近日,国际权威学术期刊《自然-催化》(Nature Catalysis)以 “Induced activation of commercial Cu/ZnO/Al2O3 catalyst for steam reforming of methanol”为题,在线报道了我校化工学院化学工程联合国家重点实验室在甲醇水蒸气重整制氢领域的最新研究成果。
氢能在能源转型中扮演了重要角色,但经济、高效、安全的氢气储运技术已成为当前制约氢能规模应用的主要瓶颈之一。甲醇重整现场制氢为氢能的储运及氢燃料电池的供氢提供了一种方案。诸多催化材料中,铜基催化剂因价格低廉、活性高和一氧化碳选择性低等优点而得到广泛应用。随着基础研究的深入,人们已经意识到决定负载型铜基催化剂活性及稳定性的关键在于金属-载体界面(Energy Environ. Sci. 2019, 12: 3473-3495; Nat. Catal. 2019, 2: 955-970)。然而,工业催化剂结构在制备、活化和反应阶段都会存在动态变化过程,当前催化剂的设计思路主要聚焦于配方或制备方法的优化,难以对其表界面结构演变的动态过程开展主动、定向和精准的调控。
针对这一关键问题,研究团队创新提出工业催化剂诱导活化(Induced activation)策略,在不改变现有催化剂的前提下,通过优化活化工艺条件精准调控催化剂的表界面结构,从而实现其性能的提升。基于一系列原位/准原位谱学及电子显微学等表征手段,发现在商业铜锌铝催化剂氢气还原(300°C)的过程中,加入一定比例的水/甲醇混合气,可以诱导载体中的氧化锌物种向金属铜颗粒表面迁移。而铜-氧化锌界面这一关键活性位的构筑又与氧化锌的迁移程度密切相关,且可以通过调节诱导活化的时间实现界面活性中心数量的最大化。相比于传统氢气活化的催化剂,诱导活化的催化剂活性提高了两倍,稳定性提升了三倍。
该研究工作第一作者为我校化工学院2017级博士研究生李迪迪、博士后徐放、化学与分子工程学院2017级博士研究生唐璇和戴升教授,通讯作者为我校青年教师朱明辉****和徐至教授,共同通讯作者为美国里海大学Israel E. Wachs教授。该研究得到了国家自然科学基金、上海市科委重大专项、上海市青年科技启明星计划、上海市扬帆计划和化学工程联合国家重点实验室开放课题(重点课题)等项目的资助。
原文链接:https://www.nature.com/articles/s41929-021-00729-4
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【创新前沿】《自然-催化》报道我校甲醇水蒸气重整制氢新进展
本站小编 Free考研考试/2022-02-13
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