清华新闻网12月1日电 锂金属电池是下一代高能量密度二次电池的优秀“候选人”。然而，它的发展正面临着锂沉积/溶解可逆性差、电解质消耗等问题的阻碍。目前，通过优选功能添加剂、溶剂和锂盐的方式是最方便和有效的解决方案，因为电解液体系溶剂化结构可以调节电极/电解液的界面形成以提升电池性能。近日，清华大学深圳国际研究生院材料研究院李宝华教授团队发文报道了一种由酯和醚共溶剂（氟乙烯碳酸酯/二甲氧基乙烷，FEC/DME）复合的常规浓度LiPF₆和LiNO₃双盐电解液体系，发现双阴离子（PF₆^?和NO₃^?）能够同时进入Li⁺溶剂化鞘层，以接触离子配对（CIP）和积聚（AGG）的形式存在，形成双阴离子聚集的溶剂化结构。

双阴离子聚集溶剂化结构衍生界面稳定高电压锂金属电池示意图
机理研究表明，这种溶剂化构型改善了锂沉积/溶解过程的动力学，在锂金属负极上诱导产生了梯度异质结构的固态电解质界面膜（SEI），有助于提升锂沉积/溶解的可逆性；同时在高电压正极侧衍生出薄而致密的正极/电解质界面膜（CEI），阻止了高电压下电解液的分解作用。采用此电解液体系，对称电池在0.5 mA cm^-2电流密度下可实现稳定的锂沉积/溶解循环450次，并且库仑效率高达~98.9%。Li∥LiNi_0.85Co_0.10Al_0.05O₂全电池在4.3 V电压下具有良好的容量保持率。该研究工作通过溶剂化结构调控界面，有助于对高电压锂金属电池的深入理解。
相关研究成果近期以“双阴离子聚集的溶剂化结构稳定高电压锂金属电池”（Hybrid Electrolyte with Dual-Anion-Aggregated Solvation Sheath for Stabilizing High-Voltage Lithium-Metal Batteries）为题发表在《先进材料》（Advanced Materials）期刊上。本文第一作者为清华大学深圳国际研究生院博士后王贤树，共同通讯作者为清华大学深圳国际研究生院材料研究院李宝华教授和中国科学院深圳理工大学（筹）韩翠平助理教授。
论文链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202007945
供稿：深圳国际研究生院
编辑：温兴煜 覃霞
审核：吕婷
2021年12月01日 14:28:25