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探索用于析氧反应(OER)的高活性电催化剂是发展洁净新能源-绿氢制备的关键科学问题之一。由于OER是一个四电子转移过程,反应中往往需要较高的过电位克服动力学障碍。为此,研究人员不断开发出新的电催化剂材料以提高OER活性。在众多新的电催化剂材料中,共价有机骨架(COFs),作为一种多孔晶体材料,具有高的比表面积、高周期性结构单元和丰富的不饱和金属配位,在电催化析氧活性方面显示出很高的潜力,但是从成千上万COFs结构库中挑选出性能优异的COFs仍需大量的人力物力。
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本工作中,团队通过密度泛函理论与机器学习模型的结合,筛选了近100多种含M-NxOy(M为3d过渡金属)基本催化单元的模型催化剂,在实验上成功合成出了五例预测的产氧性能优异的候选M-COFs (M=Zn,Fe, Co,Ni,Cu),并得到性能表征的验证。其中,性能最佳的Ni-N2O2-COF在电流密度为10mA?cm-2时的过电势为335 mV,并且可以维持至少65小时的稳定性。其催化性能与文献报道的性能最佳COFs基催化剂可媲美。该工作也为新型多孔材料电催化的高效设计提供了研究思路。
上述工作得到了国家重点研发计划《新型纳米材料高效结构优化、功能预测及材料设计》及国家自然科学基金等项目的支持。
原文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacsau.1c00258