了黑磷丰富的高压相和电子物态，并详细表征了它们的磁电输运行为，为全面理解黑磷高压相的物理性质提供了重要信息。相关成果近日发表在美国科学院院刊上PNAS(https://doi.org/10.1073/pnas.1810726115)。
他们首先利用六面砧装置测试了黑磷单晶的室温电阻率随压力的依赖关系，如图1所示，电阻率在~1GPa、5GPa和10GPa表现出明显的反常，分别对应A17相的Lifshitz转变、A17-A7和A7-SC结构相变，与之前的高压研究结果吻合。然后，他们对不同的高压电子相开展了详细的磁电输运性质测量，如图2-5所示：当黑磷在A17相内经历Lifshtz转变后，零场电阻率表现为金属行为，且电阻率值随压力升高逐渐降低，当施加8.5T磁场后，低温电阻率呈半导体特征，在很大温区表现出巨大的正磁阻效应，在2GPa、1.5K、8.5T时MR高达4×105%，此外低温下还伴有明显的SdH量子振荡（图3），但是没有超导电性；然而，当黑磷在5GPa以上进入A7相之后，零场电阻率在低温3-5K出现超导电性（图5），同时仍然表现出很大的正磁阻效应，在5.5GPa、1.5K、8.5T时MR达到了~2×103%，具有如此大正磁阻的超导体是很少见的，非常值得深入研究；当黑磷在10GPa以上进入SC相以后，其电阻率表现出简单金属行为，超导转变温度逐渐升高，12GPa时达到最高的7.5K，然后随压力升高又逐渐降低，15GPa时降至5.8K（图5），正常态的正磁阻值也急剧减小到典型金属范围，1.5K、8.5T时MR ~20%。通过修正的Kohler模型对磁电阻数据进行拟合，发现A17相的载流子迁移率非常高~104cm2V-1S-1，这可能是其具有巨大正磁阻的起源，在经历A7和SC相转变后迁移率逐步减小，同时对霍尔电阻率分析显示，有效载流子浓度逐步得到提升，但在A17和A7相中霍尔电阻随磁场均出现正负号变化（图4），表明黑磷在这两个相都具有补偿半金属特征。此外，通过第一性原理计算，他们还利用McMillian–Allen–Dynes公式很好的重现了简单立方相的超导转变温度。以上研究结果对全面理解黑磷单晶不同高压相的电子行为提供了重要参考信息。
该工作得到科技部重点研发计划（2018YFA0305700、2017YFA0302901），国家自然科学基金委（11574377、11874400、11474331)、科学院B类先导专项(XDB07020100)和前沿重点项目(QYZDB-SSW-SLH013)的支持。
[1] X. Li#, J. P. Sun#, P. Shahi, M. Gao, Allan H. MacDonald, Y. Uwatoko, T. Xiang, J. B. Goodenough*, J.-G. Cheng*, and J.-S. Zhou*, “Pressure-induced phase transitions and superconductivity in a black phosphorus single crystal”, PNAS (2018) published online. www.pnas.org/cgi/doi/10.1073/pnas.1810726115
链接：https://doi.org/10.1073/pnas.1810726115
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| 图1. 黑磷单晶的结构相变与电阻的压力依赖关系。 |
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| 图2. (a) 黑磷单晶在不同压力（1-15GPa）和不同磁场(0T, 8.5T)下的电阻率随温度的依赖曲线；(b)归一化的磁电阻随温度的依赖关系；(c)黑磷的高压相在1.5K时的磁阻随磁场的变化关系。 |
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| 图3. 黑磷单晶在A17相不同压力下的1.5K量子震荡数据。 |
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| 图4. 黑磷单晶在1.5K不同压力下的霍尔电阻ρxy随磁场的依赖关系。 |
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| 图5. (a)黑磷单晶的超导转变随压力的演化关系；(b)超导转变临界场随压力的变化关系。 |
pnas.1810726115.pdf
