在常温常压条件下电化学还原CO2为高附加值燃料和化学品是缓解温室效应和能源危机的有效方法。氮掺杂碳基镍单原子催化剂已被广泛地证明能够高效电还原CO2为CO。然而对于氮掺杂碳部分包覆/包裹的Ni NPs是否对电还原CO2具有活性仍然存在疑问。王强教授课题组设计合成了三种同时含有不同比例的Ni单原子和氮掺杂碳部分包覆/包裹的Ni NPs的Ni/氮掺杂石墨碳 (Ni-NG) 催化剂,并且采用强酸长时间酸洗处理去除了催化剂中大部分Ni NPs,对三种催化剂酸洗前后的CO2RR性能进行了比较。并对不同氮掺杂碳层数包覆的Ni NPs的CO2RR路径及析氢反应路径进行了DFT计算。最终通过系统的实验设计及理论计算,指出氮掺杂碳部分包覆/包裹Ni纳米颗粒对CO2电还原没有活性,实际的催化活性来自于Ni单原子。为后续的研究电还原CO2制CO的M-N-C催化剂提供了一个活性位辨识方向的参考。
该项工作得到国家自然科学基金的资助。
文章链接: https://doi.org/10.1002/aenm.202101477