光吸收是光与物质相互作用的一种基本形式，其本质是物质各能级之间的光致跃迁。吸收频率反映了跃迁上下能级的能量差别，吸收强度反映了跃迁矩阵元的幅值大小，而吸收线型则反映了跃迁矩阵元的相位。基于同步辐射装置的X射线吸收光谱是研究物质结构的重要方法，由于同步辐射光源时间相干性较差，传统的X射线吸收光谱只能提供频域信息，无法追踪物质中发生的超快动态过程。X射线阿秒激光和X射线自由电子激光的出现，推动了时间分辨X射线吸收光谱的快速发展。
不同空间排列角度下分子吸收线型变化示意图
此项工作中，彭鹏课题组利用近红外飞秒激光激发氢分子/氘分子的量子转动波包，随后到达的XUV阿秒激光探测激发后的分子，通过改变两束激光到达样品的时间延迟，测量XUV吸收光谱随延时发生的变化，发现不同延时下分子的吸收线型在对称的洛伦兹线型和非对称的法诺线型之间周期性变换，反映了分子在不同的空间排列角度下对应的跃迁矩阵元相位不同。并在某些空间角度/相位下，吸收会转变为发射。此研究为分子在XUV波段的光吸收/发射等基本过程的量子相干调控指明了新的方向，并可推广到分子振动相干、电子相干以及更复杂的分子。未来，结合X射线自由电子激光装置，有希望将此量子相干调控的方法推广到X射线波段及非线性光学范畴。
氢分子的超快XUV瞬态吸收光谱。a, 静态吸收谱。b, 瞬态吸收谱。c,P(3)跃迁吸收线型随延时的变化，实验结果（红线），计算结果（黑线）。
上海科技大学大科学中心/物质学院助理教授彭鹏为第一作者和共同通讯作者，加拿大渥太华大学David Villeneuve教授为共同通讯作者。该项研究获得上海科技大学启动经费的资助。
论文链接：https://www.nature.com/articles/s41566-021-00907-7
文章来源：上海科技大学
