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催化氧化过程支撑了约30%的化学品的生产,对建立绿色和可持续发展的化学工业起着重要作用,但长期以来面临一个普遍存在科学问题:目标产物如低碳烯烃比烷烃具有更高的反应活性极易发生连续氧化,导致反应效率低而难以实现工业应用。目前研究工作主要集中在调节活性物种的化学环境和降低其含量来减少乙烯再吸附活化的几率,从而提高选择性,但单一活性位点同时负责乙烷活化脱氢和选择性氧化,难以有效避免活性更高的乙烯过度氧化。
本工作中,该团队提出利用具有酸中心、三维孔结构和超笼的HY分子筛,构建骨架铆定的Ni2+路易斯酸(Ni2+LAS)和限域的NiO纳米团簇双活性位点。该策略可以孤立脱氢和氧化过程,乙烷在Ni2+LAS上催化脱氢生成乙烯和氢气,而NiO纳米团簇晶格氧选择性氧化氢气而不氧化乙烯,从而实现了高效乙烷选择性氧化脱氢。
相关成果以“Near 100% Ethene Selectivity Achieved by Tailoring Dual Active Sites to Isolate Dehydrogenation and Oxidation”为题,于近日发表在《自然-通讯》(Nature Communications)上。相关研究得到国家自然科学基金、国家重点研发计划等项目的资助。
文章链接:https://doi.org/10.1038/s41467-021-25782-2
责任编辑:脱畅