钙钛矿材料由于其在可见光谱区具备高吸收、高荧光发射、宽光谱调谐等优异特性，近年来备受关注。近期研究更是表明钙钛矿材料相比以往光学材料具备优异的光学增益特性，这使其在微纳激光领域具备巨大的研究价值及应用前景。钙钛矿材料中无机钙钛矿材料地位尤为重要，其良好的化学稳定性及大激子结合能更加有利于高品质微纳激光的输出。但是，受制于容限因子常数t>0.8的限制，目前唯有钙钛矿相CsPbX3成功应用于微纳激光的研究。Rb作为Cs同主族元素，有望替代Cs合成全无机钙钛矿相RbPbX3材料。此外，由于其柔软的晶格结构，钙钛矿材料易于发生相转变，相变的研究对于理解钙钛矿材料优异特性的来源至关重要。但是，现行研究对于钙钛矿材料相变过程及机理的解析尚有许多不足，尤其在钙钛矿-非钙钛矿相变中材料的光学特性往往发生巨大改变，有待研究人员进一步探索。RbPbBr3的容限因子为0.78，非常适合解析钙钛矿-非钙钛矿相变的过程及化学机制，并且钙钛矿相RbPbBr3具备良好光学特性，有利于实现高品质微纳激光输出，但是纯的全无机钙钛矿相RbPbBr3在合成方面面临很大挑战。
该项研究中，研究人员首先通过理论模拟解析了钙钛矿相与非钙钛矿相RbPbBr3的晶体结构、XRD衍射图谱及能带结构。理论解析得到钙钛矿相和非钙钛矿相RbPbBr3分别表现为直接和间接带隙，并且理论解析其钙钛矿相形成条件。基于改进的气相传输冷凝技术，结合热处理工艺，研究人员成功制备出了高品质亚微米尺度三维球形RbPbBr3，并在实验中实现了非钙钛矿-钙钛矿相转变，钙钛矿相RbPbBr3光学性能优异。研究人员通过系统研究RbPbBr3钙钛矿-非钙钛矿相转变发生的实验条件及化学机制，解析了无机钙钛矿材料相态转变的详细过程并阐明了其内在化学机制，为钙钛矿材料的相稳定以及光学性质的研究奠定了坚实的理论及实验基础。无机钙钛矿RbPbBr3微球表面光滑、结构规则、尺寸可控，在460nm具备良好的荧光吸收及发射性质，可同时用于增益介质及光学微腔实现微纳激光输出。研究人员在高品质RbPbBr3微球腔内实现了高品质、窄带宽蓝光单模激光输出（图1）。该研究理论结合实验，阐明了钙钛矿材料相变的详细过程及其内在化学机制，并将新型全无机钙钛矿RbPbBr3应用于高品质单模激光输出，为进一步解析钙钛矿材料晶体结构与光电性能的联系及相稳定的研究提供了坚实的理论及实验基础，对高品质微纳激光器件、多色激光器及激光显示等的研究具有重要意义。
相关工作得到国家自然科学基金委、上海市启明星项目的支持。
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图：全无机钙钛矿相RbPbBr3高品质单模激光
责任编辑：叶瑞优
（来源：中国科学院）
