近日，我所催化基础国家重点实验室计算和数据驱动催化研究组（511组）肖建平研究员团队与日本理化学研究所李爱龙研究员、中村龙平教授团队在电解水材料设计研究中取得新进展，制备了不同晶格氧结构的γ-MnO₂材料，取得了安培级电流密度的电解水活性，并同时实现在酸性环境中超长的电解稳定性。
制备酸性条件下具有高活性和高稳定性的非贵金属电催化水氧化（OER）催化剂是清洁能源利用领域中的研发重点。在前期工作中，肖建平团队与实验团队合作，通过理论计算解释了不同OER催化剂的活性、稳定性趋势及反应机理，取得了一系列的研究成果（Nat. Catal.，2022；Nat. Commun.，2023；Nat. Commun.，2022；Angew. Chem. Int. Ed.，2023；Angew. Chem. Int. Ed.，2023）。

在γ-MnO₂催化剂中，存在着两种不同的晶格氧，即平面配位结构（O_pla）和三角锥配位结构（O_pyr）的晶格氧。本工作中，肖建平团队通过构建不同O_pla含量的γ-MnO₂模型，研究了γ-MnO₂稳定性与O_pla含量的关系。对于γ-MnO₂的溶解，团队提出了O_pla和O_pyr两种不同的溶解机理；然后通过热力学计算对比了两种机理的反应能变，发现O_pla和O_pyr的羟基化分别是两种机理的限制步骤。团队进一步通过电化学能垒计算证明，O_pla的溶解比O_pyr更难，说明增加O_pla含量可以提高γ-MnO₂的稳定性。最后通过计算不同O_pla含量γ-MnO₂的溶解速率，对γ-MnO₂的稳定性趋势进行了半定量的解析，为高稳定性OER催化剂的设计提供了理论见解。
相关研究以“Acid Stable Manganese Oxides for PEM Water Electrolysis”为题，于近日发表在《自然-催化》（Nature Catalysis）上。该工作的共同第一作者是日本理化学研究所特别研究员孔爽、李爱龙，以及我所511组博士后龙军。上述工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、榆林中科洁净能源创新研究院人工智能专项等项目的支持。（文/图 龙军）
文章链接：https://www.nature.com/articles/s41929-023-01091-3
DICP科普一下∣热力学