不同于传统无机半导体的自由激子发光，双钙钛矿纳米晶的低电子维度促使了其生成自缺陷态激子（STE），从而发射出宽带光谱。此前，韩克利团队已对双钙钛矿纳米晶中的STE动力学机理展开了大量的研究（J. Am. Chem. Soc.，2018；Angew. Chem. Int. Edit.，2018；Angew. Chem. Int. Edit.，2018；Angew. Chem. Int. Edit.，2019；Sci. China Chem.，2019；Sci. Bull.，2020；ACS Cent. Sci.，2020；J. Phys. Chem. Lett.，2020；J. Phys. Chem. Lett.，2021）。然而，目前对于STE的单线态/三线态对发光性质的影响，以及双钙钛矿中三线态STE能否有效发光的研究仍十分有限。
本工作中，该团队通过调节合成温度及反应时长，合成出具有一系列尺寸变化的Cs2KInCl6:Sb纳米晶材料。光谱测试表明，尺寸效应对该材料吸收和发光峰位置无明显影响，而对发光量子产率影响显著。团队通过进一步调节Sb含量，制备出了具有高效（95%）绿光发射的双钙钛矿纳米晶胶体，并通过荧光寿命、瞬态吸收、磁场荧光等方法研究了其三线态STE发光的动力学过程；通过进一步引入Mn2+，实现了三线态STE与Mn2+之间的能量转移，制备出了具有高效（87%）白光发射的双钙钛矿纳米晶胶体及薄膜。此外，团队还利用该纳米晶材料，制备出具有白光发射的简易LED器件。该工作加深了对双钙钛矿自缺陷态的理解，并对推动照明相关应用的研究发展具有重要意义。
相关研究以“Bright Triplet Self-Trapped Excitons to Dopant Energy Transfer in Halide Double-Perovskite Nanocrystals”为题，于近日发表在Nano Letters上。该工作的第一作者是我所1101组博士研究生丛沐宇。上述工作得到国家自然科学基金重点项目、国家重点研发计划项目、科学挑战计划等项目的支持。（文/图 丛沐宇、杨斌）
文章链接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c02653
