二维电子态中存在众多奇异的量子现象，如量子霍尔效应（1985年诺贝尔物理奖）、石墨烯中的狄拉克电子态（2010年诺贝尔物理奖）和超导增强等。这些二维电子态通常通过机械剥离、人工异质结、分子束外延生长等方法制造人工结构来实现；本研究提出并实现了在量子材料中利用超快激光调控产生二维电子态的新方法。该方法利用在特定激光强度下激发相干电子—声子相互作用所引起的材料晶格宏观周期性畸变，结合激光在材料中由于穿透深度引起的强度分布，从而导致这种晶格畸变在材料中分层出现并在晶格畸变层与原始层之间实现了一种长程有序的二维电子态。
图1 激光调控形成二维电子态示意图
该论文对1T-TiSe2这一传统的三维电荷密度波材料进行了高分辨的超快激光操控研究。通过时间分辨角分辨光电子能谱的测量，发现随着激光泵浦能量的增加，电子态的线宽在特定泵浦能量下会出现交替减弱的反常现象。这种奇特的现象只有在电子维度从三维退变成二维才能得到合理的解释。进一步研究发现，超快电子结构在高激发密度下表现出非简谐振荡现象，意味着强激光作用可引起晶格畸变反转，从而可在晶格畸变反转区与非反转区形成二维电子结构。通过高分辨兆伏特超快电子衍射实验，观察到了代表周期晶格畸变的超晶格峰在强激光泵浦作用下先消失再出现的特征，为激光作用下晶格畸变反转的存在提供了确定性证据。超快电子结构和超快电子衍射实验数据与含时的、空间分布的Ginzburg-Landau双势阱模型模拟计算结果吻合，证实飞秒激光诱导晶格畸变反转可在三维材料中实现二维电子态。通过时间分辨角分辨光电子能谱测量，在该二维电子结构中进一步发现电子态密度的增加和存在能隙的迹象，表明有可能出现光致非平衡高温超导现象。这些发现首次展现了利用超快激光实现对电子态维度的调控，并产生奇异的量子现象。
图2 光诱导的二维界面、在二维界面态密度增加及发现能隙打开奇异电子态
图3 超快电子衍射测量超晶格峰并确认激光诱导晶格畸变反转
先进仪器的研制和实验精度的提升是获得此新发现的关键。在国家和学校人才计划的支持下，张文涛研究组自主研制了具有国际领先水平的时间分辨角分辨光电子能谱仪，时间分辨率（113 fs）和能量分辨率（16.2 meV）的乘积已接近物理极限，达到了国际上同类仪器的最高水平。张杰、向导研究团队在基金委国家重大科研仪器研制项目（部门推荐）的支持下，研制了目前世界上唯一一台时间分辨率优于50 fs （FWHM）的兆伏特超快电子衍射装置。本研究结合了时间分辨角分辨光电子能谱仪对电子敏感和兆伏特超快电子衍射装置对原子敏感的优势，分别从超快电子结构和超快晶格动力学两方面提供了相关发现的实验证据【图2、3】。
图4 高性能时间分辨角分辨光电子能谱仪及兆伏特超快电子衍射装置
本工作获得了科技部、基金委和上海市科委科研项目的资助；由上海交通大学物理与天文学院、张江高等研究院、自然科学研究院、李政道研究所和上海科技大学的研究人员共同完成。上海交通大学高性能计算中心提供了计算资源。
张文涛研究组博士生段绍峰，张杰、向导研究团队博士生程运为该论文的共同第一作者，张文涛和向导为该论文的通讯作者，上海交通大学钱冬课题组、罗卫东课题组、上海科技大学郭艳峰课题组在数据分析、电子结构计算及样品制备等方面参与该研究并做出了重要贡献。
论文链接：https://www.nature.com/articles/s41586-021-03643-8
