近日,上海大学材料学院骆军教授及其合作者在《Nature Communications》发表题为“Half-Heusler-like compounds with wide continuous compositions and tunable p- to n-type semiconducting thermoelectrics”的研究论文。
赫斯勒(Heusler)合金具有丰富、新奇的物理性能,尤其是半导体赫斯勒化合物因其在热电、自旋电子学、太阳能电池、稀磁半导体、拓扑绝缘体等方面的巨大潜力而备受关注。由于原子占位上的差异,赫斯勒合金通常可分为XYZ型半赫斯勒(half-Heusler)和XY2Z型全赫斯勒(full-Heusler)两类。长期以来,人们一直认为半赫斯勒和全赫斯勒是具有天然成分间隔的两个独立相。
在该工作中,骆军教授课题组发现通过选择适当的原子可以连续填充半赫斯勒合金FCC晶格的4d空位,从而弥合半赫斯勒和全赫斯勒之间的成分间隔。实验表明,通过Ru原子连续填充,成功制备出具有宽成分区域的类半赫斯勒TiRu1+xSb固溶体(x= 0.15 ~ 1.0),填补了半赫斯勒和全赫斯勒结构之间的成分空白,拓展了赫斯勒合金家族。更重要地是,TiRu1+xSb类半赫斯勒材料的电子结构和主要载流子类型会随Ru成分的变化发生显著改变。因此,该体系展现出有趣的、由p型到n型可调的半导体输运行为。其中,x< 0.3的成分为p型导电,x> 0.3的成分显示为n型导电,x= 0.25和x= 0.6样品的塞贝克系数分别达到202微伏/K(@520 K)和-165微伏/K(@470 K),显示该材料具备作为优异热电材料的潜力。理论计算和低温比热测量表明,Ru含量为0.15 <x<0.50样品的反常半导体行为与局域d电子有关。此外,Ru原子对空位的填充还有效地降低了材料的晶格热导率,Ru含量较高的TiRu1.8Sb样品甚至表现出类似非晶的热输运行为(1.65 Wm-1K-1@340 K)。上述研究结果表明,通过操纵半赫斯勒合金晶体学空位能够同时实现其晶体结构和电子能带结构的设计与调控,并获得新奇物性,为探索相关新材料提供了新的路径。
该工作由上海大学、南方科技大学等合作完成,上海大学为第一署名单位,上海大学材料科学与工程学院博士生董子睿为第一作者,上海大学材料科学与工程学院骆军教授、南方科技大学物理系张文清教授为论文的共同通讯作者。相关工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、上海市教委创新团队等项目的资助。
论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-021-27795-3(图文:骆军)
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材料学院骆军教授课题组在《Nature Communications》发表类半赫斯勒结构热电材料研究成果
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