能量、线性动量和角动量是三个基本的守恒物理量。在非线性光学中，相互作用的光波之间会交换能量、动量和角动量。能量在不同频率分量之间的流动方向，一般由和线性动量相关的传统相位匹配条件决定。光子的轨道角动量（Orbital Angular Momentum, OAM），自1992年被荷兰莱顿大学的Allen等人确认其物理存在以来，其产生、调控和探测成为国际光学领域的研究热点之一，并在上转换探测成像和量子信息技术等诸多领域展现出诱人的应用前景。在非线性频率转换过程中，OAM会从基波转移至谐波，但OAM守恒只是在特定的条件下成立，例如，共线过程倍频光携带的OAM等于基波光的两倍。对于一般情况，OAM的非线性频率转移机制实际上并不明确。在Allen等人关于携带OAM光束倍频研究的开创性工作中，也仅只考虑了和线性动量相关的相位匹配条件。最近，胡小鹏、张勇和祝世宁教授等人合作开展了OAM的非线性频率转换机制研究，在实验上展示了OAM的非线性频率转换，强烈依赖于由线性动量和轨道角动量共同定义的相位匹配条件。相关成果以"Phase-Matching Controlled Orbital Angular Momentum Conversion in Periodically Poled Crystals"为题发表于《物理评论快报》（Physical Review Letters 125, 143901 (2020), DOI: 10.1103/PhysRevLett.125.143901）。南京大学物理学院博士研究生陈琰和2017级硕士毕业生倪睿为论文的共同第一作者，吴曜东、杜立和魏敦钊等同学对本工作亦有重要贡献。胡小鹏教授、张勇教授和祝世宁院士为文章的共同通讯作者，南京大学为论文的唯一单位。相关研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、江苏省自然科学基金前沿引导技术基础研究专项、南京大学卓越计划和中央高校基本科研业务费等的支持。
该研究直接从非线性波动方程出发，利用格林函数进行求解，得到了携带OAM光束的倍频场的一般表达式，倍频光的强度分布和OAM谱分布是由线性动量和轨道角动量共同定义的相位匹配条件决定。在实验上，他们利用一块周期极化光学超晶格作为倍频晶体，通过改变入射光相对于铁电畴壁的角度，实现了共线倍频、非线性布拉格衍射和非线性拉曼-内斯衍射三种非线性参量过程，它们分别对应于不同的相位匹配构型，或者说是不同的纵向波矢失配（图1）。在不同的相位匹配构型下，倍频光的强度分布和OAM谱呈现出不同的特性：对于共线过程，倍频光携带单值的OAM，其等于基波光携带OAM的两倍；对于另外两种过程，情况则比较复杂。非线性布拉格衍射，倍频光的强度分布在水平和竖直方向对称，OAM谱仅包含偶数阶分量（图2）；对于非线性拉曼-内斯衍射，倍频光的强度分布不再具有对称性，OAM谱涵盖了所有的整数阶分量（图3）。倍频光OAM分量的权重由相位匹配构型和相位失配量的大小决定。



图1 倍频过程示意图和三种不同的相位匹配构型图

图2 不同级次非线性布拉格衍射的倍频光强度分布和OAM谱分布

图3 不同纵向相位失配量下，非线性拉曼-内斯衍射倍频光强度分布和OAM谱分布
该项研究工作拓展了非线性光学的相位匹配理论；并通过铁电畴对相位匹配条件的调控，在实验上首次揭示了非线性光学过程中OAM的转移机制。南京大学在铁电畴工程学的研究领域有多年的工作积累。20世纪90年代，研究团队将准晶结构引入介电体超晶格，建立了多重准相位匹配理论，奠定了光学超晶格在全固态激光技术、量子光学等领域重要应用的基础。光轨道角动量非线性频率转换机制的研究，是非线性光学领域相位匹配概念的重要拓展，在此基础上有望发展出基于铁电畴工程的新型光子器件。
论文链接：https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevLett.125.143901