继2018年在《Science》上发表论文“Observation of Dicke cooperativity in magnetic interactions”、2021年5月在《Nature Communications》上发表论文” Ultrastrong magnon–magnon coupling dominated by antiresonant interactions “之后，近日，曹世勋教授团队又一最新研究成果发表在《Nature Communications》上。上海大学团队与瑞士ETH苏黎世联邦工学院、卢森堡大学、法国勒芒大学、英国剑桥大学、法国萨克雷大学等物理学和材料学家组成的国际研究团队，在稀土正铁氧体SmFeO₃单晶的拉曼光谱研究中发现通过两个磁性子晶格的强相互作用衍生自旋-声子耦合，该研究成果以“Emerging spin–phonon coupling through cross-talk of two magnetic sublattices”为题，于近日发表。
本论文工作围绕上海大学团队的高质量稀土铁氧化物SmFeO₃单晶样品展开，曹世勋教授为共同通信作者，任伟教授为共同合作者，上海大学物理系、材料基因组工程研究院和上海大学量子与分子结构国际中心为共同通信单位。上海大学团队进行了高质量SmFeO₃单晶样品制备和单晶实验样品的精确定向切割与磁性研究，并提供高质量SmFeO₃单晶样品用于拉曼光谱测试分析，作为该项国际合作研究课题的核心材料（图1）。



图1 SmFeO₃晶体结构和随温度变化的磁性能。 a）稀土正铁氧体Pnma结构：氧、铁和稀土离子分别以红色、绿色和青绿色给出，FeO6八面体为淡蓝色。b) 磁化强度的演变：在奈尔温度以下，Fe离子自旋有序为AxFyGz型。 在自旋重取向时，磁有序转变为CxGyFz反铁磁构型的自旋倾斜导致净磁化。 在低温下，Fe子晶格的磁性诱导Sm离子磁性子晶格，其净磁矩(箭头)与铁离子磁性子晶格的磁矩反向平行，导致磁化补偿点在3.9 K。


强关联氧化物体系中物理现象的丰富性源于多相共存及其相互作用和竞争。电子电荷、自旋、晶格和晶格振动的耦合相互作用导致了超导电性、多铁性、热霍尔效应或铁电相变等有趣的现象。两个磁性离子位于不同的子晶格中使得它们之间相互作用特别复杂。例如，过渡金属和稀土离子(R³⁺)在复合氧化物中的相互作用会导致自旋重取向、磁化补偿、孤子晶格或多铁性等现象，包括畴反转和畴与畴壁的相互转换等。
研究发现，在SmFeO₃单晶中，由Fe和Sm两个磁性子晶格之间的自旋相互作用产生自旋-声子强耦合。我们认为这种耦合可以看作声子频率的巨大偏移以及新声子的产生（图2）。单独Fe的磁有序不存在自旋-声子耦合，而Sm自旋有序的参与导致自旋-声子强耦合的出现。有趣的是，这种Sm磁性子晶格的自旋有序不是自发的，而是由Fe磁性子晶格的自旋有序诱导的。我们的研究结果表明，在多阶非线性磁有序相互作用中出现了一个无需自发发生的衍生现象。



图2 SmFeO₃晶格振动的5种不同振动频率随温度的变化均表现为Sm离子自旋有序的异常演化。


尽管磁性和结构之间存在着重要的相互作用，但由两个磁性子晶格的相互作用引起的自旋-声子耦合仍有待进一步深入研究。 对此类相互作用的观察和理解，是本研究工作的核心。 我们观察到SmFeO₃单晶中两个磁性子晶格的相互作用如何导致自旋、晶格和晶格振动之间产生的超强耦合。 首先，对于高温状态，我们揭示了自旋重取向过程中弹性模量的软化。 其次，在室温以下，Fe离子磁性的交换场诱导Sm离子自旋的非自发有序产生了超强的自旋-声子耦合。 我们发现，这种“自旋-自旋-声子”耦合导致了SmFeO₃相变强有力的证据。 因此，两个磁性子晶格的相互作用驱动了一个在各自磁性子晶格中不存在的强非线性的材料响应。
本工作得到国家自然科学基金项目（Nos. 12074242, 51911530124）和上海市科学技术委员会“科技创新行动计划”项目（No.21JC1402600）的支持。
相关链接：
Nature Communications 2022:
https://www.nature.com/articles/s41467-021-27267-8
Nature Communications 2021:
https://www.nature.com/articles/s41467-021-23159-z
Science 2018:
https://science.sciencemag.org/content/361/6404/794.full