TiO2(100)表面C和Cl2吸附反应的第一性原理计算

删除或更新信息，请邮件至freekaoyan#163.com(#换成@)

本站小编 Free考研考试/2022-01-01

杨帆^1,2，温良英^1,2*，赵岩^1,2，徐健^1,2，张生富^1,2*，杨仲卿³

1. 重庆大学材料科学与工程学院，重庆 400044 2. 重庆大学钒钛冶金和先进材料重点实验室，重庆 400044 3. 重庆大学动力工程学院，重庆 400044

收稿日期:2019-07-27修回日期:2019-09-29出版日期:2020-05-22发布日期:2020-05-18
通讯作者:温良英

基金资助:国家自然科学基金资助项目;重庆市基础研究与前沿技术研究计划项目

Adsorption and reaction of both C and Cl₂ on TiO₂(100) surface based on the first principles calculation

Fan YANG^1,2, Liangying WEN^1,2*, Yan ZHAO^1,2, Jian XU^1,2, Shengfu ZHANG^1,2*, Zhongqing YANG³

1. School of Materials Science and Engineering, Chongqing University, Chongqing 400044, China 2. Chongqing Key Laboratory of Vanadium-Titanium Metallurgy and Advanced Materials, Chongqing University, Chongqing 400044, China 3. School of Power Engineering, Chongqing University, Chongqing 400044, China

Received:2019-07-27Revised:2019-09-29Online:2020-05-22Published:2020-05-18
Contact:Liang-ying WEN

摘要/Abstract

摘要： 基于密度泛函理论的第一性原理从头算方法，建立金红石TiO2(100)表面吸附模型，计算了吸附能、电荷密度、态密度等参数，研究了加C促进TiO2氯化反应过程的行为机制。结果表明，Cl2单独在TiO2(100)表面吸附的过程为物理吸附，C和Cl2同时在TiO2(100)表面吸附的过程为化学吸附，加入C原子会促进Cl2解离及C?Cl键或Ti(5c)?Cl键的形成，含有C?O(2c)键的体系的稳定性高于含C?O(3c)的体系。C原子能够与O(2c)或O(3c)成键，削弱了Ti(5c)?O(2c)键的强度，使解离后的Cl原子更倾向于与TiO2(100)表面Ti(5c)成键或C原子成键，体系内Ti(5c)?Cl键的数量对体系的稳定性有一定影响。当体系存在一个解离后的Cl原子游离在真空层中，另一个Cl原子与C原子成键，体系的吸附能最高，为?5.25 eV，稳定性最低；当两个Cl原子分别与Ti(5c)和C形成Ti(5c)?Cl键和C?Cl键时，体系的吸附能为?6.75 eV；当两个Cl原子与表面Ti(5c)均形成Ti(5c)?Cl键时，体系的吸附能最低，为?7.78 eV，结构最稳定，此时该结构体系中C和O(2c)成键作用最强，更多的电子转移到Cl原子周围。表明加入C可削弱Ti?O键合结构，同时形成C?O(2c)双键，促使Cl2解离并在TiO2(100)表面吸附反应，对促进TiO2氯化反应进程发挥重要作用。

引用本文

杨帆温良英赵岩徐健张生富杨仲卿. TiO₂(100)表面C和Cl₂吸附反应的第一性原理计算[J]. 过程工程学报, 2020, 20(5): 569-575.
Fan YANG Liangying WEN Yan ZHAO Jian XU Shengfu ZHANG Zhongqing YANG. Adsorption and reaction of both C and Cl₂ on TiO₂(100) surface based on the first principles calculation[J]. Chin. J. Process Eng., 2020, 20(5): 569-575.

使用本文

0
/ / 推荐
导出引用管理器 EndNote|Ris|BibTeX
链接本文:http://www.jproeng.com/CN/10.12034/j.issn.1009-606X.219262
http://www.jproeng.com/CN/Y2020/V20/I5/569