沈晓晶¹, 张海龙², 程锐^3,4, 姜祝辉¹, 陈建¹, 刘娟¹
1. 北京应用气象研究所, 北京 100029;
2. 南京信息工程大学海洋科学学院, 南京 210044;
3. 地理信息工程国家重点实验室, 北京 100029;
4. 中科院大气物理研究所, 北京 100029
收稿日期: 2020-03-08; 修回日期: 2020-07-01; 录用日期: 2020-07-01
基金项目: 地理信息工程国家重点实验室自主研究课题（No.SKLGIE2018-ZZ-8）
作者简介: 沈晓晶(1990-), 女, E-mail: shenxj@nuist.edu.cn
通讯作者（责任作者）: 沈晓晶

摘要：气溶胶是大气环境的重要组成部分，其对天气和气候变化有重要影响，对人类健康也有危害.对气溶胶类型的区分有利于判别气溶胶的来源，这对控制气溶胶污染源、改善区域环境质量有重要的推动作用.本文基于黄渤海区域6个观测点的实测数据和卫星遥感数据，采用聚类分析方法对黄渤海上空的气溶胶进行分类，并采用拉格朗日轨迹追踪法判定气溶胶的来源.研究发现，黄渤海上空的气溶胶类型以清洁大陆型和生物燃烧以及城市/工业型为主，陆源输入是黄渤海上空气溶胶的重要来源.清洁大陆型的气溶胶在黄海中部的贡献率相比于其余海域偏低，这也间接表明近岸的气溶胶更易受到来自陆地的影响，离岸区域受陆地的影响相对较小.
关键词：黄渤海气溶胶类型气溶胶光学厚度(AOD)Angstrom指数(AE)
Classification of aerosols types over the Yellow and Bohai Sea
SHEN Xiaojing¹, ZHANG Hailong², CHENG Rui^3,4, JIANG Zhuhui¹, CHEN Jian¹, LIU Juan¹
1. Institute of Applied Meteorology, Beijing 100029;
2. School of Marine Sciences, Nanjing University of Information Science&Technology, Nanjing 210044;
3. State Key Laboratory of Geo-Information Engineering, Beijing 100029;
4. Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029
Received 8 March 2020; received in revised from 1 July 2020; accepted 1 July 2020
Abstract: Aerosols are important components of the atmospheric environment and play a vital role in reducing air quality, degradation of atmospheric visibility, climate change, and also harmful to human health. In order to distinguish their sources, the classification and discrimination of aerosol types are important. The identification of aerosol sources can play an important role in controlling local air pollution and help policymakers. In this study, we used both ground-based and satellite-based remote sensing data to classify aerosol types and distinguish the sources of aerosols over the Yellow and Bohai Sea. It was found that the dominant types of aerosols over the Yellow and Bohai Sea were clean continental and biomass burning/urban industrial aerosols. Terrigenous input was an important source of aerosol over the Yellow and Bohai Sea. Contribution of clean continental aerosols in the central part of the Yellow Sea is lower than that of other areas, which indicates that the nearshore aerosols are mainly influenced by land sources compared to the offshore areas.
Keywords: the Yellow and Bohai Seaaerosol typesAOD (Aerosol Optical Depth)AE (Angstrom Exponent)
1 引言(Introduction)气溶胶是指悬浮在大气中的固体和液体颗粒, 直径一般为10^-3~100 μm, 是地球气候系统的重要组成部分(Kaufman et al., 2002；陈良富等, 2011).前人对陆地气溶胶已经引起足够的关注, 而海上气溶胶亦会引起诸多环境效应问题和气候效应问题, 目前也已经引起多方广泛关注, 成为热门话题.我国是海洋大国, 拥有18000 km的大陆岸线和14000 km的岛屿岸线.同时, 东部沿海地区是我国经济社会发展相对较快的区域, 也是我国主要的经济贡献区域(张建立, 2006).因此, 海洋对我国的经济社会和国防建设发展有极其重要的战略意义, 关注中国近海上空的气溶胶也显得尤为必要.世界气象组织的全球大气观测网(WMO-GAW)、全球气溶胶监测网(Aerosol Robotic Network, AERONET)等监测网络为用户提供了高时间分辨率的气溶胶光学厚度产品, 这些观测网数据有利于全球和区域的气候变化研究(Holben et al., 2001；王跃思等, 2006).此外, 随着卫星遥感技术的发展, 卫星遥感已经成为监测海洋环境最重要、最有用的手段之一, 该方法可以实现对海洋实时、同步、连续的大面积观测, 遥感监测海上气溶胶对监测海洋环境、预测气候变化等有重要科学意义.
随着对气溶胶研究的不断深入, 对气溶胶光学特性的了解也越来越全面, 前人的研究表明, 基于不同的气溶胶光学参数, 可以实现对气溶胶类型的判别(Ravi et al., 2015；Bibi et al., 2016).对气溶胶类型的区分与判别, 对研究气溶胶的来源具有重要意义.追踪气溶胶的来源, 对控制气溶胶污染源、改善区域环境有重要的推动作用.前人针对气溶胶类型判别也已展开了很多研究工作, Toledano等(2010)基于AERONET数据将El Arenosillo地区的气溶胶分为5个类型：沙尘型、混合型、生物燃烧型、海洋型以及陆地型；Tariq等(2016)用AERONET数据研究发现, 拉合尔的雾霾天气过程中的气溶胶类型为生物燃烧型；Verma(2015)的研究发现斋普尔盛行的5种气溶胶类型分别为沙尘型、海洋型、生物燃烧型、混合型以及干旱背景的气溶胶.前人也用AOD-AE的分类方法对不同区域的气溶胶类型展开了相关研究, Kumar等(2015)将南非德班的气溶胶分为清洁海洋型、清洁大陆型、生物燃烧和城市/工业型、沙尘型这4种类型；Sharmar等(2014)利用地面观测数据分析了大诺伊达气溶胶的季节分布, 将该地区的气溶胶分为5种类型：清洁海洋型、人为气溶胶、生物燃烧型、沙尘型以及混合型气溶胶；Tan等(2015)利用此方法将马来西亚的气溶胶分为生物燃烧型、海洋型以及沙尘型气溶胶；Tiwari等(2016)基于AOD与AE的聚类分析方法, 分析出新德里的几种盛行气溶胶类型为：生物燃烧型、人为影响型、沙尘型以及混合型.纵观前人的研究, 主要仍然是针对陆地气溶胶展开的相关工作, 对海洋上空尤其是中国近海上空气溶胶类型的研究分析相对较少.
为此, 本文拟利用全球气溶胶监测网(AERONET)的观测数据和MODIS (MODerate resolution Imaging Spectroradiometer) 气溶胶遥感产品对黄渤海上空的气溶胶进行类型判别, 并利用拉格朗日轨迹追踪模型对气溶胶的来源做轨迹追踪, 以此判别分析不同类型气溶胶的成因, 以期为加强环境监测与治理提供理论依据, 达到改善区域大气环境质量的效果.
2 研究数据与方法(Data and methods)2.1 研究区域概括黄渤海位于中国近海, 属半封闭海区, 平均水深约为31 m, 覆盖面积约为457000 km²(Liu et al., 2009).其跨越的经纬度范围大概在31°~41°N, 117°~126°E之间, 通过东海与太平洋相连(Wei et al., 2002).渤海是中国内海, 被陆地环抱, 周围环绕着辽宁省、河北省、天津市、山东省, 东部以渤海海峡与黄海相连.黄海是太平洋西部的边缘海, 位于中国大陆与朝鲜半岛之间, 南部以长江口为界与东海相连.
黄渤海横跨亚热带和暖温带, 季风气候较为突出, 在风场、温度场等的作用下, 该区域的海气相互作用较明显, 陆地上空气溶胶颗粒的输入对海洋上空气溶胶的形成有重要影响.
2.2 研究数据2.2.1 实测气溶胶光学特性数据文中所用到的气溶胶观测数据来自全球气溶胶网AERONET, AERONET自动地基监测网采用来自法国CIMEL公司生产的全自动CE318型太阳光度计, 在全球范围内布设观测站用于监测大气气溶胶光学特性, 该仪器一共有8个不同的光谱通道, 光谱覆盖范围从可见光一直延伸到近红外波段(Holben et al., 1998；Dubovik et al., 2000).
AERONET数据共分为3级：L1数据是未对云做任何处理的原始数据；L1.5数据是做过云处理的数据；L2.0数据是做过云处理并经过人工检查的高质量数据.AERONET气溶胶观测网可以得到全球不同区域的气溶胶光学厚度观测结果, 通过光学厚度对其他资料的反演, 可以得到气溶胶的散射比、折射率、不对称因子、体积浓度以及气溶胶谱分布、相函数等产品(Holben et al., 1998；Dubovik et al., 2000；Holben et al., 2001).
文中所选的观测点共6个, 均位于黄渤海的近岸区域, 主要集中在黄海东部地区, 数据的时间跨度也较长, 涵盖了从1997—2017年的数据, 但各个观测点的数据在时间上不连续, 本文则是在已有数据的基础上做相关研究分析.表 1则给出了各个观测站点的数据基本信息, 其中AOD是气溶胶光学厚度, 表征了气溶胶对光的衰减作用, 该参数可以用于估计气溶胶含量以及评估大气污染状况；AE是气溶胶的Angstrom指数, 该参数与气溶胶的粒子谱有关, 气溶胶颗粒越大, AE值越小.
表 1(Table 1)

表 1 AERONET观测点的数据统计 Table 1 Statistics of AERONET data

表 1 AERONET观测点的数据统计 Table 1 Statistics of AERONET data 站点 经度 纬度 时间 参数 Anmyon 126.33° 36.54° 1999.9—2017.4 Baengnyeong 124.63° 37.97° 2010.7—2016.9 Gosan_SNU 126.16° 33.29° 2001.4—2016.9 AOD AE Gwangju_GIST 126.84° 35.23° 2007.1—2017.7 KORUS_Iksan 127.01° 35.96° 2016.3—2016.6 KORUS_Mokpo_NU 126.44° 34.91° 2016.3—2017.2

2.2.2 卫星遥感数据然而现场实测数据仅局限于有限站点, 且时间上并不连续, 而遥感的手段可以获得大面积的连续观测结果, 因此本文同时还选择用遥感产品对黄渤海上空的气溶胶进行分类.目前为止, 国际上许多国家都发射了一系列卫星用于气溶胶观测, MODIS的气溶胶反演算法相对成熟, 其气溶胶产品在全球范围内得到了广泛应用, 本文则选择MODIS气溶胶产品(https://ladsweb.nascom.nasa.gov/), 对黄渤海上空的气溶胶展开分析研究.
MODIS传感器是美国国家航空航天局(NASA)地球观测系统(EOS)系列卫星的重要传感器之一, 是新一代的"图谱合一"的光学传感器, 搭载于Terra和Aqua卫星上(Remer et al., 2005).MODIS数据共分为5个级别, 各级产品命名也有规范, 本文使用的MYD04气溶胶产品属于L2产品.由于MODIS从2002年才开始正常工作, 文中选取的MODIS气溶胶遥感产品的时间跨度从2002—2017年.MYD04海上气溶胶的反演使用6个陆地通道(550、660、860、1240、1640、2100 nm), 其反演是以10 km×10 km的网格为基础进行的, 从而使信噪比达到反演精度的要求.在反演过程中使用一个表观反射率查找表, 根据预设的太阳-卫星观测几何角度, 气溶胶尺度分布和光学厚度, 事先计算不同条件下, 上述6个波段的表观分辨率, 与卫星反射率对比, 拟合最好的反射率所对应的气溶胶光学特性参数作为反演值(470 nm通过外插法得到).其中反射率查找表中的气溶胶模型包括5种细颗粒模型和6种粗糙颗粒模型, 一共11种粒子模型(刘玉洁等, 2001).
2.3 研究方法2.3.1 气溶胶分类方法目前有多种方法可以用于区分不同类型的气溶胶, 最常用的气溶胶分类方法是将AOD与AE相结合的聚类分析方法.不同类型的气溶胶由于颗粒大小和吸收特性不一致, 会导致其气候效应不一样, 因此, 可以依据表征气溶胶颗粒大小(AE)和对光的吸收强弱特性(AOD)的两个参数对气溶胶类型进行划分.文中使用的是基于划分的聚类分析方法, 通过阈值划分, 找到满足阈值范围的AOD和AE, 以此判定该气溶胶的类型.AE和AOD分别代表气溶胶颗粒大小和气溶胶柱密度, 这两个参量都与波长相关, 近年来该方法已被引用到大量的研究中(Sharma et al., 2014；Verma et al., 2015；Kumar et al., 2015；Tariq et al., 2016；Tiwari et al., 2016).气溶胶类型的分布不仅取决于气溶胶的产生机制以及寿命, 也取决于地理位置, 从而形成AOD和AE的季节循环特征(Pace et al. 2006).AOD与AE之间关系的变化为区分和评估不同的来源对气溶胶浓度和颗粒物粒径的影响提供了潜在可能(Wang et al., 2014).在本文的研究中, 将根据AOD与AE之间的关系定义不同的气溶胶类型, 主要将黄渤海上空的气溶胶分为清洁海洋型(CM)、清洁大陆型(CC)、生物燃烧以及城市/工业型(BUI)、沙尘型(DUST)以及混合型(MXD).清洁海洋型的气溶胶AOD值和AE值均较小, 属于大颗粒；清洁大陆型的气溶胶颗粒则较小；沙尘型的气溶胶光学厚度和颗粒粒径都较大, 属粗糙颗粒；生物燃烧以及城市/工业型气溶胶主要是吸收性的细颗粒, 其AE值较大.但是该方法不能进一步将人为气溶胶分为吸收型和非吸收型(Lee et al., 2010), 同时由于缺乏对气溶胶理化性质的了解, 故很难将生物燃烧以及城市/工业型气溶胶进行详细分类.本文所采用的具体分类方法见表 2.
表 2(Table 2)

表 2 基于AOD和AE关系对气溶胶分类的方法 Table 2 Classification of aerosol types based on the relationship between AOD and AE

表 2 基于AOD和AE关系对气溶胶分类的方法 Table 2 Classification of aerosol types based on the relationship between AOD and AE 类型 CM CC BUI DUST MXD AOD < 0.2 < 0.2 >0.3 >0.6 其它 AE < 0.9 >1.0 >1.0 < 0.7 其它

表 2中气溶胶类别分类的参数阈值是参考前人的经验结果(Bibi et al., 2016).Bibi等利用印度河恒河平原4个AERONET观测站点的数据, 基于AOD和AE等气溶胶光学特征参数, 对该区域的气溶胶进行分类.因此, 本研究将使用AOD和AE两个参数(表 2)进行中国近海上空的气溶胶类别区分.前人的研究结果中, 已经对该方法中的阈值做了精度评价, 证明此类的阈值设置能有效区分出气溶胶类型(Bibi et al., 2016).
MODIS气溶胶遥感产品中包含的参数有限, 主要是气溶胶光学厚度产品, 因此对于遥感识别气溶胶类型的研究, 本文选取AOD与AE的聚类分析法, 其中AE可以通过AOD计算得到, 计算公式如式(1)所示.

(1)

式中, α为AE, τ为AOD, 二者都是无量纲参数, λ为波长(nm).
为了验证黄渤海上空的主导气溶胶类型, 本文计算了气溶胶的贡献率, 用于表征不同类型的气溶胶对研究区域内气溶胶的影响与贡献.此处贡献率的计算方法主要是通过计算每个像元内某一类型气溶胶的频数与总有效像元频数的比值, 用该比值来表征各个类型气溶胶的贡献率.
2.3.2 气溶胶来源追踪方法：HYSPLIT轨迹追踪模型为了进一步分析气溶胶污染颗粒物的来源, 本文采用了HYSPLIT气流拉格朗日轨迹模式(https://ready.arl.noaa.gov/hypub-bin/trajtype.pl?runtype=archive)对研究区域进行了气流轨迹模拟.HYSPLIT模型是由美国国家海洋和大气管理局(NOAA)的环境空气资源实验室(ARL)和澳大利亚气象局联合开发的一种专业模型, 该模型主要用于计算和分析大气污染物扩散轨迹, 目前已经在多种污染物在各个地区的传输和扩散的研究中得到广泛应用.HYSPLIT模型轨迹模拟主要包括2种形式——后向传输模型和前向扩散模型.前向模拟是模拟观测地点气流走向的一种形式, 主要用来解释观测点的气体或者颗粒污染物将会对别的地方造成的影响, 是用来解释汇的问题；后向模拟是模拟观测地点的气流流向的另一种形式, 主要用来解释观测点的气体或者颗粒污染物的来源, 是用来解释源的问题.本文采用HYSPLIT模型后向轨迹模拟方法, 用于分析不同类型气溶胶的来源, 追踪时间设置为72 h, 高度设置为500 m, 垂直运动的计算方法采用的是模式垂直速度.
3 结果与讨论(Results and discussion)3.1 实测站点气溶胶分类结果根据第2节中阐述的气溶胶分类方法, 本节针对6个AERONET实测站点的数据, 利用聚类分析的方法, 对黄渤海上空的气溶胶进行了分类.图 1中可以明显看出研究区域内的气溶胶类型以清洁大陆型和生物燃烧以及城市/工业型为主, 沙尘性气溶胶所占的比重相对很小, 海洋型和混合型的气溶胶占有一定比重.从实测站点的分布来看, 6个站点均位于黄海西部的沿岸地区, 同时受到来自海洋和陆地的影响；从气溶胶的主导类型来看, 该区域的气溶胶受陆地的影响更为明显.陆地的城市、工业化活动等会产生大量的污染颗粒, 在风等的驱动下到达海洋上空, 遇水汽凝结后在海洋上空形成湿度更大的气溶胶颗粒.
图 1(Fig. 1)

图 1 依据AOD和AE判别气溶胶类型 Fig. 1Scattered plot between AOD and AE showing the clusters of aerosol types

3.2 不同类型气溶胶贡献率计算实测站点均分布在黄海东岸, 由于实测数据地理位置和观测时间的限制, 本文还引入了MODIS气溶胶遥感产品对黄渤海上空的气溶胶进行分类, 为了更清晰地描述不同类型的气溶胶在黄渤海区域出现的频率以及空间分布特征, 本文采用不同类型气溶胶的贡献率来表示, 其结果如图 2所示.从图中明显可以看出, 在黄渤海上空占绝对主导类型的气溶胶是CC和BUI两类, MXD类型的气溶胶在黄海中部和北部也占有相当比重, CM和DUST两种类型的气溶胶在黄渤海上空出现的频率较小.其中图 2b代表的是清洁大陆型的气溶胶, 可以看出其在黄海中部的贡献率明显低于其余海域, 这也间接表明近岸的气溶胶更易受到来自陆地的影响, 离岸区域则相对不容易受到来自陆地的影响.对比图 3e可以看到, 黄海中部混合型的气溶胶贡献率升高, 表明该海域的气溶胶颗粒不仅受到来自陆地的贡献, 也有海洋自身的贡献.
图 2(Fig. 2)

图 2 MODIS暗像元气溶胶产品所得不同类型气溶胶的贡献率分布 Fig. 2Spatial distribution of contributions of each aerosol type derived from MODIS Aqua-DT products

图 3(Fig. 3)

图 3 文中选取的做路径追踪的MODIS图像 Fig. 3The selected image used for HYSPLIT backward trajectories from MODIS

3.3 黄渤海上空气溶胶来源追踪为了判别黄渤海区域气溶胶的来源, 文中选取了2013年10月4日的一景MODIS遥感图, 针对存在气溶胶的区域选择不同的追踪点, 对其做HYSPLIT后向轨迹追踪.用于轨迹追踪的遥感影像见图 4.图中渤海上空存在较为明显的气溶胶, 通过目视解译的方法可以将图中灰白色像元判别为气溶胶像元.其中, 针对该图像所选取的追踪点详细信息见表 3.
图 4(Fig. 4)

图 4 2013年10月4日后向气流轨迹图 Fig. 4Backward trajectories on 04 Oct 2013

表 3(Table 3)

表 3 HYSPLIT后向轨迹追踪的位置和时间 Table 3 Distribution of the stations used in HYSPLIT backward trajectories

表 3 HYSPLIT后向轨迹追踪的位置和时间 Table 3 Distribution of the stations used in HYSPLIT backward trajectories 时间追踪点 20131004 A B C 纬度 39° 40° 38° 经度 120° 121° 119.5°

根据表 3中列出的所选时间和地点, 利用HYSPLIT轨迹追踪模型, 向后回推72 h的模拟轨迹如图 5所示.该图对应的遥感影像(图 3)显示气溶胶主要出现在渤海, 因此选取的追踪点均分布在渤海海域.图 4中红、蓝、绿色轨迹分别代表图 3中A、B、C 3个点的气溶胶轨迹追踪路线.从图中可以看出, 此时的中国上空大气的垂向运动较为明显, 气溶胶的源区追踪可以达到3500 m的高度, 而到达中国近海的时候气溶胶出现在500 m甚至更低的高度.此外, 从图中也可以明显看出, 此时的气溶胶来源主要来自陆地, 但是污染物的路径经历了较为曲折的过程.此次气溶胶后向轨迹追踪到的来源为中国北部以及蒙古地区, 该季节内陆地上的污染物颗粒相对较少, 因此到达海洋上空的污染物数量未达到饱和状态, 因此, 秋季黄渤海上空气溶胶光学厚度相对较小(Shen et al., 2019).尽管如此, 通过对黄渤海上空气溶胶的分类结果可以看出, 该区域占绝对主导类型的气溶胶为清洁大陆型和生物燃烧以及城市/工业型, 这两种类型的气溶胶颗粒主要由陆地产生, 通过轨迹追踪可以发现, 在风驱动等的影响下, 陆地上的气溶胶颗粒到达海洋上空, 在水汽凝结作用下在海洋上形成湿度较大的气溶胶颗粒, 这个过程也说明该季节黄渤海上空的气溶胶主要受陆源输入的影响.
图 5(Fig. 5)

图 5 2013年10月4日风场图 Fig. 5Wind speed and direction on 4th, Oct, 2013

为了验证当日陆源输入是黄渤海上空气溶胶的主要来源, 本文还结合了2013年10月4日的风场资料, 判别海陆之间的相互作用, 风场图如图 5所示.从图中可以看出, 渤海海域盛行西南风, 且风速较大, 利于颗粒物向东北方向扩散, 与图 4中气溶胶颗粒物到达渤海显示一致；而黄海南部盛行东北风, 风速也较为强劲, 这样的风场形势导致颗粒物由北部陆地吹向海洋, 到达黄海南部；由于黄海中部和北部的风速很小, 则在该区域上空形成一股绕流, 颗粒物在到达黄海南部以后经过一个曲折的过程再到达渤海上空, 这与图 4所示的气溶胶来源路径也一致.这也进一步验证了黄渤海上空气溶胶颗粒的来源, 表明陆源输入对黄渤海上空气溶胶的形成有重要意义.
4 结论(Conclusions)本文通过实测数据与遥感产品相结合的方式, 对不同实测站点的气溶胶光学特征参数采用聚类分析方法, 对黄渤海上空的气溶胶类型做了判别分析.结果显示该研究区域内的气溶胶类型以生物燃烧以及城市/工业型和大陆型为主.同时, 文中对卫星遥感资料采用同样的聚类分析方法对整个黄渤海区域的气溶胶进行分类, 结果与实测数据的分类结果一致, BUI和CC两种类型的气溶胶在黄渤海区域所占的比重较大, 尤其是CC清洁大陆型的气溶胶.针对黄渤海区域的气溶胶类型分类结果, 通过NOAA的HYSPLIT拉格朗日轨迹追踪模型试图判断不同类型气溶胶的来源.结果表明, 黄渤海上空气溶胶的形成与发展受陆地的影响较为明显, 这也为未来在大气环境的海陆相互作用方面展开工作提供了有力的依据.
然而本文所采用的气溶胶类型区分参数主要依据前人的研究成果, 后续的工作需要收集研究区域更全面的实测数据来优化分类参数以及支撑本研究结果的验证工作.同时本研究着重从光学特性的角度对气溶胶的类型做了识别与分析, 后期可以结合气溶胶的化学组成对气溶胶进行更详细的分类, 从而进一步深入分析气溶胶的来源, 以期为环保工作做出贡献.
致谢(Acknowledgements):感谢AERONET团队和MODIS团队为数据做的积累和贡献.
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