近年来，世界范围内兴起了二维材料的研究热潮，如厚度小于1nm的单层过渡金属硫族化合物，有望推进集成电路进一步朝小型化和节能化迈进。其中，对二维材料激子光电行为的研究，在太阳能转化，析氢反应制氢和高效光电二极管已展现特殊优势，尤其是其具有特殊的谷自旋而在量子信息处理和存储方面具有重要应用而受到研究人员的广泛关注。相较于通常可直接探测的亮激子，暗激子因为自旋封闭，不能弛豫到较低的能级，因而具有更长的寿命，使其在作为量子比特方面更有应用前景。但是有一个挑战就是暗激子缺少谷自旋这一特殊的谷自由度，这也导致人们不能像探测亮激子一样用光子来读取其自旋态，也即无法了解量子比特所携带的信息。近日，交大化学化工学院任天辉教授课题组与美国伦斯勒理工学院史夙飞教授合作在Nature Communications发表了题为“Emerging Photoluminescence from the Dark-Exciton Phonon Replica in Monolayer WSe2”的研究论文 (Nat. Commun. (2019) 10:2469, doi.org/10.1038/s41467-019-10477-6)。通过低温光致发光光谱 (PL)，在高质量的BN/WSe2/BN三明治结构器件中发现，自旋禁闭的暗激子可以通过位于Γ点手性E’’声子的相互作用，从而和自旋允许的亮激子相互耦合，同时释放一个手性声子和一个圆偏光子。因此，研究团队发现一个全新的合二为一的准粒子(X_D^R)，不仅具有暗激子的长寿命，同时还有亮激子的量子性质，为开发下一代量子信息处理和存储器件提供坚实基础。

图1 暗激子和声子相互作用示意图
首先，通过PL随磁场强度的变化发现(图2)，由于塞曼效应，激子态X_D^R展现和暗激子X_D类似的光谱行为，都呈现一个V字形图案；同时可以通过线性拟合得到X_D^R和X_D的g值在误差范围内相当，分别为-9.4和-9.3。

图2 BN/WSe2/BN三明治结构器件PL在磁场下的塞曼效应
其次，通过改变不同载流子浓度，发现X_D^R和X_D都只出现在接近电中性的区域，排除X_D^R是带电暗激子的可能，并且X_D^R和X_D的在光谱上的能量差为21.6 meV。

图3 BN/WSe2/BN三明治结构器件不同载流子浓度下的PL性质


图4 二阶微扰理论揭示暗激子与声子的相互作用机制
最后，借助第一性原理计算得出E’’模的声子能量21.8 meV，与X_D^R和X_D在光谱上的能量差21.6 meV高度重合。并通过二阶微扰理论揭示，自旋禁闭的暗激子可以通过位于Γ点手性E’’声子的相互作用，从而和自旋允许的亮激子相互耦合，同时释放一个手性声子和一个圆偏光子。
该研究揭示了一种全新的同时具有暗激子长寿命和亮激子谷自旋性质的准粒子，为开发基于TMDs的新型量子光电器件提供有力平台。论文的共同一作是李志鹏博士，博士生王天盟和金晨皓博士。共同通讯作者是任天辉教授，史夙飞教授和曹霆博士。另外还包括FSU的博士生路正光，日本的Taniguchi和Watanabe 博士，亚利桑那州立大学的Tongay教授，华盛顿大学圣路易斯分校的Li Yang教授和美国国家高磁实验室的Smirnov博士。
论文链接：
https://www.nature.com/articles/s41467-019-10477-6