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交叉融合助力燃料电池高性能低Pt催化剂开发

本站小编 Free考研考试/2022-02-14

发展氢能燃料电池(PEMFC)符合国家能源战略,有助于实现“碳达标、碳中和”发展目标。目前,由于阴极侧高Pt用量大幅增加了PEMFC成本,严重制约其规模化应用。同时,高金属担载量Pt基催化剂才能满足实用化需求,但高金属载量势必会增加粒径控制的难度,尤其对于Pt合金催化剂。鉴于此,中科院上海高研院杨辉团队联合上海光源姜政团队在氢燃料电池研究领域进行交叉融合并取得重要研究进展,率先发展了一种氧化钴辅助超小Pt纳米晶可控结构演化策略,开发出高金属担载量(44.7 wt%)、小尺寸(sub-6 nm)、核壳结构的有序PtCo金属间化合物氧还原催化剂(Pt1Co1-IMC@Pt/C),同步辐射吸收光谱结合DFT理论计算揭示了活性、稳定性增强起源,并在燃料电池中实现性能高效表达,获得高功率密度和优异的稳定性,能够满足未来对实用化低Pt催化剂发展需求。研究成果以“High-loaded sub-6 nm Pt1Co1 intermetallic compounds with highly efficient performance expression in PEMFCs”为题在线发表在Energy Environ. Sci., 2022, doi.org/10.1039/D1EE02530A,论文第一作者是上海高研院程庆庆博士,杨辉研究员和邹亮亮副研究员为通讯联系人。

结构演化策略及催化剂谱学表征、理论计算、电化学和燃料电池性能评价
该工作中,研究者利用沉积的Co3O4物种不仅促进了Pt/Co原子间的相互扩散,而且通过空间位阻效应显著抑制了纳米粒子的烧结。利用X射线吸收谱和DFT研究了Pt1Co1-IMC@Pt核壳结构在调控Pt/Co原子的晶格收缩、d带中心和抗氧化性方面的关键作用,结果表明Pt-Co原子有序排列赋予表面Pt较低的d带中心,并提高Pt/Co位点的抗氧化性,从而显著提升了氧还原反应的活性和耐久性。模型电极中ORR本征活性高达0.53 A/mgPt (0.90 V vs RHE)。重要的是,该催化剂所制备的PEMFC具有创纪录的峰值功率密度(80°C时H2-O2/air条件下为2.30/1.23 W cm-2)和极好的稳定性,实现了性能的突破。特别提及的是,在PEMFC工况下催化剂活性达到0.46 A/mgPt超过了2020年DOE目标(0.44 A/mgPt)、且非常接近其本征值,证实了高负载Pt1Co1-IMC@Pt/C在工况下的高效活性表达。本研究为未来高金属担载量、高性能燃料电池实用化低Pt催化剂铺平了道路。
本研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、上海市启明星计划和上海光源等支持。

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