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化学链(Chemical Looping)最初作为一种新型燃烧理念被提出,其目标是利用金属氧化物作为氧载体,取代昂贵的分子氧来循环反复供氧,与传统燃烧方式相比,它具有更高的能源利用效率和更高的经济性。后来,化学链法逐渐被推广应用至甲烷制合成气、乙烷氧化脱氢、甘油重整、水分解制氢等催化反应中。设计合成兼具高活性、选择性、储放氧能力和良好稳定性的氧载体是化学链法过程的难点所在。
该团队在航天绿色动力用耐高温催化剂(钙钛矿、六铝酸盐等)方面已有多年的研究积累(J. Catal., J. Catal., Appl. Catal. B-Environ., Appl. Catal. B-Environ., AICHE J., AICHE J., AICHE J., AICHE J.),在此基础上,制备了具有钙钛矿结构的Fe基La0.6Sr0.4Fe0.8Al0.2O3复合氧化物,不仅可以稳定高价态Fe4+离子,经甲烷还原后,近50%Fe离子可深度还原为零价,具有较高储放氧能力,而且原位形成Fe0@氧化物的核壳结构,可以有效避免了Fe0与甲烷的直接接触进而抑制了积碳的产生,合成气选择性达95%以上。该核壳结构中间体在以CO2和H2O混合气为再生气氛时,可实现二氧化碳-水高选择性制备合成气。
该研究得到了国家自然科学基金委相关项目的资助。(文/图 黄传德、林坚)