激光诱导金属-载体强相互作用示意图
1978年Tauster等首次发现二氧化钛等可还原性载体负载的铂族金属在高温还原后，对小分子（CO、H2）的吸附受到抑制，而小分子受抑制的现象不是由于贵金属的烧结或中毒，因此将该现象命名为金属-载体强相互作用(SMSI)。SMSI效应可以深刻地影响催化剂的电子结构和几何形状，从而改变催化剂的活性、选择性和稳定性，因此在近几十年开展了广泛的研究。一般认为，经典的SMSI效应中贵金属颗粒会被载体物种所包覆，但经典的氢气还原法一般只能在还原性载体上实现SMSI效应。因此，为了更深入理解SMSI效应，打破认识边界，并以此制备出高性能的催化剂体系，发展相对温和环境下在还原性和非还原性载体中构筑SMSI效应的普适性的新方法具有非常重要的意义。
在这一工作中，以Pt/CeO2这一体系作为主要研究对象。研究发现，激光辐照过程中Pt和CeO2界面的电场强度明显高于其它地区，这表明纳米约束电场在SMSI的形成过程中发挥着关键作用。在局部场激发下CeO2载体表面形成了缺陷和亚稳态CeOx物种，同时在激光的诱导下亚稳态CeOx向Pt颗粒迁移，并在表面形成几个原子层厚的非连续多孔包覆层。由于包覆层的多孔特性，使得催化剂具有更好的催化活性和稳定性。利用超快激光这一策略，我们也在其它负载型贵金属体系如Au/TiO2、Pd/TiO2、Pt/TiO2、Pt/Al2O3、Au/MgO、Pt/SiO2普适性的实现了SMSI效应，为构筑金属-载体相互作用开辟了一条全新的思路。
超快激光诱导SMSI之后的表征：激光辐照过程中局部增强电场FDTD模拟(a-d)，新鲜Pt/CeO2的TEM和Mapping（e-h），激光辐照后Pt/CeO2的TEM和Mapping(i-l)（从上到下）
上述研究成果以“超快激光诱导的强金属-载体相互作用”（Strong metal-support interactions induced by an ultrafast laser）为题，于11月18日在线发表于国际著名期刊《自然通讯》（Nature Communications）上。材料学院2017级博士生张健和机械系2018级博士生朱德志为文章的共同第一作者，汪长安教授及机械系闫剑锋副教授为文章共同通讯作者。本工作获得了国家自然科学基金的资助。
论文链接：
https://doi.org/10.1038/s41467-021-27000-5
供稿：材料学院
标题图设计：任左莉
编辑：覃霞
审核：李晨晖
2021年11月30日 13:48:32
