图1. 银电极上催化CO2还原的反应微环境研究示意图
电化学二氧化碳还原反应（CO2RR）是典型的表面介导过程，局部反应环境特别是阴极附近的电极-电解质界面和相应的扩散边界层，对反应的活性和选择性起着至关重要的作用。作者开发了一种新型的在线电化学差分质谱（DEMS）流动反应池，相较于传统顶空气相色谱测试，实现了毫秒级分辨率下挥发性产物的实时定量分析；结合多物理场模型仿真，优化了电解液和CO2反应物在阴极腔室内的传质过程和质谱的检测精度。通过DEMS和顶空色谱两种方法的对照研究，澄清了电极附近反应微环境，包括CO2反应物传输限制、阳离子诱导的表面电场与中间体的相互作用以及氧化物衍生Ag电极表面拓扑结构等，对于CO2-to-CO转化过程的促进机制。此外，作者将谱学电化学中得到的优化策略应用到阴离子交换膜电解槽中，通过调控反应物扩散路径、界面电场强度、气体扩散电极结构等参数，成功在4 V槽压内得到650 mA cm-2 CO部分电流密度，并在500 mA cm-2的工业级电流密度下稳定运行超过100小时。
图2. 协同CO2传质、界面电场、电极拓扑结构优化的电解槽器件设计
蒋昆致力于表面电化学、能源材料和工程热物理的交叉研究，形成了具有特色的能源催化界面与器件研究方向。近年来，相继在Nature Catalysis、Nature Communications、Angewandte Chemie International Edition、Energy & Environmental Science、中国化学会会刊CCS Chemistry等期刊发表论文40余篇。相关工作得到了国家自然科学基金委、上海市科委、上海交大--航天八院联合基金项目的资助。
论文链接：Resolving Local Reaction Environment toward an Optimized CO2-to-CO Conversion Performance
