近日,化学与环境工程学院何兴权教授团队在国际顶级化学期刊《Angewandte Chemie》(德国应用化学)上发表题为“Atomically Dispersed Fe2 and Ni Sites for Efficient and Durable Oxygen Electrocatalysis”(用于有效且耐久氧电催化的原子级分散的铁对位点和镍位点)的研究性文章,化学与环境工程学院博士生杨桂圆为论文第一作者,何兴权教授、吉林大学张伟教授、美国新泽西州立罗格斯大学Tewodros (Teddy) Asefa教授为论文共同通讯作者。
开发用于氧还原反应(ORR)和析氧反应(OER)的高活性且耐用的非贵金属电催化剂,对于可充电金属-空气电池和可再生燃料电池的商业化具有十分重要的意义。原子级分散的金属-氮-碳(M-N-C)材料因其对上述两种反应独特的催化活性而备受关注。
成果通过三聚氰胺-三聚氰酸盐衍生的中空氮掺杂碳微球(N-HCMs)与过渡金属(Fe2+、Ni2+)配位的四吡啶基卟啉的共组装及其在惰性气体保护条件下的热解,制备出了一种新型的包含Fe-Fe和Ni位点(或Fe2-N6和Ni-N4)配位于中空氮掺杂碳微球的三原子催化剂(Fe2/Ni-N-HCMs)。该催化剂具有优异的氧还原反应(ORR)与析氧反应(OER)电催化活性和优异的长期操作稳定性。理论计算结合原位电化学红外光谱测试表明:Fe2-N6中心作为ORR和OER的活性位点,Ni-N4位点优化了成对Fe位点的d-带中心,因此协同增强了氧电催化反应活性。利用Fe2/Ni-N-HCMs作为空气催化剂组装的锌-空气电池(ZAB)具有超高的开路电压(1.645 V)、能量密度(914.2 Wh kgZn-1)和优异的充放电循环稳定性(650 h)。在可充电锌-空气电池和其他相关应用中,这种三原子催化剂是一种可替代贵金属Pt-和Ru-基催化剂的很有前途的高效氧电催化剂。
论文链接:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202421168