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面向高灵敏深空感知的半导体钙钛矿高效辐射发光设计
本站小编 Free考研考试/2022-01-01
深空射线,包括α射线、β射线、X射线、γ射线和中子射线等,因能量较高,也被称为高能粒子或者高能射线,是用作探测感知的辐射源。它们因为能量和体积的差异,穿透性各不相同。其中,穿透性最差的是α粒子,无法穿透一张A4纸;穿透性最好的是中子射线,可以轻松穿透铅板这类高密度材料。相较而言,β射线具有适中的穿透力,是用于监视核过程的重要信号。
常见的β射线探测方式是闪烁体探测器,即β射线与闪烁体相互作用,将能量传递给闪烁体,使其释放可见光。将闪烁体与高性能光探测器相结合,可以对核辐射感知和成像。这种方式高效且成本较低,因此应用广泛。
β射线与闪烁体相互作用过程中,会同时发生弹性散射和非弹性散射。弹性散射没有能量转移发生,仅改变β射线的角度。因此,要实现β射线的高效感知,需要β射线在闪烁体内部发生非弹性散射。理论上,非弹性散射的概率仅为:1/(1+Z),Z是原子核序数。因此,提升β粒子捕获效率的关键在于利用低原子序数元素构筑闪烁体。但是,β射线将能量传递给闪烁体后,除了荧光,还会产生俄歇电子、二次电子、X射线等信号,β射线的电荷性也会造成闪烁体的充电,造成晶胞结构扭曲和激子非辐射复合,降低辐射荧光发射效率。
针对通常半导体中高能射线辐射发光的俘获、激发、复合效率均过低的问题,南京理工大学徐晓宝、曾海波团队提出了半导体钙钛矿的高效β射线辐射发光设计思路。
首先,该团队提出了一种基于二维金属卤化物钙钛矿的β射线闪烁体,实验结果证明,利用二维钙钛矿的量子限域效应,提升激子结合能,有利于提升闪烁体的辐射发光性能;其次,二维钙钛矿结构中引入轻元素组成的有机组分,有效提高β粒子的俘获效率,从而提高对β射线的闪烁响应;第三,外层有机组分,抑制晶胞Pb-X八面体在β射线下荷电性,降低二次电子和俄歇电子,提升辐射荧光产额;第四,锰元素(Mn)作为荧光下转化中心被掺入二维卤化物钙钛矿中,与声子(非辐射复合中心)竞争激子,抑制钙钛矿中电子-声子相互作用,提高辐射复合效率并抑制自吸收。
最终,该锰掺杂的二维卤化物钙钛矿展现出高效的闪烁响应和良好的耐辐射性。在辐射状态下,可以实现10 kGy的辐射稳定性,有效监控低活度(0.1mCi,~3.7×106Bq,低于医用安全标准1×108Bq)的高能射线源。该闪烁体也实现了水稳定和>300℃高温稳定。高效、热稳定、水稳定为实时监控核反应堆安全以及捕捉深空高能射线信号成为可能。
(a)核反应发射粒子的穿透性,(b)贝塔射线与闪烁体的弹性/非弹性作用过程,(c)能量转移后闪烁体发射的信号,(d)钙钛矿闪烁体的热、水、辐射稳定性,(e)钙钛矿闪烁体感知灵敏度。
研究结果发表于《Nature Communication》。该工作发表后,先后受到《Nature Communication》编辑部的亮点推荐(highlight)以及《Nature Reviews Materials》的专题报道,评论为“ effective β-ray scintillation”(https://www.nature.com/articles/s41578-020-0231-z )。
论文链接: https://www.nature.com/articles/s41467-020-17114-7
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