近日，郑州大学化学学院臧双全教授课题组在功能金属有机框架材料（MOFs）用于臭氧（O3）降解研究领域取得积极进展。研究成果以“Ozone Decomposition by a Manganese-Organic Framework over the Entire Humidity Range”为题发表在化学类顶尖期刊《Journal of the American Chemical Society》上。论文第一作者为化学学院2019级博士生孙志兵，通讯作者为臧双全教授和王乾有博士，郑州大学为唯一通讯单位。
近年来，随着经济的快速发展和全球工业化进程的推进，近地面O3污染问题日益严重。与传统的吸附技术相比，催化降解O3转化为O2是一种更理想的方法。但是，催化降解O3的重金属催化剂生产成本高、效率低，主要依靠活性金属位点达到消除臭氧的目的。由于这些位点很容易被空气中的其他物种占据，特别在高湿度时，水分子极易在活性位点吸附造成活性位点失效，因此，亟需开发在全湿度范围适用的高效臭氧降解催化剂。金属-有机骨架（MOFs）由于其独特而可调的多孔结构和功能位点，在各种催化反应中表现出独特的优势。本研究通过使用长支链四唑连接配体和Mn2+离子构筑了结构稳定的多孔ZZU-281，其配位的H2O以及μ3-OH官能团能够被Mn2+激活，作为活性位点以较低的活化能将O3高效的转化为O2。同时，ZZU-281具有独特的开放孔道结构，实现H2O、O2和O3的传质过程，在催化降解O3表现出较高的活性。该研究还通过原位拉曼（In situ Raman）、电子顺磁共振（EPR）和建模理论计算（DFT），提出了可行的反应机理，对合理设计MOF和调控O3催化分解具有重要指导意义。
以上工作得到了国家自然科学基金重大研究计划重点支持项目、国家自然科学基金****基金项目、国家自然科学基金青年基金项目以及河南省教育厅创新团队项目基金的资助。
文章链接：https://doi.org/10.1021/jacs.1c01027